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系統識別號 U0002-2307200715571900
中文論文名稱 LDA+U方法用於過渡金屬氧化物的非線性光學性質計算
英文論文名稱 The LDA+U Method for Studying Non-linear Optical Properties of Transition Metal Oxides
校院名稱 淡江大學
系所名稱(中) 物理學系碩士班
系所名稱(英) Department of Physics
學年度 95
學期 2
出版年 96
研究生中文姓名 徐瑞鴻
研究生英文姓名 Jui-Hung Hsu
學號 692180374
學位類別 碩士
語文別 中文
口試日期 2007-06-20
論文頁數 98頁
口試委員 指導教授-李明憲
委員-林志興
委員-陳俊維
委員-唐立權
中文關鍵字 過渡金屬氧化物  第一原理計算  局域化  能帶解析 
英文關鍵字 Transition Metal Oxides  LDA+U  First-principles calculations  Local-orbitals  Band-resolved  SHG-density  Second order susceptibility 
學科別分類 學科別自然科學物理
中文摘要 方法發展: 我們研究群所使用基於密度泛函理論的計算軟體CASTEP 來研究材料物性在許多系統的計算上相當的成功,但是對於過渡金屬氧化物這有些局域化d電子態的材料其倍頻係數計算有不精確的情形,所以引入了LDA+U方法來修正,我們研究群使用的old CASTEP程式已存在了LDA+U方法 , 並且也給出合理的結果,我們想要更進一步的讓New CASTEP程式也有LDA+U方法.

應用計算:我們將LDA+U方法用在過渡金屬氧化物晶體KNbO3 ,發現對倍頻係數的正確性有提升,我們對此情形做仔細的探討.另外我們對各種不同的新奇結構所引發的非線性光學效應很感興趣,所以論文中我選定了BN錐狀結構(cone)且建構了不同角度的結構來計算並且使用能帶解析以SHG-density分析方法來分析.
英文摘要 Methodology :
The DFT bases code CASTEP was used in our group for many successful studies of materials properties of various system. However for transition metal Oxides there localized d-electron cause the calculate SHG coefficient to be not accurate . We used LDA+U to correct the problem which was demonstrated using old CASTEP code. Now we would like to implement LDA+U into New CASTEP.


Applications :
We are using the LDA+U method on KNbO3 crystal of transition metal Oxides ,and we find the exactness of SHG coefficient improves , We do the detailed discussion.
Another , we are interested in non-liner optical effect of many different novel structure , so I choose BN cone and building structures with different disclination angle to caculate and analyse with band-resolved of and SHG-density plots.
論文目次 第一章 簡介..............................1
1.1 CASTEP原理 ............................1
1.2 LDA+U方法 .............................1
參考文獻 ................................12


第二章 LDA+U方法在old CASTEP下的探討............13
2.1動機.................................13
2.2.1 公式與程式(old CASTEP)的比照對應.................13
2.2.2 LDA+U old CASTEP 程式部份...................19
2.3.1 NewCASTEP 架構介紹 .......................32
2.3.2 LDA+U NEW CASTEP 程式部份..................34
2.4 總結.................................55



第三章LDA+U應用及過渡金屬氧化物的 分析..........56
3.1動機與背景..............................56
3.2 模型設定及計算參數.........................56
3.3 計算結果與分析...........................59
參考文獻................................76



第四章其他材料的計算與分析 ....................77
4.1動機與背景..............................77
4.2 模型設定及計算參數.........................77
