由於全球對於生質能源越來越重視，生質酒精的產量遂急遽的上升，產量過剩的生質酒精勢必需要找到其它出路；由於生質酒精含氫量高，特別適於當作產氫的原料。本研究主要分別以乾式重組法與蒸汽 (濕式) 重組法兩種方法進行生質酒精重組程序之製程設計，並分別探討其在燃料化學品的合成與燃料電池上的應用。
    乾濕兩式重組反應器經過程序軟體Aspen Plus的敏感度分析後，吾人採用之操作條件分別為：(1)乾式：溫度960oC、壓力8 bar、進料比CO2:C2H5OH=1.3:1；(2)濕式：溫度700oC、壓力1 bar、進料比H2O:C2H5OH=6:1。在乾式重組法之應用上，以二甲醚 (DME) 年產量為兩萬七千公噸、純度達99.9 mol%為設計目標，乾式法以生質酒精及二氧化碳為進料，經過重組反應產生合成氣，所得之合成氣再進行單階段程序直接合成燃料化學品二甲醚，在分離程序純化二甲醚之蒸餾塔設計中則利用吾人提出的「蒸餾塔設計三步驟」做節能設計；此外，並針對二甲醚全廠製程進行熱能整合，以求有效達到節能省碳之目的。在濕式重組法之應用上，以生質酒精及低壓蒸汽為進料，經過重組反應產生合成氣，所得之合成氣分別考慮兩種不同的燃料電池應用：(1)一部分合成氣進行變壓吸附純化，得到的高濃度氫氣送入加氫站儲存提供質子交換膜燃料電池 (PEMFC) 車輛之使用，吾人發現氫氣量5.6 kg時PEMFC的輸出功率可達113.2 kW；(2)另一部分含高氫氣組成之合成氣則提供固態氧化物燃料電池 (SOFC) 之固定式區域供電使用，吾人發現氫氣量為285 kmol/h時SOFC可提供之區域供電達4.4 MW。最後針對乾濕兩式製造合成氣之製程進行工程經濟分析暨其比較，吾人發現在合成氣產量610 kmol/h時乾式重組法之年製造成本 (COM) 為US$56.6 x 106/y，濕式重組法之年製造成本為US$53.2 x 106/y。
    本論文之乾濕重組反應器設計皆以化工熱力學為基礎，主要應用 “Aspen Plus”與 “SuperTarget” 兩種化工程序軟體；前者用於程序合成與設計，後者則用於狹點分析及換熱器網路合成。

Due to the more and more attention of global demand for biomass energy, the yield of bioethanol continues in rapid rise. Excess production of bioethanol will be needed to find other ways out. Because the high hydrogen content in bioethanol, it is particularly suitable to produce hydrogen as a raw material. The aim in this study is at the design of dry and steam (wet) bioethanol reforming processes and its application in synthetic fuels and fuel cells, respectively.
    Having carried out the sensitivity analysis using Aspen Plus software for the dry and wet bioethanol reforming reactors, we are able to select the operating conditions as (1) dry reforming: temperature is 960oC, pressure is 8 bar and the feed ratio of carbon dioxide to bioethanol is 1.3:1; (2) wet reforming: temperature is 700oC, pressure is 1 bar and the feed ratio of low-pressure steam to bioethanol is 6:1. In the application of the dry bioethanol reforming process, this study simulates a plant capacity of 27,000 metric tons per year of 99.9 mol% purity of dimethyl ether. Starting with bioethanol and carbon dioxide as the feeding materials, we are able to make syngas out of the reforming reaction; then, we employ the “one-step process”  to accomplish the making of dimethyl ether. In regard to the distillation columns, we use a “three-step design procedure” to minimize the reboiler’s heat duty and save the energy. In addition, pinch technology is used to heat-integrating the plant-wide dimethyl ether synthesis. In the application of the wet bioethanol reforming process, we start with bioethanol and low-pressure steam as the feeding materials to make syngas. And then, we consider two different fuel cell applications: (1) we use pressure-swing adsorption technique to purify hydrogen. This high-purity hydrogen feeds into the fuel station for storage and provides fuel cell vehicles for use. We found that 5.6 kg of hydrogen can provide PEMFC vehicles with an output power of 113.2 kW; (2) another stream of high-hydrogen-content syngas is served for SOFC purpose in order to provide stationary power use. We found that 285 kmol/hr of hydrogen consumption rate can provide 4.4 MW power. Ultimately, as seen from the engineering economic analysis, we found the yearly cost of manufacture (COM) for dry and wet bioethanol reforming process is US$56.6 x 106/yr and US$53.2 x 106/yr, respectively.
