化石燃料發電仍是當前能源供應最主要的方式，面對溫室氣體的管制，會有大量燃燒後捕獲的二氧化碳，其利用方式之一是直接作為高純度的二氧化碳應用。
本論文針對燃煤電廠煙道氣設計了產製3N與5N純度二氧化碳產物之製程。二氧化碳的捕獲是利用單乙醇胺水溶液的化學吸收法，再經過壓縮、開環冷凍脫水、吸附脫水與蒸餾純化之操作，生產47.5萬公噸/年3N純度與4.58萬公噸/年5N純度的液態二氧化碳。
除了完成基本個案設計，本論文以製程之淨現值(NPV)為目標函數，探討化學吸收段、壓縮段與脫水純化段之設計條件最佳化。最佳化分析決定出之最佳操作條件是氣提塔操作在2.5 bar、壓縮段出口壓力為40 bar，開環冷凍脫水系統之減壓程度為2 bar、5N的蒸餾純化塔使用23個理論板且側提取與進料位置分別為第8板及17板。最佳設計3N與5N製程之IRR分別為76%與40%。

As fossil fuel power generation continuously be the major of energy supply, significant amount of carbon dioxide will be generated. One way of utilization is to produce high-purity carbon dioxide.
This thesis presents the process design for producing 3N (99.9 mol%) and 5N (99.999 mol%) from the flue gas of a coal-fired power plant. The carbon capture employs the chemical absorption technology by the aqueous solution of monoethanolamine. The captured carbon dioxide is then compressed, followed by dehydration using an open-cycle refrigeration system and an adsorption system as well as a distillation for 5N product purification. Optimal design analysis determines the stripping pressure, compression pressure before dehydration, pressure reduction of open-cycle refrigeration system as well as the theoretical plate, feed location and side-draw location of the distillation column. The IRR of the optimal design process for 3N and 5N production is 76% and 40%, respectively.

中文摘要...I
英文摘要...II
目錄...IV
圖目錄...VII
表目錄...IX
第一章 緒論...1
前言...1
研究目的、範疇與方法...5
論文組織架構...6
第二章 文獻整理...7


2.1	二氧化碳化學吸收...7
2.2 二氧化碳純化...8
第三章 流程與設備設計...13

3.1 設計目標...13
3.2 方塊流程...14
3.3 程序流程...15
3.3.1 3 N純度二氧化碳製程...15
3.3.2 5N純度二氧化碳製程...26
3.4 程序模擬...38
3.4.1 熱力學模式...38
3.4.2 化學反應與反應動力學...38
3.4.3 吸收塔/氣提塔/蒸餾塔速率模式(含熱質傳關聯式)...39
3.5 吸收塔/氣提塔設計...40
3.6 吸附床設計...42
3.7 蒸餾塔設計...48
3.8 熱交換器設計...49
3.9 壓縮機與渦輪機設計...51
第四章 最佳化分析...52
4.1 化學吸收段...52
4.2 3N純度二氧化碳壓縮與脫水段...57
4.3 5N純度二氧化碳壓縮與脫水段...59
4.4 5N純度二氧化碳純化塔...61
第五章 全流程最佳設計與經濟分析...63
5.1 3N純度二氧化碳程序...63
5.2 5N純度二氧化碳程序...63
5.3 3N/5N二氧化碳製程經濟分析...64
5.3.1 設備成本...65
5.3.1.1 吸收塔/氣提塔/蒸餾塔...65
5.3.1.2 熱交換器...66
5.3.1.3 壓縮機...67
5.3.1.4 幫浦...68
5.3.1.5 桶槽...69
5.3.1.6 吸附床塔身...69
5.3.2 總設備成本...69
5.3.2.1 總投資成本...72
5.3.2.2 製造成本...72
5.3.2.3 直接製造成本...72
5.3.2.4 公用設施...74
5.3.2.5 原物料...76
5.3.2.6 廢棄物...76
5.3.2.7 勞工 ...77
5.3.2.8 總製造成本 ...78
5.3.3 經濟效益分析...79
5.3.3.1 現金流分析...79
5.3.3.2 收入...81
5.3.3.3 折舊與稅後獲利...81
5.3.3.4 淨現值分析...82
5.3.3.5 內部報酬率...82
第六章 結論...83
符號說明...84
參考文獻...86
附錄A 吸收/氣提/蒸餾塔速率模式熱質傳關聯式...90
 