4.3 計算結果與討論...........................79
參考文獻................................98

圖目錄
圖2.2.1 LDA+U CASTEP 副程式ldaplusu.f 第625 行程式碼..........14
圖2.2.2 LDA+U CASTEP 副程式ldaplusu.f 第472 行程式碼..........15
圖2.2.3 LDA+U CASTEP 副程式ldaplusu.f 第528 行程式碼..........15
圖2.2.4 LDA+U CASTEP 副程式ldaplusu.f 第897 行程式碼..........16
圖2.2.5 LDA+U CASTEP 副程式ldaplusu.f 第757 行程式碼..........16
圖2.2.6 LDA+U CASTEP 副程式ldaplusu.f 第1547 行程式碼..........17
圖2.2.7 LDA+U CASTEP 副程式ldaplusu.f 第177 行程式碼..........18
圖2.2.8 LDA+U CASTEP 副程式congra.f 第595 行程式碼...........19
圖2.2.9 LDA+U CASTEP 副程式congra.f 第792 行程式碼...........20
圖2.2.10 LDA+U CASTEP 副程式congra.f 第440 行程式碼..........20
圖2.2.11 LDA+U CASTEP 副程式congra.f 第957 行程式碼..........21
圖2.2.12 LDA+U CASTEP 副程式congra.f 第1188 行程式碼..........22
圖2.2.13 LDA+U CASTEP 副程式congra.f 第1260 行程式碼..........23
圖2.2.14 LDA+U CASTEP 副程式congra.f 第1387 行程式碼..........24
圖2.2.15 LDA+U CASTEP 副程式cst_castep.f 第2138 行程式碼.........25
圖2.2.16 LDA+U CASTEP 副程式cst_eigmin.f 第248 行程式碼.........25
圖2.2.17 LDA+U CASTEP 副程式congravf.f 第157 行程式碼..........26
圖2.2.18 LDA+U CASTEP 副程式congravf.f 第292 行程式碼..........26
圖2.2.19 LDA+U CASTEP 副程式congravf.f 第406 行程式碼..........27
圖2.2.20 LDA+U CASTEP 副程式congravf.f 第481 行程式碼..........27
圖2.2.21 LDA+U CASTEP 副程式congravf.f 第586 行程式碼..........28
圖2.2.22 LDA+U CASTEP 副程式congrabs.f 第306 行程式碼..........29
圖2.2.23 LDA+U CASTEP 副程式congrabs.f 第350 行程式碼..........29
圖2.2.24 LDA+U CASTEP 副程式congrabs.f 第480 行程式碼..........30
圖2.2.25 LDA+U CASTEP 副程式congrabs.f 第532 行程式碼..........30
圖2.2.26 LDA+U CASTEP 副程式congrabs.f 第649 行程式碼..........31
圖2.2.27 LDA+U CASTEP 副程式congrabs.f 第732 行程式碼..........32
圖2.3-1 Functional Modules.........................33
圖2.3-2 Fundamental Modules ........................33
圖2.3-3 Utility Modules...........................33
圖2.3.4 NEW CASTEP 副程式 bs.F90 第196 行程式碼............34
圖2.3.5 NEW CASTEP 副程式 bs.F90 第411 行程式碼............35
圖2.3.6 NEW CASTEP 副程式 bs.F90 第637 行程式碼............36
圖2.3.7 NEW CASTEP 副程式 bs.F90 第828 行程式碼............37
圖2.3.8 NEW CASTEP 副程式 bs.F90 第1219 行程式碼............38
圖2.3.9 NEW CASTEP 副程式 bs.F90 第1303 行程式碼............39
圖2.3.10 NEW CASTEP 副程式 electronic.F90 第1119 行程式碼........40
圖2.3.11 NEW CASTEP 副程式 electronic.F90 第1222 行程式碼........40
圖2.3.12 NEW CASTEP 副程式 electronic.F90 第1263 行程式碼........41
圖2.3.13 NEW CASTEP 副程式 electronic.F90 第1401 行程式碼........41
圖2.3.14 NEW CASTEP 副程式 electronic.F90 第1464 行程式碼........42
圖2.3.15 NEW CASTEP 副程式 electronic.F90 第1480 行程式碼........42
圖2.3.16 NEW CASTEP 副程式 electronic.F90 第3230 行程式碼........43
圖2.3.17 NEW CASTEP 副程式 electronic.F90 第3321 行程式碼........43
圖2.3.18 NEW CASTEP 副程式 electronic.F90 第3455 行程式碼........44
