在環保意識提倡的時代，人類開始意識到環境永續的重要性，因此具有生物可分解能力的材料逐漸受到大家的重視。聚乳酸 (Poly(lactic acid)，PLA) 是一種脂肪族聚酯類的生物可分解高分子，由於它的生物可分解性及生物相容性，因此受到各界廣泛的注意。本研究以聚乳酸為主材料，加入了不同比例的聚羥基丁酯 (Poly(hydroxybutyrate)，PHB)，此為另一種生物可分解材料，利用微生物發酵萃取所得，因此在生物分解能力上較其他可分解材料來得好，本研究之目的即希望藉由PHB的添加使PLA/PHB摻合物擁有更加的生物分解能力。除此之外，PLA和PHB兩者的相容性以及其機械性質的影響也是需要探討的部分。
　　實驗結果顯示和PLA相比，PLA/PHB摻合物的玻璃轉移溫度隨著PHB的添加而下降，表示兩者間有一定程度的相容性，在PLA/PHB組成比例為95/05時，其斷裂拉伸率能從PLA的4.41%上升至6.16%。表示雖然PHB為高結晶性材料導致其性質又硬又脆，但是將少量的PHB加入至PLA進行摻混時還是能提升材料的塑性。此外，本研究亦嘗試將馬來酸酐(Maleic anhydride, MA)和具有長疏水鏈的十八烯基琥珀酸酐 (Octadecenyl succinic anhydride, ODSA)添加至PLA/PHB摻合物中，結果顯示ODSA的加入對於PLA/PHB摻合物(組成為90/10和80/20)，都有較好的斷裂拉伸率，分別為6.92%和6.44%。在熱裂解溫度上也能有效的增加至少10°C以上。此外，本研究以Proteinase K酵素進行生物分解實驗，結果顯示PHB的加入的確能讓摻合物的分解能力上升，經過4天後其重量損失率能從PLA的7.25%上升至PLA/PHB摻合物(95/05)的13.0%，將近快了兩倍，表示PHB的加入對於PLA的生物分解速率的確是有幫助。

Biodegradable materials have gradually been focused some attension because they began to realize the importance of environmental sustainability. Poly(lactic acid) (PLA) is a aliphatic polyester and a biodegradation polymer due to it’s biodegradable and biocompatibility which have attracted great attension. In this study, we blended PLA with Poly(hydroxybutyrate) (PHB) in different proportions (100/0, 95/5, 90/10, 85/15, 80/20, 70/30, w/w). PHB is a typical biodegradable thermoplastic polymer produced by microorganisms and has environmentally-friendly We hope it could have a good compatibility, mechanical properties and biodegradability in PLA/PHB blends. The glass transition temperature (Tg) of PLA/PHB blends decreased with   increasing amount of PHB, which indicates that both blend systems are partially miscible systems. The elongation at break was increased from 4.41% to 6.16% by amount 5 wt% PHB. In addition, we try to use the chemical modifier, Maleic anhydride(MA) or Octadecenyl succinic anhydride(ODSA) add to PLA/PHB blends. The elongation at break was increased in 6.92% and 6.44% by amount 10 wt% and 20 wt% PHB. Thermal degradation temperature of PLA/PHB/ODSA is also greater than PLA/PHB blends at least 10 °C. Finally, PLA/PHB film has weight loss which from 7.25% (PLA) to 13.0% (PLA/PHB 95/5) in enzymatic degradating test. Adding 5 wt% PHB could accelerate the degradating rate.