    It should be mentioned that, in this thesis, the design on the reactors system are based on the thermodynamic principle. Two kinds of software are utilized in the research－Aspen Plus and SuperTarget. The first is applied to implement the process synthesis and design; the second is applied to perform the pinch analysis and the synthesis of heat exchanger network.

目錄
中文摘要	I
英文摘要	III
目錄	V
圖目錄	VIII
表目錄	XV
第一章、緒論	1
1.1研究動機	1
1.2烷烴重組製氫程序	2
1.2.1甲烷蒸汽重組製氫程序	2
1.2.2甲烷乾式重組製氫程序	4
1.3氫能與燃料電池	5
1.4文獻回顧	9
1.5研究方法	12
第二章、理論基礎	15
2.1程序合成與設計理論	15
2.1.1程序合成與設計之經驗法則	15
2.1.2洋蔥模式	19
2.1.3程序的核心－反應器	20
2.1.4分離與迴流	20
2.1.5換熱器網路	21
2.1.6公用設施	22
2.2 Aspen Plus 模擬軟體簡介	22
2.2.1 Aspen Plus之基本架構	22
2.2.2 Aspen Plus 之模擬操作步驟	23
2.2.3 Aspen Plus之固態處理	26
2.3 SuperTarget換熱器網路設計合成軟體簡介	29
2.4狹點原理	29
2.4.1狹點技術	32
2.4.2數據擷取	33
2.4.3狹點分析	35
2.4.4換熱器網路合成	38
第三章、生質酒精乾式重組法製造合成氣之製程研究	40
3.1 前言	40
3.2 生質酒精乾式重組法製造合成氣之製程描述	41
3.3生質酒精乾式重組法製造合成氣之製程設計	43
3.3.1程序的核心－反應器	43
3.3.2換熱器系統－加熱爐	61
3.3.3節能設計－預熱換熱器	69
第四章、生質酒精乾式重組法製造合成氣之應用	72
4.1前言	72
4.2 二甲醚程序之製程描述	73
4.3二甲醚製程之程序合成與設計	75
4.3.1兩段壓縮系統	75
4.3.2程序的核心－反應器	78
4.3.3分離系統－驟沸槽	88
4.3.4分離系統－二氧化碳移除塔	90
4.3.5分離系統－二甲醚之精餾	100
4.3.6分離系統－甲醇與水之分離	104
4.4二甲醚製程之熱能整合	112
4.4.1狹點分析 (Pinch Analysis)	112
4.4.2換熱器網路合成 (HEN Synthesis)	113
第五章、生質酒精蒸汽重組法製造合成氣之製程研究	121
5.1前言	121
5.2生質酒精蒸汽重組製造合成氣之製程描述	122
5.3生質酒精蒸汽重組法製造合成氣之製程設計	124
5.3.1程序的核心－反應器	124
5.3.2換熱器系統－加熱爐	140
5.3.3節能設計－預熱換熱器	147
5.3.4分離系統－驟沸槽	150
第六章、生質酒精蒸汽重組法製造合成氣之應用	154
6.1前言	154
6.2 質子交換膜燃料電池發電	156
6.2.1 氫氣的純化－變壓吸附法	156
6.2.2質子交換膜燃料電池	157
6.2.3質子交換膜燃料電池車應用	160
6.3 固態氧化物燃料電池發電	168
6.3.1 固態氧化物燃料電池發電系統	168
6.3.2 固態氧化物燃料電池之電力計算	171
第七章、乾濕兩式重組法之工程經濟分析	174
7.1生質酒精乾式重組法製造合成氣之經濟評估	177
7.2生質酒精蒸汽重組法製造合成氣之經濟評估	182
7.3 乾濕兩式重組法之成本分析與比較	188
第八章、結論與建議	190
8.1結論	190
參考文獻	194
附錄A	198

 
圖目錄
圖1.1、生質酒精可合成的重要衍生物	1
圖1.2、製造氫氣的方法	2
圖1.3、天然氣重組製氫技術流程圖	3
圖1.4、室溫下不同壓力對氫氣質量密度的影響	6
圖1.5、氫氣的三相圖	7
圖1.6、高壓儲氫是處在超臨界狀態	7
圖1.7、生質酒精乾式重組法製造二甲醚之方塊流程	13
圖1.8、生質酒精蒸汽重組法製造氫氣提供燃料電池發電之方塊流程	14
圖2.1、程序設計之洋蔥模式……..…………………………………...19
圖2.2、整體分離系統組合	21
圖2.3、Aspen Plus之熱力學模式選擇流程	25
圖2.4、複合曲線預測能源目標	30
圖2.5、換熱系統的熱源與熱沼特性	30
圖2.6、狹點分界(零越過狹點熱流)	31