圖2.3.19 NEW CASTEP 副程式 electronic.F90 第3654 行程式碼........44
圖2.3.20 NEW CASTEP 副程式 electronic.F90 第3689 行程式碼........45
圖2.3.21 NEW CASTEP 副程式 electronic.F90 第3750 行程式碼........45
圖2.3.22 NEW CASTEP 副程式 electronic.F90 第4008 行程式碼........46
圖2.3.23 NEW CASTEP 副程式 electronic.F90 第4304 行程式碼........47
圖2.3.24 NEW CASTEP 副程式 electronic.F90 第4379 行程式碼........48
圖2.3.25 NEW CASTEP 副程式 electronic.F90 第3340 行程式碼........48
圖2.3.26 NEW CASTEP 副程式 electronic.F90 第3433 行程式碼........48
圖2.3.27 NEW CASTEP 副程式 electronic.F90 第4015 行程式碼........49
圖2.3.28 NEW CASTEP 副程式 electronic.F90 第4667 行程式碼........49
圖2.3.29 NEW CASTEP 副程式 electronic.F90 第4948 行程式碼........50
圖2.3.30 NEW CASTEP 副程式 electronic.F90 第5088 行程式碼........50
圖2.3.31 NEW CASTEP 副程式 electronic.F90 第4951 行程式碼........51
圖2.3.32 NEW CASTEP 副程式 electronic.F90 第5088 行程式碼........51
圖2.3.33 NEW CASTEP 副程式 popn.F90 第388 行程式碼...........52
圖2.3.34 NEW CASTEP 副程式 popn.F90 第482 行程式碼...........53
圖2.3.35 NEW CASTEP 副程式 ion.F90 第5594 行程式碼...........53
圖2.3.36 NEW CASTEP 副程式 ion.F90 第5677 行程式碼...........54
圖2.3.37 NEW CASTEP 副程式 ion.F90 第642 行程式碼 ...........54
圖3.2.1 NiO 結構圖............................56
圖3.2.2 cutoff Energy............................57
圖3.2.3 KNbO3 結構圖...........................58
圖3.2.4 cutoff Energy............................59
圖3.2.5 NiO LSDA 計算 Ni d 軌域之投影態密度................60
圖3.2.6 NiO LDA+U 計算 Ni d 軌域之投影態密度 (U=8eV ) ..........60
圖3.2.7 NiO LDA+U 計算 Ni d 軌域之投影態密度 (U=16eV) ..........61
圖3.2.8 NiO LDA+U 計算 Ni d 軌域之投影態密度 (U=24eV) ..........61
圖3.2.9 NiO LDA+U 計算 Ni d 軌域之投影態密度 (U=32eV) ..........62
圖3.2.10 NiO LDA 下 Ni d 軌域的投影態密度 [Ref.3-1] ............62
圖3.2.11 NiO LDA+U 下 Ni d 軌域的投影態密度 [Ref.3-1] ...........63
圖3.2.12 NiO GGS+U 計算 Ni d 軌域之投影態密度 (U=8eV) ..........63
圖3.2.13 KNbO3 d 值 [Ref. 3-3] ......................64
圖3.2.14 五個d 軌域 [Ref.3-2] .......................65
圖3.2.15 Virtual electron unoccupied,isosurface level 為最大值的1/2........65
圖3.2.16 Virtual electron unoccupied,isosurface level 為最大值的1/4........66
圖3.2.17 Virtual electron unoccupied,isosurface level 為最大值的1/2........66
圖3.2.18 Virtual electron unoccupied,isosurface level 為最大值的1/4........66
圖3.2.19 χ (2) 方向311 下,LDA 方法Virtual hole 與 Virtual electronic 能帶解析圖.67
圖3.2.20 χ (2) 方向311 下,LDA+U (U=8eV)Virtual hole 與 Virtual electronic 能帶解析
圖 ...................................67
圖3.2.21 Virtual electron unoccupied 選擇能量範圍,isosurface level 為最大值的1/2.68
圖3.2.22 Virtual electron unoccupied 選擇能量範圍,isosurface level 為最大值的1/4.68
圖3.2.23 Virtual electron unoccupied 選擇能量範圍,isosurface level 為最大值的
1/8 ..................................68