中文摘要I
英文摘要II
本文目錄III
表目錄V
圖目錄VI
第一章 緒論	1
1.1 前言	1
1.2 研究動機與目的	1
第二章 文獻回顧	3
2.1 生物可分解高分子	3
2.1.1 依製造程序分類生物可分解高分子	3
2.1.2 依官能基分類生物可分解高分子	4
2.2 聚乳酸	6
2.2.1 聚乳酸發展歷史	6
2.2.2 聚乳酸的合成	6
2.2.3 丙交酯	7
2.3 聚羥基丁酯	9
2.3.1 聚羥基丁酯的歷史	10
2.4 高分子摻合物	11
2.4.1 摻合方法	11
2.5 PLA摻合	16
2.6 PHB摻合	17
2.7 PHB/PLA摻合	18
2.8生物可分解高分子的微生物降解機制	19
第三章 實驗方法及步驟	25
3.1 實驗藥品	25
3.2 實驗設備與分析儀器	27
3.3 實驗流程	29
3.4 實驗步驟	31
3.4.1 十八烯基琥珀酸酐製備	31
3.4.2 PLA/PHB摻合物製備	31
3.4.3 以熱壓機製備PLA和PLA/PHB摻合物之熱壓膜	32
3.4.4 Tris-HCl buffer之製備	32
3.4.5 Proteinase K分解PLA/PHB摻合薄膜	33
3.5材料性質測試與分析	34
3.5.1 熱重損失分析 (Thermogravimetric Analysis, TGA)	34
3.5.2 玻璃轉移溫度、熔點及結晶度測量 (Differential Scanning Calorimetry, DSC)	34
3.5.3 結晶構造分析 (X-ray diffraetion, XRD)	34
3.5.4 拉伸性質測試 (Tensile test)	35
3.5.5 薄膜形態觀察 (Scanning electron microscope, SEM)	35
3.5.6 化學結構鑑定 (FTIR)	35
第四章 結果與討論	36
4.1 十八烯基琥珀酸酐之鑑定	36
4.1.1 以核磁共振光譜儀計算其接枝率	36
4.1.2 紅外線光譜法鑑定其化學結構37
4.2 利用熔融混煉法製備PLA/PHB摻合物	44
4.2.1 熱裂解溫度及重量損失分析 (TGA)	44
4.2.2 PLA/PHB摻合物之玻璃轉移溫度、結晶度及相容性研究 (DSC)	55
4.2.3 機械性質測試	66
4.2.4 薄膜型態分析 (SEM)	75
4.2.5 薄膜結構分析 (ATR-FTIR)	83
4.2.6 結晶構造分析 (XRD)	86
4.2.7 以Proteinase K分解PLA/PHB摻合物之薄膜	89
第五章 結論	93
第六章 參考文獻	95
附錄100
附錄1.1 熱壓機溫度曲線圖	100
附錄1.2 拉力試片影像圖	102

表目錄
表2.1　聚羥基烷酯類取代基與其命名9
表2.2　PHB與聚丙烯於 25°C下的物理性質與機械性質之比較 [16]	10
表2.3　摻合方法優缺點比較	12
表2.4　微生物及其所對應的生物可分解材料[32]	20
表2.5　PLLA和PDLA對於不同酵素的活性比較[43]	23
表4.1　於220°C不同反應時間下的ODSA的接枝比率整理	36
表4.2　於220°C反應16小時後的ODSA於150°C不同蒸餾時間下的接枝比率整理	37
表4.3　 不同比例的PLA/PHB的摻合物熱裂解溫度數據表	52
表4.4　 不同比例的PLA/PHB添加6 phr MA和0.2 phr BPO的摻合物熱裂解溫度數據	52
表4.5　 不同比例的PLA/PHB添加6 phr MA和0.2 phr DCP的摻合物熱裂解溫度數據表	53
表4.6　 不同比例的PLA/PHB添加6 phr MA和0.5 phr DCP的摻合物熱裂解溫度數據表	53
表4.7　 不同比例的PLA/PHB添加6 phr ODSA和0.5 phr DCP的摻合物熱裂解溫度數據表	54
表4.8　以不同比例的 PLA/PHB 熱壓片於 DSC一次升溫數據表	63
表4.9　以不同比例的 PLA/PHB 熱壓片於 DSC二次升溫數據表	63
表4.10　以不同比例的PLA/PHB添加6 phr MA和0.5 phr DCP熱壓片於DSC一次升溫數據	64
表4.11　以不同比例的PLA/PHB添加6 phr MA和0.5 phr DCP熱壓片於DSC二次升溫數據	64
表4.12　以不同比例的 PLA/PHB添加6 phr ODSA和0.5 phr DCP的熱壓片於DSC一次升溫數據表	65
表4.13　以不同比例的 PLA/PHB添加6 phr ODSA和0.5 phr DCP的熱壓片於DSC二次升溫數據表	65
表4.14　不同比例的PLA/PHB摻和物拉伸數據整理表	74
表4.15　不同比例的PLA/PHB添加6 phr MA和0.5 phr DCP的摻和物拉伸數據整理表	74
表4.16　不同比例的PLA/PHB添加6 phr ODSA和0.5 phr DCP的摻和物拉伸數據整理表	74
