本研究以溶膠-凝膠法搭配旋轉塗佈法，於FTO導電玻璃上製備出三氧化鎢-氧化鈦奈米複合薄膜及純三氧化鎢薄膜。改變三氧化鎢-氧化鈦奈米複合薄膜之鎢、鈦莫耳比，利用SEM、XRD、定電流定電位分析儀與紫外/可見光光譜儀來對薄膜作表面微結構、晶體結構、電化學、變色響應時間、薄膜穩定性及穿透率光譜等分析，找出擁有最佳電致色變效果之複合薄膜莫耳組成比。實驗結果顯示，當鎢、鈦莫耳比為 70 : 30 時，其薄膜具有均勻透明的非晶形結構、最佳入射光調節能力 (△T = 58 % @ 550 nm) 及電化學穩定性。薄膜於 650 nm 波長之著色/去色時間為 34 s / 20 s，著色效率為37 cm2/C。
    於三氧化鎢-氧化鈦奈米複合薄膜上塗佈二氧化鈦薄膜作為光電子提供者，形成具光電致色變性質的複合薄膜。將三氧化鎢-氧化鈦/二氧化鈦雙層薄膜結合濺鍍白金之ITO對電極，以含有0.5M碘化鋰之液態電解質封裝成光電致色變元件，並對元件做光電致色變性質分析。在無外加電場操作的情況下，將光電致色變元件於紫外光照射下進行著色，於短路狀態進行去色。實驗結果顯示，使用WTiB-30 / TiO2薄膜比使用WO3 / TiO2薄膜的元件有較好的光調節能力 (△TWTiB-30/TiO2 = 36.6 % , 64.3 ~ 27.7，△TWO3/TiO2= 33.1 % , 59.6 ~ 26.5)。

A sol-gel derived peroxotungstic acid (PTA) sol has been employed for the deposition of tungsten trioxide-titania nanocomposite (WO3-TiOx) thin films and pure tungsten trioxide (WO3) thin films on fluorine doped-tin oxide (FTO) conductive glass by spin coating technique. As changing the molar ratio of W to Ti, we can observe different properties. By using scanning electron microscopy (SEM) and X-ray diffraction (XRD), we can know micro-structure and crystalline structure of composite films respectively. In electrochemistry aspect, using Potentiostat/Galvanostat to get response time, stability and quantity. And optical properties observed by UV/Visible, like overall wavelength scanning and transmittance spectrum. Besides, we find the optimum component for the ratio of W to Ti. The results show that when the molar ratio of W to Ti is 70 to 30 (WTiB-30), the film has uniform and transparent surface and the structure reveals amorphous phase. There is the best electrochemical stability and transmittance modulation (△ T = 58% @ 550 nm) in this condition. At 650nm irradiation, the coloring and bleaching time of the film are 34 s and 20 s, and the coloration efficiency is 37 cm2/C.
    Coating titanium dioxide (TiO2) film on the WO3-TiOx thin films as optoelectronics provider, and then forming photoelectrochromic (PEC) composite films. The PEC device form the order is glass/FTO/WO3-TiOx/TiO2/electrolyte/Pt/ITO/glass and fabricated by the following process : two coated substrates assembled together with hot-melt spacers and they are separated by an electrolyte. As liquid electrolyte, 0.5 M LiI dissolved in propylene carbonate (PC) is used. When no applying external voltage, the PEC device is coloring in UV illumination, and bleaching in short circuit. Experimental results show that, using WTiB-30/TiO2 film of the PEC device has higher transmittance modulation than WO3/TiO2 film (△TWTiB-30/TiO2 = 36.6 %, 64.3 ~ 27.7，△TWO3/TiO2= 33.1 %, 59.6 ~ 26.5).