圖2.7、狹點分界(越過狹點XP單位的熱流)	31
圖2.8、線性化分段示意圖	34
圖2.9、單成份系統之像變化圖	34
圖2.10、最佳操作點之示意圖	35
圖3.1、生質酒精乾式重組法製造合成氣之程序流程…...…………..42
圖3.2、JSTOICH計算結果視窗	44
圖3.3、生質酒精乾式重組反應器之Aspen Plus程序模擬	45
圖3.4、Sensitivity功能中 “Vary1” 之設定	46
圖3.5、Sensitivity功能中 “Vary2” 之設定	47
圖3.6、Sensitivity功能中 “Define” 之設定	47
圖3.7、Sensitivity功能中 “Tabulate” 之設定	48
圖3.8、Sensitivity模擬之結果	48
圖3.9、不同進料莫爾比CO2/C2H5OH、溫度以及壓力對氫氣生成率的影響等高線	50
圖3.10、不同進料莫爾比CO2/C2H5OH、溫度以及壓力對氫氣生成率的影響	51
圖3.11、不同進料莫爾比CO2/C2H5OH、溫度以及壓力對CO生成率的影響等高線	52
圖3.12、不同進料莫爾比CO2/C2H5OH、溫度以及壓力對CO生成率的影響	53
圖3.13、不同進料莫爾比CO2/C2H5OH、溫度以及壓力對甲烷生成率的影響等高線	54
圖3.14、不同進料莫爾比CO2/C2H5OH、溫度以及壓力對甲烷生成率的影響	55
圖3.15、不同進料莫爾比CO2/C2H5OH、溫度以及壓力對炭生成率的影響等高線	56
圖3.16、不同進料莫爾比CO2/C2H5OH、溫度以及壓力對炭生成率的影響	57
圖3.17、生質酒精乾式重組法製造合成氣之Aspen Plus程序模擬	59
圖3.18、加熱爐H-101之Aspen Plus程序模擬流程	61
圖3.19、COMB之進口物流FUEL之設定	62
圖3.20、COMB之進口物流AIR之設定	63
圖3.21、加熱爐H-101 Design Specs-Define之設定	64
圖3.22、加熱爐H-101 Design Specs-Spec之設定	64
圖3.23、加熱爐H-101 Design Specs-Vary之設定	65
圖3.24、加熱爐H-101 Design Specs-Result	65
圖3.25、加熱爐H-101 Design Specs2-Define之設定	66
圖3.26、加熱爐H-101 Design Specs2-Spec之設定	66
圖3.27、加熱爐H-101 Design Specs2-Vary之設定	67
圖3.28、加熱爐H-101 Design Specs2-Fortran之設定	67
圖3.29、加熱爐H-101 Design Specs2-Result	67
圖3.30、預熱進料換熱器E-101之設定	69
圖3.31、生質酒精乾式重組法製造合成氣(含預熱進料)之Aspen Plus模擬流程	70
圖4.1、二甲醚製程之程序流程..……………………………………...74
圖4.2、兩段壓縮系統之程序模擬	75
圖4.3、兩段壓縮系統C-201之模擬結果	76
圖4.4、兩段壓縮系統C-202之模擬結果	77
圖4.5、JSTOICH計算結果視窗	79
圖4.6、二甲醚反應器之Aspen Plus程序模擬	80
圖4.7、Sensitivity功能中 “Vary1” 之設定	81
圖4.8、Sensitivity功能中 “Vary2” 之設定	81
圖4.9、Sensitivity功能中 “Define” 之設定	82
圖4.10、Sensitivity功能中 “Tabulate” 之設定	82
圖4.11、Sensitivity模擬之結果	83
圖4.12、不同溫度、壓力對二甲醚生成率的影響等高線	84
圖4.13、不同溫度、壓力對二甲醚生成率的影響	84
圖4. 14、不同溫度、壓力對二氧化碳生成率的影響等高線	85
圖4.15、不同溫度、壓力對二氧化碳生成率的影響	85
圖4.16、二甲醚反應器之Aspen Plus程序模擬	86
圖4.17、二甲醚製程驟沸槽之Aspen Plus程序模擬	88
圖4.18、二氧化碳移除塔DSTU之簡潔法設定	90
圖4.19、二氧化碳移除塔DSTU之簡潔法模擬結果	91
圖4.20、“Design Specs” 內 “Specifications” 設定	92
圖4.21、“Design Specs” 內 “Components” 設定	92
圖4.22、“Design Specs” 內 “Feed/Products Streams” 設定	93
圖4.23、“Vary” 內 “Specifications” 設定	93
圖4.24、“Vary” 內 “Results”	94
圖4.25、“Design Specs” 內 “Specifications” 設定	94