表4.17　 不同比例的PLA/PHB熱壓膜於Proteinase K 酵素水解4天的重量損失表	90
表4.18　不同比例的PLA/PHB添加6 phr MA 0.5 phr DCP的熱壓膜於Proteinase K 酵素水解4天的重量損失表	91
表4.19　不同比例的PLA/PHB添加6phr ODSA 0.5 phr DCP的熱壓膜於Proteinase K 酵素水解4天的重量損失表	92
附錄表1　熱壓機溫度量測之數據表	101

圖目錄

圖2.1　聚乙烯醇(PVA)的分解機制[8]	4
圖2.2　生物可分解高分子的分解機制 [9]	5
圖2.3　聚乳酸合成的反應示意圖(a)縮合聚合法 (b)開環聚合法	7
圖2.4　乳酸的兩種立體結構示意圖 (a) L-乳酸 (b) D-乳酸	8
圖2.5　丙交酯三種異構物的結構示意圖	8
圖2.6　PHAs結構式 (R為取代基, X=1或2)	9
圖2.7　Poly(3-hydroxybutyrate) (PHB)結構式	9
圖2.8　Interpenetrating Polymer Networks示意圖	12
圖2.9　DSC熱分析Tg與摻合物成分間相容性關係圖	14
圖2.10　Thomson-Gibbs方程式作圖	15
圖2.11　Hoffman-Weeks方程式作圖	15
圖2.12　總體侵蝕及表面侵蝕的示意圖[36]	21
圖2.13　酵素分解脂肪族聚酯類示意圖[40]	22
圖3.1　PLA/PHB摻合物製備及性質測試流程圖	29
圖3.2　PLA/PHB摻合物加入化學改質劑的製備及性質測試流程圖	30
圖3.3　合成十八烯基琥珀酸酐的反應示意圖	31
圖3.4　ASTM D638 Type IV 啞鈴型示意圖	35
圖4.1 溶劑d-DMSO的1H NMR圖譜	38
圖4.2 Octadecene (ODC)的1H NMR圖譜	38
圖4.3 ODSA (TCI)的1H NMR圖譜	39
圖4.4 於220°C反應8小時的ODSA的1H NMR圖譜 (未蒸餾)	39
圖4.5 於220°C反應16小時的ODSA的1H NMR圖譜 (未蒸餾)	40
圖4.6 於220°C反應24小時的ODSA的1H NMR圖譜 (未蒸餾)	40
圖4.7 於220°C反應16小時的ODSA於150°C蒸餾8小時後的1H NMR圖譜	41
圖4.8 於220°C反應16小時的ODSA於150°C蒸餾16小時後的1H NMR圖譜	41
圖4.9 於220°C反應16小時的ODSA於150°C蒸餾24小時後的1H NMR圖譜	42
圖4.10 合成的ODSA與市售ODSA標準品及原料的紅外線光譜圖	42
圖4.11於220°C反應不同時間的ODSA產物的紅外線光譜圖 (未蒸餾)	43
圖4.12 於220°C反應16小時後的ODSA產物於150°C不同蒸餾時間後的紅外線光譜圖	43
圖4.13　不同比例的PLA/PHB摻合物的熱重損失圖	47
圖4.14　不同比例的PLA/PHB摻合物的重量損失微分圖	47
圖4.15　不同比例的PLA/PHB添加6 phr MA和0.2 phr BPO的摻合物熱重損失圖	48
圖4.16　不同比例的PLA/PHB添加6 phr MA和0.2 phr BPO的摻合物重量損失微分圖	48
圖4.17　不同比例的PLA/PHB添加6 phr MA和0.2 phr DCP的摻合物熱重損失圖	49
圖4.18　不同比例的PLA/PHB添加6 phr MA和0.2 phr DCP的摻合物重量損失微分圖	49
圖4.19　不同比例的PLA/PHB添加6 phr MA和0.5 phr DCP的摻合物熱重損失圖	50
圖4.20　不同比例的PLA/PHB添加6 phr MA和0.5 phr DCP的摻合物重量損失微分圖	50
圖4.21　不同比例的PLA/PHB添加6 phr ODSA和0.5 phr DCP的摻合物熱重損失圖	51
圖4.22　不同比例的PLA/PHB添加6 phr ODSA和0.5 phr DCP的摻合物重量損失微分圖	51
圖4.23　不同比例的PLA/PHB摻合物的DSC一次升溫圖 (升溫速率為10°C/min)	58
圖4.24　不同比例的PLA/PHB摻合物的DSC二次升溫圖 (升溫速率為10°C/min)	58
圖4.25　不同比例的PLA/PHB摻合物的DSC二次降溫圖 (降溫速率為10°C/min)	59
圖4.26　不同比例的PLA/PHB添加6 phr MA和0.5 phr DCP的摻合物的DSC一次升溫圖	59
圖4.27　不同比例的PLA/PHB添加6 phr MA和0.5 phr DCP的摻合物的DSC二次升溫圖	60
圖4.28　不同比例的PLA/PHB添加6 phr MA和0.5 phr DCP的摻合物的DSC二次降溫圖	60
圖4.29　不同比例的PLA/PHB添加6 phr ODSA和0.5 phr DCP的摻合物的DSC一次升溫圖	61