圖3.2.24 Virtual electron unoccupied 選擇能量範圍,isosurface level 為最大值的1/2 .69
圖3.2.25Virtual electron unoccupied 選擇能量範圍,isosurface level 為最大值的1/4 .69
圖3.2.26 Virtual electron unoccupied 選擇能量範圍,isosurface level 為最大值的1/8 .69
圖3.2.27 χ (2) 方向322 下,LDA 計算Virtual hole 與 Virtual electronic 能帶解析圖 .70
圖3.2.28 Virtual electron unoccupied 選擇能量範圍,isosurface level 為最大值的1/2 .70
圖3.2.29 Virtual electron unoccupied 選擇能量範圍,isosurface level 為最大值的1/4 .71
圖3.2.30 Virtual electron unoccupied 選擇能量範圍,isosurface level 為最大值的1/8 .71
圖3.2.31 Virtual hole unoccupied 選擇能量範圍,isosurface level 為最大值的1/2...72
圖3.2.32 Virtual hole unoccupied 選擇能量範圍,isosurface level 為最大值的1/4...72
圖3.2.33 Virtual hole unoccupied 選擇能量範圍,isosurface level 為最大值的1/8...72
圖3.2.34 LiNb O3結構圖 ..........................73
圖3.2.35 LiNbO3d 值 ............................74
圖4.2.1 BNcone 60 度 結構圖........................77
圖4.2.2 BNcone 120 度 結構圖 .......................77
圖4.2.3 BNcone 180 度 結構圖 .......................77
圖4.2.4 BNcone 240 度 結構圖 .......................78
圖4.2.5 BNcone 60 度Virtual hole 與 Virtual electronic 能帶解析圖 ........79
圖4.2.6 BNcone 120 度Virtual hole 與 Virtual electronic 能帶解析圖........79
圖4.2.7 BNcone 180 度Virtual hole 與 Virtual electronic 能帶解析圖........79
圖4.2.8 BNcone 240 度Virtual hole 與 Virtual electronic 能帶解析圖........80
圖4.2.9 BNcone 60 度 Virtual electron occupied,isosurface level 為最大值的1/2...81
圖4.2.10 BNcone 60 度 Virtual electron occupied,isosurface level 為最大值的1/4 ..81
圖4.2.11 BNcone 60 度 Virtual electron unoccupied,isosurface level 為最大值的1/2 .81
圖4.2.12 BNcone 60 度 Virtual electron unoccupied,isosurface level 為最大值的1/4 .82
圖4.2.13 BNcone 60 度 Virtual hole occupied,isosurface level 為最大值的1/2....82
圖4.2.14 BNcone 60 度 Virtual hole occupied,isosurface level 為最大值的1/4....82
圖4.2.15 BNcone 60 度 Virtual hole unoccupied,isosurface level 為最大值的1/2...82
圖4.2.16 BNcone 60 度 Virtual hole unoccupied,isosurface level 為最大值的1/4...83
圖4.2.17 BNcone 120 度 Virtual electron occupied,isosurface level 為最大值的1/2..83
圖4.2.18 BNcone 120 度 Virtual electron occupied,isosurface level 為最大值的1/4..83
圖4.2.19 BNcone 120 度 Virtual electron unoccupied,isosurface level 為最大值的1/2.84
圖4.2.20 BNcone 120 度 Virtual electron unoccupied,isosurface level 為最大值的1/4.84
圖4.2.21 BNcone 120 度 Virtual hole occupied,isosurface level 為最大值的1/2 ...84
圖4.2.22 BNcone 120 度 Virtual hole occupied,isosurface level 為最大值的1/4...85
圖4.2.23 BNcone 120 度 Virtual hole unoccupied,isosurface level 為最大值的1/2..85
圖4.2.24 BNcone 120 度 Virtual hole unoccupied,isosurface level 為最大值的1/4..85
圖4.2.25 BNcone 120 度 Virtual electron occupied,isosurface level 為最大值的1/2..85