圖4.26、“Design Specs” 內 “Components” 設定	95
圖4.27、“Design Specs” 內 “Feed/Products Streams” 設定	95
圖4.28、“Vary” 內 “Specifications” 設定	96
圖4.29、“Vary” 內 “Results”	96
圖4.30、二氧化碳移除塔 “RadFrac” 之 “NQ Curves” 設定	96
圖4.31、二氧化碳移除塔 “RadFrac”之 “NQ Curves” 模擬結果	97
圖4.32、二氧化碳移除塔之 “RadFrac” 設定	97
圖4.33、二氧化碳移除塔之程序模擬	98
圖4.34、“Design Specs” 內 “Specifications” 設定	100
圖4.35、“Design Specs” 內 “Components” 設定	101
圖4.36、“Design Specs” 內 “Feed/Product Streams” 設定	101
圖4.37、“Vary” 內 “Specifications” 設定	102
圖4.38、“Vary” 內之 “Results”	102
圖4.39、二甲醚純化塔之 Aspen Plus 程序模擬	102
圖4.40、甲醇純化塔之 “RadFrac” 設定	105
圖4.41、甲醇純化塔之 Aspen Plus 程序模擬	105
圖4.42、二甲醚製程之 Aspen Plus 程序模擬	107
圖4.43、串級能量交換圖	113
圖4.44、再沸器T-201R之T-Q………………………………………113
圖4.45、加熱器E-205之T-Q….…………………………………….114
圖4.46、再沸器T-203之T-Q………………………………………..113
圖4.47、再沸器T-202R之T-Q……………………………………….114
圖4.48、冷凝器T-202C之T-Q……………………………………….113
圖4.49、冷卻器E-204之T-Q…….………………………………….114
圖4.50、冷凝器T-203C之T-Q	114
圖4.51、二甲醚製程之冷熱複合曲線	115
圖4.52、ΔTmin = 10oC時二甲醚製程換熱器網路合成	116
圖4.53、ΔTmin = 10oC時二甲醚製程之最後組態設計	120
圖5.1、生質酒精蒸汽重組之反應機制…...…………………………121
圖5.2、生質酒精蒸汽重組法製造合成氣之程序流程	123
圖5.3、生質酒精蒸汽重組反應器之Aspen Plus程序模擬	125
圖5.4、Sensitivity功能中 “Vary1” 之設定	126
圖5.5、Sensitivity功能中 “Vary2” 之設定	126
圖5.6、Sensitivity功能中 “Define” 之設定	127
圖5.7、Sensitivity功能中 “Tabulate” 之設定	127
圖5.8、Sensitivity模擬之結果	128
圖5.9、不同進料莫爾比H2O/C2H5OH、溫度以及壓力對氫氣生成率的影響等高線	129
圖5.10、不同進料莫爾比H2O/C2H5OH、溫度以及壓力對氫氣生成率的影響	130
圖5.11、不同進料莫爾比H2O/C2H5OH、溫度以及壓力對CO生成率的影響等高線	131
圖5.12、不同進料莫爾比H2O/C2H5OH、溫度以及壓力對CO生成率的影響	132
圖5.13、不同進料莫爾比H2O/C2H5OH、溫度以及壓力對甲烷生成率的影響等高線	133
圖5.14、不同進料莫爾比H2O/C2H5OH、溫度以及壓力對甲烷生成率的影響	134
圖5.15、不同進料莫爾比H2O/C2H5OH、溫度以及壓力對炭生成率的影響等高線	135
圖5.16、不同進料莫爾比H2O/C2H5OH、溫度以及壓力對炭生成率的影響	136
圖5.17、生質酒精蒸汽重組法製造合成氣之Aspen Plus程序模擬	138
圖5.18、加熱爐H-101之Aspen Plus程序模擬流程	140
圖5.19、COMB之進口物流FUEL之設定	141
圖5.20、COMB之進口物流AIR之設定	142
圖5.21、加熱爐H-101 Design Specs-Define之設定	142
圖5.22、加熱爐H-101 Design Specs-Spec之設定	143
圖5.23、加熱爐H-101 Design Specs-Vary之設定	143
圖5.24、加熱爐H-101 Design Specs-Result	143
圖5.25、加熱爐H-101 Design Specs2-Define之設定	144
圖5.26、加熱爐H-101 Design Specs2-Spec之設定	144