中文摘要	I
英文摘要	II
目錄	IV
圖目錄	VII
表目錄	XI
第一章 緒論	1
1.1前言	1
1.2電致色變簡介	3
1.2.1電致色變材料	3
1.2.2電致色變元件	5
1.2.3氧化鎢電致色變材料	7
1.2.4氧化鎢變色機制	9
1.3光電致色變元件簡介	12
1.3.1結合光觸媒與電致色變材料之光電致色變元件	12
1.3.2整合太陽能電池與電致色變材料之光電致色變元件	13
1.4研究動機與目的	16
第二章 文獻回顧	17
2.1氧化鎢薄膜製備	17
2.2氧化鎢薄膜改質研究	21
2.3光電致色變元件研究	26
第三章 實驗設備與方法	32
3.1實驗藥品及材料	32
3.2實驗儀器設備	34
3.3實驗流程與步驟	35
3.3.1實驗流程	35
3.3.2導電基材的前處理	37
3.3.3三氧化鎢薄膜之製備	37
3.3.4三氧化鎢-氧化鈦複合薄膜之製備	39
3.3.5三氧化鎢-氧化鈦/多孔性二氧化鈦雙層結構薄膜之製備	40
3.3.6光電致色變元件組裝	41
3.4實驗分析	42
3.4.1薄膜表面型態與組成分析	42
3.4.2薄膜厚度量測	42
3.4.3電化學分析	43
3.4.4光學性質量測	44
3.4.5薄膜晶相與結晶度分析	46
第四章 結果與討論	47
4.1三氧化鎢與三氧化鎢-氧化鈦奈米複合薄膜之製備	48
4.1.1燒結溫度對三氧化鎢薄膜性質之影響	48
4.1.2三氧化鎢-氧化鈦奈米複合薄膜製備方法之選擇	53
4.1.3三氧化鎢與三氧化鎢-氧化鈦薄膜著色狀態之差異	59
4.2鎢與鈦莫耳比對三氧化鎢-氧化鈦複合薄膜性質之影響	61
4.2.1薄膜物性量測的結果與比較	63
4.2.1.1表面微結構、成分與厚度分析	63
4.2.1.2晶格結構分析	69
4.2.2電致色變性能量測的結果與比較	72
4.2.2.1電化學行為	72
4.2.2.2薄膜之紫外光/可見光光譜分析	75
4.2.2.3著色效率與響應時間	80
4.2.2.4薄膜穩定性	90
4.3光電致色變元件組裝與性質分析	94
4.3.1三氧化鎢-氧化鈦/多孔性二氧化鈦雙層結構薄膜	94
4.3.2光電致色變元件性質分析	100
第五章 結論	103
建議	105
參考文獻	106
附錄：	113
附錄A :	113
附錄B :	115

圖目錄
圖1 - 1 電致色變型節能窗應用於建築體之實例 : 完全著色狀態（左欄），中度著色狀態（中間欄），完全去色狀態（右欄）。	2
圖1 - 2 各種過渡金屬在電致色變材料的分類。	4
圖1 - 3 電致色變元件的組合型態 : (a)溶液型(b)混合型(c)薄膜型。	6
圖1 - 4 氧化鎢的單位晶胞示意圖。	7
圖1 - 5 WO6共角八面體排列之氧化鎢結晶示意圖。	8
圖1 - 6 WO6共角八面體之各式非計量比結晶結構。	8
圖1 - 7 三氧化鎢與二氧化鈦的能階關係圖。	13
圖1 - 8 使用染敏太陽能電池之光電致色變元件結構示意圖。	15
圖1 - 9 使用光陽極/電致色變材料複合電極之光電致色變元件的構造和工作原理示意圖。	15
圖2 - 1 (A) 低倍率之TEM照片，(B) 高倍率之TEM照片顯示出WO3為奈米棒狀結構 (C) 為B圖WO3奈米棒之選區電子繞射圖。	20
圖2 - 2 (a)濺鍍之WO3薄膜與經過40分鐘電化學氧化反應之WO3薄膜於632.8 nm波長下之穿透率光譜圖，(b)電荷密度對光學密度變化圖。	20