圖4.30　不同比例的PLA/PHB添加6 phr ODSA和0.5 phr DCP的摻合物的DSC二次升溫圖	61
圖4.31　不同比例的PLA/PHB添加6 phr ODSA和0.5 phr DCP的摻合物的DSC二次降溫圖	62
圖4.32　不同比例的PLA/PHB摻合物的楊氏模數圖	68
圖4.33　不同比例的PLA/PHB摻合物的降伏強度圖	68
圖4.34　不同比例的PLA/PHB摻合物的斷裂強度圖	69
圖4.35　不同比例的PLA/PHB摻合物的斷裂伸長率圖	69
圖4.36　不同比例的PLA/PHB添加6 phr MA和0.5 phr DCP的摻合物之楊氏模數圖	70
圖4.37　不同比例的PLA/PHB添加6 phr MA和0.5 phr DCP的摻合物之降伏強度圖	70
圖4.38　不同比例的PLA/PHB添加6 phr MA和0.5 phr DCP的摻合物之斷裂強度圖	71
圖4.39　不同比例的PLA/PHB添加6 phr MA和0.5 phr DCP的摻合物之斷裂拉伸率圖	71
圖4.40　不同比例的PLA/PHB添加6 phr ODSA和0.5 phr DCP的摻合物之楊氏模數圖	72
圖4.41　不同比例的PLA/PHB添加6 phr ODSA和0.5 phr DCP的摻合物之降伏強度圖	72
圖4.42　不同比例的PLA/PHB添加6 phr ODSA和0.5 phr DCP的摻合物之斷裂強度圖	73
圖4.43　不同比例的PLA/PHB添加6 phr ODSA和0.5 phr DCP的摻合物之斷裂拉伸率圖	73
圖4.44　PLA的淬斷面之SEM圖	76
圖4.45　PLA/PHB (95/05)摻合物的淬斷面之SEM圖	76
圖4.46　PLA/PHB (90/10)摻合物的淬斷面之SEM圖	77
圖4.47　PLA/PHB (85/15)摻合物的淬斷面之SEM圖	77
圖4.48　PLA/PHB (80/20)摻合物的淬斷面之SEM圖	78
圖4.49　PLA/PHB (70/30)摻合物的淬斷面之SEM圖	78
圖4.50　PLA/PHB (90/10)添加6 phr MA和0.5 phr DCP摻合物的淬斷面之SEM圖	79
圖4.51　PLA/PHB (80/20)添加6 phr MA和0.5 phr DCP摻合物的淬斷面之SEM圖	79
圖4.52　PLA/PHB (70/30)添加6 phr MA和0.5 phr DCP摻合物的淬斷面之SEM圖	80
圖4.53　PLA/PHB (60/40)添加6 phr MA和0.5 phr DCP摻合物的淬斷面之SEM圖	80
圖4.54　PLA/PHB (90/10)添加6 phr ODSA和0.5 phr DCP摻合物的淬斷面之SEM圖	81
圖4.55　PLA/PHB (80/20)添加6 phr ODSA和0.5 phr DCP摻合物的淬斷面之SEM圖	81
圖4.56　PLA/PHB (70/30)添加6 phr ODSA和0.5 phr DCP摻合物的淬斷面之SEM圖	82
圖4.57　PLA/PHB (60/40)添加6 phr ODSA和0.5 phr DCP摻合物的淬斷面之SEM圖	82
圖4.58　 PLA和PHB之紅外線光譜圖	84
圖4.59　不同比例的PLA/PHB摻合物之紅外線光譜圖	84
圖4.60　不同比例的PLA/PHB添加6 phr MA和0.5 phr DCP的摻合物之紅外線光譜圖	85
圖4.61　不同比例的PLA/PHB添加6 phr ODSA和0.5 phr DCP的摻合物之紅外線光譜圖	85
圖4.62　PHB和PLA的XRD圖	87
圖4.63　不同比例的PLA/PHB摻合物之XRD圖	87
圖4.64　不同比例的PLA/PHB添加6 phr MA和0.5 phr DCP的摻合物之XRD圖	88
圖4.65　不同比例的PLA/PHB添加6 phr ODSA和0.5 phr DCP的摻合物之XRD圖	88
圖4.66　不同比例的PLA/PHB摻合薄膜於Proteinase K酵素分解4天的重量損失圖	90
圖4.67　不同比例的PLA/PHB添加6 phr MA和0.5 phr DCP的摻合薄膜於Proteinase K酵素分解4天的重量損失圖	91
圖4.68　不同比例的PLA/PHB添加6 phr ODSA和0.5 phr DCP的摻合薄膜於Proteinase K酵素分解4天的重量損失圖	92
附錄圖1　熱壓機溫度量測之曲線圖	100
附錄圖2　不同比例的PLA/PHB摻合物之拉力試片斷裂圖	102
附錄圖3　不同比例的PLA/PHB添加6 phr MA和0.5 phr DCP的摻合物之拉力試片斷裂圖	103
附錄圖4　不同比例的PLA/PHB添加6 phr ODSA和0.5 phr DCP的摻合物之拉力試片斷裂圖	104

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