圖5.27、加熱爐H-101 Design Specs2-Vary之設定	145
圖5.28、加熱爐H-101 Design Specs2-Fortran之設定	145
圖5.29、加熱爐H-101 Design Specs2-Result	145
圖5.30、預熱進料換熱器E-101之設定	147
圖5.31、生質酒精蒸汽重組法製造合成氣(含預熱進料)之Aspen Plus模擬流程	148
圖5.32、生質酒精蒸汽重組法製造合成氣(含驟沸槽)之Aspen Plus模擬流程	151
圖6.1、合成氣提供燃料電池發電系統之程序流程………………...155
圖6.2、質子交換膜燃料電池的工作原理示意圖	158
圖6.3、操作壓力對電池性能的影響	159
圖6.4、燃料電池發電容量與適用範圍	159
圖6.5、質子交換膜燃料電池車內部動力之模擬流程	161
圖6.6、質子交換膜燃料電池之氫氣燃料進料設定	163
圖6.7、質子交換膜燃料電池之空氣進料設定	163
圖6.8、質子交換膜燃料電池(User2)之Subroutines設定	163
圖6.9、質子交換膜燃料電池(User2)之User Arrays設定	164
圖6.10、質子交換膜燃料電池(User2)模擬結果	164
圖6.11、固態氧化物燃料電池發電系統模擬流程	169

 
表目錄
表1-1、燃料之能量密度比較	5
表1-2、乙醇乾式重組之最佳操作條件	9
表2-1、Aspen Plus物流型態說明……………………….……………23
表2-2、次物流組合之複合物流形式	28
表3-1、化學反應計量...……………………………………………….43
表3-2、生質酒精乾式重組法製造合成氣之物流資料	60
表3-3、加熱爐H-101物流資料	68
表3-4、生質酒精乾式重組法製造合成氣(含預熱進料)之物質資料	71
表4-1、二甲醚之化學反應計量.……………………………………...78
表4-2、二甲醚反應器物流資料	87
表4-3、二甲醚製程驟沸槽之物流資料	89
表4-4、二氧化碳移除塔之物流資料	99
表4-5、二甲醚純化塔之物流資料	103
表4-6、二甲醚純化塔之物流資料	106
表4-7、二甲醚製程之物質資料	108
表4-8、二甲醚製程換熱器之物流資料	112
表4-9、二甲醚製程於ΔTmin = 10oC下之換熱器網路配對資料	117
表5-1、生質酒精乾式重組法製造合成氣之物流資料…..…………139
表5-2、加熱爐H-101物流資料	146
表5-3、生質酒精蒸汽重組法製造合成氣(含預熱進料)之物質資料	149
表5-4、生質酒精蒸汽重組法製造合成氣(含驟沸槽)之物質資料	152
表6-1、變壓吸附單元之閥的開閉狀態..……………………………157
表6-2、質子燃料電池車內部動力流程物流資料	165
表6-3、不同氫氣使用率對燃料電池的影響	167
表6-4、固態氧化物燃料電池發電系統物流資料	170
表7-1、製造成本估算項目表….…………………………………….175
表7-2、生質酒精乾式重組之換熱器設備成本	177
表7-3、生質酒精乾式重組之幫浦設備成本	177
表7-4、生質酒精乾式重組之壓力容器設備成本	177
表7-5、生質酒精乾式重組之塔設備成本	178
表7-6、生質酒精乾式重組之加熱爐設備成本	178
表7-7、操作人員需求估計表	179
表7-8、生質酒精蒸汽重組之換熱器設備成本	182
表7-9、生質酒精蒸汽重組之幫浦設備成本	182
表7-10、生質酒精蒸汽重組之壓力容器設備成本	182
表7-11、生質酒精蒸汽重組之塔設備成本	183
表7-12、生質酒精蒸汽重組之加熱爐設備成本	183
表7-13、操作人員需求估計表	184
表7-14、蒸汽重組製程需用冷卻水設備之能源消耗	185
表7-15、生質酒精乾濕兩式重組法製造合成氣之成本比較	189
表8-1、乾濕兩式重組法比較….………………………….………….192

【1】	林祐生、李文乾，生質酒精，科學發展，地433期，第21-25頁 (2009)。
【2】	Posada J. A., A. D. Patel, A. Roes, K. Blok, A. P. C. Faaij, M. K. Patel, Potential of Bioethanol as a Chemical Building Block for Biorefineries: Prelimiary Sustainability Assessment of 12 Bioethanol-Based Products, Bioresour. Technol., 135, 490-499 (2013).
【3】	Luyben W. L., Design and Control of the Dry Methane Reforming Process, Ind. Eng. Chem. Res., 53, 14423-14439 (2014).