圖2 - 3使用APTA與PTA前驅物溶液，燒結溫度250°C與400°C之著色/去色狀態穿透度光譜圖。	25
圖2 - 4 WP-300薄膜之循環伏安圖。操作條件:掃描速率 20 mV/sec，電解質為1 M LiClO4/PC 。	25
圖2 - 5 串聯染敏太陽能電池組裝之光電致色變窗戶。	30
圖2 - 6 電池結構示意圖。(A、C層:FTO玻璃, B層:TiO2層, D層:電解液)	30
圖2 - 7 光電致色變電池(photoelectrochromic cell (PECC))與光伏致色變電池(photovoltachromic cell (PVCC))結構示意圖。	31
圖2 - 8 電池結構與能階示意圖。	31
圖3 - 1 實驗架構流程圖之一。	36
圖3 - 2 實驗架構流程圖之二。	36
圖3 - 3 光電致色變元件結構示意圖。	41
圖3 - 4 薄膜厚度量測步驟簡圖。	42
圖3 - 5 電化學測量裝置示意圖。	44
圖3 - 6 紫外-可見光譜儀與定電流定電位儀，進行光學性質測量之裝置示意圖。	45
圖3 - 7 太陽光能量光譜圖。53	45
圖4 - 1 燒結200℃(實線) 和燒結450℃(虛線)之三氧化鎢薄膜的循環伏安圖。	50
圖4 - 2 200℃(實線)和450℃(虛線)燒結溫度的三氧化鎢薄膜之著色/去色之吸收度對時間作圖 (波長為650 nm)。	50
圖4 - 3 燒結200℃和450℃三氧化鎢薄膜之著色與去色狀態圖。	51
圖4 - 4 燒結200℃(實線) 和燒結450℃(虛線)三氧化鎢薄膜之著色、去色與光調節度之紫外-可見光穿透光譜圖。	52
圖4 - 5 Type I(實線) 和Type II(虛線)所製備三氧化鎢-氧化鈦複合薄膜之循環伏安圖。	56
圖4 - 6 Type I和Type II兩種方式，所製備薄膜之著色與去色狀態。	56
圖4 - 7 Type I(實線) 和Type II(虛線) 兩種方式，所製備三氧化鎢-氧化鈦薄膜之著色、去色與光調節度之紫外-可見光穿透光譜圖。	57
圖4 - 8 Type I(實線)和Type II(虛線)兩種方式製備三氧化鎢-氧化鈦薄膜之著色、去色狀態在波長650nm之吸收度對時間作圖。	58
圖4 - 9 WO3薄膜與WO3-TiOx複合薄膜著色狀態之吸收度光譜圖。	60
圖4 - 10 WO3薄膜與WO3-TiOx複合薄膜著色狀態的吸收度正規化光譜圖。	60
圖4 - 11含有鎢:鈦 = 90 : 10、80 : 20、70 : 30、60 : 40及50 : 50五種不同莫耳比之前驅物混合溶液，於攪拌 10 sec 與 20 min 後之比較。	62
圖4 - 12 WO3薄膜SEM圖。	65
圖4 - 13 鎢與鈦莫耳比分別為(a) 90:10、(b) 80:20、(c) 70:30、(d) 60:40及(e) 50:50五種不同比例之前驅物溶膠混合溶液，A組(攪拌10 sec)製備之薄膜。	66
圖4 - 14 鎢與鈦莫耳比分別為(a) 90:10、(b) 80:20、(c) 70:30、(d) 60:40及(e) 50:50五種不同比例之前驅物溶膠混合溶液，B組(攪拌20 min)製備之薄膜。	67
圖4 - 15 鎢、鈦複合薄膜，依鈦的莫耳百分比含量對薄膜厚度作圖。	68
圖4 - 16 WO3薄膜在不同燒結溫度之XRD分析圖。	70
圖4 - 17 WO3薄膜在不同燒結溫度之XRD分析圖 (20°~ 30°)。	71