圖目錄
圖1.1 二氧化碳月均濃度(NOAA, 2020)...1
圖1.2 胺液吸收二氧化碳捕獲程序...2
圖1.3 化學和物理溶劑之間的比較...3
圖1.4 二氧化碳利用之分類(European Commission, 2020)...4
圖2.1壓縮/冷凍/蒸餾之二氧化碳分離與純化系統(Xu et al., 2014)...8
圖2.2二氧化碳壓縮及脫水程序 (Graff, 2014)...9
圖2.3 二氧化碳之雙床吸附脫水系統 (Graff, 2014)...10
圖2.4 二氧化碳之DEG/TEG/glycerol吸收脫水系統 (Graff, 2014)...10
圖2.5 開環式冷凍脫水系統(Kumar et al., 2010)...11
圖2.6 超高純度二氧化碳純化系統之方塊流程圖(尹等人，2017)...12
圖3.1 二氧化碳純化程序方塊流程圖...14
圖3.2 二氧化碳製程化學吸收程序流程圖...16
圖3.3 二氧化碳製程壓縮程序流程圖...17
圖3.4 3N純度二氧化碳製程脫水程序流程圖...18
圖3.5 5N純度二氧化碳製程脫水程序流程圖...27
圖3.6 氣液相之熱質傳...39
圖3.7二氧化碳-水合物的相態分佈圖(Sutherland and Watt, 2014)...42
圖3.8 3A分子篩之等溫吸附曲線(SYLOBEAD)...43
圖3.9吸附床脫水及再生之空床速度(GPSA,2004)...44
圖3.10 吸附床中的區域分佈圖(Kidnay et al, 2006)...46
圖3.11 吸附床設計流程圖...46
圖3.12 5N純度二氧化碳蒸餾塔...48
圖4.1化學吸收段-基本個案程序流程圖...53
圖4.2 二氧化碳壓縮段基本個案程序流程圖...54
圖4.3 3N二氧化碳脫水段基本個案程序流程...55
圖4.4 5N二氧化碳脫水段基本個案程序流程圖...56
圖4.5 化學吸收段參數影響分析個案之NPV...58
圖4.6 化學吸收段參數影響分析個案之公用設施成本...58
圖4.7 二氧化碳壓縮與脫水段參數影響分析個案之NPV...60
圖4.8 二氧化碳壓縮與脫水段參數影響分析個案之公用設施成本...60
圖4.9 蒸餾塔理論板數對冷凝器熱負荷之影響...61
圖4.10 蒸餾塔進料與側提取位置對冷凝器熱負荷之影...62
圖 5.1 3N二氧化碳最佳製程各類設備成本佔比...71
圖 5.2 5N二氧化碳最佳製程各類設備成本佔比...71

 
表目錄
表1.1 各類二氧化碳應用等級與純度...5
表3.1煙道氣進料組成...13
表3.2 3N純度二氧化碳製程物流資料...19
表3.3 5N純度二氧化碳製程物流資料...28
表3.4 MEA水溶液吸收二氧化碳速率控制反應之指前因子與活化能...39
表3.5 Sulzer BX填充物之關聯式...40
表3.6 吸收塔與氣提塔之設計結果...41
表3.7 分子篩大小與分離的氣體種類(SYLOBEAD)...42
表3.8 3N純度二氧化碳製程之吸附床設計結果...47
表3.9 5N純度二氧化碳製程之吸附床設計結果...47
表3.10 5N二氧化碳純化塔設計結果...48
表3.11 3N二氧化碳程序-熱交換器設計結果...49
表3.12 5N二氧化碳程序-熱交換器設計結果...50
表3.13 3N純度二氧化碳製程壓縮機與泵浦設計結果...51
表3.14 5N純度二氧化碳製程壓縮機與泵浦設計結果...51
表4.1 化學吸收段-參數影響分析個案...57
表4.2 壓縮及脫水段-參數影響分析個案...59
表5.1 3N二氧化碳製程最佳設計與基本個案設計之經濟效益比較...63
表5.2 5N二氧化碳製程最佳設計之經濟效益比較...64
表5.3 3N二氧化碳製程吸收塔/氣提塔塔身成本...65
表5.4 3N二氧化碳製程吸收塔/氣提塔填充物成本...65
表5.5 5N二氧化碳製程吸收塔/氣提塔塔身成本...66
表5.6 5N二氧化碳製程吸收塔/氣提塔填充物成本...66
表5.7 3N二氧化碳最佳製程之熱交換器成本...66
表5.8 5N二氧化碳最佳製程之熱交換器成本...67
表5.9 3N二氧化碳最佳製程幫浦之設備成本...67
表5.10 5N二氧化碳最佳製程壓縮機之設備成本...68
表5.11 3N二氧化碳最佳製程幫浦之設備成本...68
表5.12 5N二氧化碳最佳製程幫浦之設備成本...68
表5.13 3N最佳化程序桶槽成本...69
表5.14 5N最佳化程序桶槽成本...69
表5.15 3N最佳化程序吸附床塔身成本...69
表5.16 5N最佳化程序吸附床塔身成本...69
表5.17 3N二氧化碳製程之總設備成本...70
表5.18 5N二氧化碳製程之總設備成本...70
表5.19 3N/5N二氧化碳最佳製程直接製造成本項目...73
表5.20 3N二氧化碳最佳製程之直接製造成本...73
表5.21 5N二氧化碳最佳製程之直接製造成本...74
表5.22 3N/5N二氧化碳最佳製程公用設施單價...74
表5.23 3N二氧化碳最佳製程之公用設施成本...75
表5.24 5N二氧化碳最佳製程之公用設施成本...75
表5.25 3N二氧化碳最佳製程原料單價及成本...76
表5.26 5N二氧化碳最佳製程原料單價及成本...76
表5.27 3N二氧化碳最佳製程廢水成本...76
表5.28 5N二氧化碳最佳製程廢水成本...77
表5.29 3N二氧化碳最佳製程人力需求與人力成本分析...77
表5.30 5N二氧化碳最佳製程人力需求與人力成本分析...78
表5.31 3N二氧化碳最佳製程之總製造成本彙整...79
表5.32 5N二氧化碳最佳製程之總製造成本彙整...79
表5.33 現金流分析方式...80
表5.34 3N二氧化碳最佳製程之現金流...80
表5.35 5N二氧化碳最佳製程之現金流...80
表5.36 3N製程之收入...81
表5.37 5N製程之收入...81

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