【4】	http://web.lib.fcu.edu.tw/libstories/archives/454，引用日期 (22/04/2015)。
【5】	Lu G. Q., S. Wang, Carbon Dioxide Reforming of Methane To Produce Synthesis Gas over Metal-Supported Catalysts: State of the Art, Energy Fuels, 10, 896-904 (1996).
【6】	http://www.shs.edu.tw/works/essay/2005/10/2005103109220458.pdf，引用日期 (29/05/2015)。
【7】	Hua T. Q., R. K. Ahluwalia, J. K. Kromer, S. Lasher, K. McKenney, K. Law, J. Sinha, Technical Assessment of Compressed Hydrogen Storage Tank Systems for Automotive Applications, Int. J. Hydrogen Energy, 36, 3039-3049 (2011).
【8】	http://www.hysafe.org/download/997/brhs_ch1_fundamentals-version%201_0_1.pdf，引用日期 (29/05/2015)。
【9】	張佑生，豐田「終極環保車」下月開賣，綜合報導，聯合報，(19/11/2014)。
【10】	Wang W., Y. Wang, “Dry reforming of ethanol for hydrogen production:Thermodynamic investigation,” Int. J. Hydrogen Energy, 34, 5382-5389 (2009).
【11】	Sun S., W. Yan, P. Sun, J. Chen, “Thermodynamic analysis of ethanol reforming for hydrogen production,” Energy, 44, 911-924 (2012).
【12】	Nichele V., M. Signoretto, F. Menegazzo, I. Rossetti, G. Cruciani, “Hydrogen Production by Ethanol Steam Reforming:Effect of the Synthesis Parameters on the Activity of Ni/TiO2 Catalysts,” Int. J. Hydrogen Energy, 39, 4252-4258 (2014).
【13】	da Silva, A. M. D., K.R.D. Souza, G. Jacobs, U. M. Graham, B. H. Davis, L. V. Mattos, F. B. Noronha, Steam and CO2 Reforming of Ethanol over Rh/CeO2 Catalyst, Appl. Catal. B: Environ., 102, 94-109 (2011).
【14】	Qin D., J. Lapszewicz, Study of mixed steam and CO2 reforming of CH4 to syngas on MgO-supported metals, Cataly. Today, 21, 551-560 (1994).
【15】	Chen H. J., C. W. Fan, C. S. Yu, “Analysis, Synthesis, and Design of a One-step Dimethyl Ether Production via a Thermodynamic Approach,” Appl. Energy, 101, 449-456 (2013).
【16】	Virji M. B. V., P. L. Adcock, P. J. Mitchell, G. Cooley, “Effect of Operation Pressure on the System Efficiency of a Methane-Fuelled Solid Polymer Fuel Cell Power Source,” J. Power Sources, 71, 337-347 (1998).
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