圖4 - 18 WTiB-30薄膜在不同燒結溫度之XRD分析圖。	71
圖4 - 19 A組不同莫耳比的鎢與鈦複合薄膜 (WTiA-10~50) 之循環伏安圖。	74
圖4 - 20 B組不同莫耳比的鎢與鈦複合薄膜 (WTiB-10~50) 之循環伏安圖。	74
圖4 - 21 A組之鎢、鈦複合薄膜，著色/去色與光調節度之紫外-可見光穿透光譜圖。	76
圖4 - 22 B組之鎢、鈦複合薄膜，著色/去色與光調節度之紫外-可見光穿透光譜圖。	77
圖4 - 23 在波長550 nm下，A組與B組之鎢、鈦複合薄膜，依鈦的莫耳百分比含量與著色/去色、光調節能力之比較圖。	79
圖4 - 24 在650nm波長下，三氧化鎢薄膜之光學密度與單位面積注入電荷量作圖。	82
圖4 - 25 在650nm波長下，A組不同莫耳比的鎢、鈦複合薄膜之光學密度與單位面積電荷注入量作圖。	83
圖4 - 26 在650nm波長下，B組不同莫耳比的鎢、鈦複合薄膜之光學密度與單位面積電荷注入量作圖。	84
圖4 - 27 在650nm波長下，三氧化鎢薄膜之時間與吸收度變化圖。	85
圖4 - 28 在650nm波長下，A組不同莫耳比的鎢、鈦複合薄膜之時間與吸收度變化圖。	86
圖4 - 29 在650nm波長下，B組不同莫耳比的鎢、鈦複合薄膜之時間與吸收度變化圖。	87
圖4 - 30 A組與B組之鎢、鈦複合薄膜，依鈦的莫耳百分比含量對著色效率作圖。	88
圖4 - 31 A組與B組之鎢、鈦複合薄膜，依鈦的莫耳百分比含量對著色/去色應答時間作圖。	89
圖4 - 32 WO3薄膜500圈之循環伏安圖。	91
圖4 - 33 (a) WTiB-10、(b) WTiB-30、(c) WTiB-50薄膜500圈之循環伏安圖。	93
圖4 - 34 WO3、WTiB-10、WTiB-30、WTiB-50薄膜著色電量比對循環圈數作圖。	93
圖4 - 35 三氧化鎢/二氧化鈦雙層薄膜SEM表面結構圖。	97
圖4 - 36 三氧化鎢-氧化鈦/二氧化鈦雙層薄膜SEM表面結構圖。	98
圖4 - 37 WO3/TiO2與WTiB-30/TiO2雙層結構薄，在550nm波長下之時間與吸收度變化圖。	99
圖4 - 38 PECD著色與去色反應之吸收度與時間作圖。(550 nm)	101
圖4 - 39 使用WO3與WTiB-30薄膜之PECD之著色與去色狀態圖。	102
圖4 - 40 PECD著色與去色狀態之紫外-可見光穿透光譜圖。	102
 
表目錄
表1 - 1 過渡金屬氧化物電致色變材料比較表。	4
表2 - 1 WO3薄膜電致色變性質之整理：	24
表2 - 2 WO3光電致色變元件之整理：	29
表4 - 1 不同鎢、鈦莫耳比的A組、B組薄之EDS鈦成分整理表。	64
表4 - 2 由循環伏安圖計算參與薄膜的氧化與還原電量值和還原/氧化電量比。	73
表4 - 3 A組和B組不同莫耳比的鎢、鈦複合薄膜，在波長550 nm之著色/去色與光調節能力整理表。	78
表4 - 4 A組和B組的鎢與鈦複合薄膜之應答時間與著色效率整理表(650 nm)。	88
表4 - 5 WO3/TiO2與WTiB-30/TiO2雙層結構薄膜之穿透率與應答時間整理表(550 nm)。	99
表4 - 6 使用WO3與WTiB-30薄膜之光電至色變元件的光調節能力和應答時間整理表。(550 nm)	100

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