圖4.2.26 BNcone 120 度 Virtual electron occupied,isosurface level 為最大值的1/4..86
圖4.2.27 BNcone 120 度 Virtual electron unoccupied,isosurface level 為最大值的1/2.86
圖4.2.28 BNcone 120 度 Virtual electron unoccupied,isosurface level 為最大值的1/4.86
圖4.2.29 BNcone 120 度 Virtual hole occupied,isosurface level 為最大值的1/2...86
圖4.2.30 BNcone 120 度 Virtual hole occupied,isosurface level 為最大值的1/4...87
圖4.2.31 BNcone 120 度 Virtual hole unoccupied,isosurface level 為最大值的1/2..87
圖4.2.32 BNcone 120 度 Virtual hole unoccupied,isosurface level 為最大值的1/4..87
圖4.2.33 BNcone 120 度 Virtual electron occupied,isosurface level 為最大值的1/2..88
圖4.2.34 BNcone 120 度 Virtual electron occupied,isosurface level 為最大值的1/4..88
圖4.2.35 BNcone 120 度 Virtual electron unoccupied,isosurface level 為最大值的1/2.88
圖4.2.36 BNcone 120 度 Virtual electron unoccupied,isosurface level 為最大值的1/4.89
圖4.2.37 BNcone 120 度 Virtual hole occupied,isosurface level 為最大值的1/2...89
圖4.2.38 BNcone 120 度 Virtual hole occupied,isosurface level 為最大值的1/4...89
圖4.2.39 BNcone 120 度 Virtual hole unoccupied,isosurface level 為最大值的1/2..90
圖4.2.40 BNcone 120 度 Virtual hole unoccupied,isosurface level 為最大值的1/4..90
圖4.2.41 切割波函數BNcone 60 度Virtual hole 與 Virtual electronic 能帶解析圖...91
圖4.2.42 BNcone 60 度 Virtual electron occupied,isosurface level 為最大值的1/2..91
圖4.2.43 BNcone 60 度 Virtual electron occupied,isosurface level 為最大值的1/4..92
圖4.2.44 BNcone 60 度 Virtual electron unoccupied,isosurface level 為最大值的1/2.92
圖4.2.45 BNcone 60 度 Virtual electron unoccupied,isosurface level 為最大值的1/4.92
圖4.2.46 BNcone 60 度 Virtual hole occupied,isosurface level 為最大值的1/2....92
圖4.2.47 BNcone 60 度 Virtual hole occupied,isosurface level 為最大值的1/4....93
圖4.2.48 BNcone 60 度 Virtual hole unoccupied,isosurface level 為最大值的1/2...93
圖4.2.49 BNcone 60 度 Virtual hole unoccupied,isosurface level 為最大值的1/4...93
圖4.2.50 切割波函數BNcone 180 度Virtual hole 與 Virtual electronic 能帶解析圖..94
圖4.2.51 BNcone 180 度 Virtual electron occupied,isosurface level 為最大值的1/2..94
圖4.2.52 BNcone 180 度 Virtual electron occupied,isosurface level 為最大值的1/4..95
圖4.2.53 BNcone 180 度 Virtual electron unoccupied,isosurface level 為最大值的1/2.95
圖4.2.54 BNcone 180 度 Virtual electron unoccupied,isosurface level 為最大值的1/4.95
圖4.2.55 BNcone 180 度 Virtual hole occupied,isosurface level 為最大值的1/2...96
圖4.2.56 BNcone 180 度 Virtual hole occupied,isosurface level 為最大值的1/4...96
圖4.2.57 BNcone 180 度 Virtual hole unoccupied,isosurface level 為最大值的1/2..96
圖4.2.58 BNcone 180 度 Virtual hole unoccupied,isosurface level 為最大值的1/4..97

表目錄
表1.2.1 Hubbard 參數示意圖.........................2
表1.2.2 Hubbard-like 能階示意圖.......................3
表3.2.1 NiO cutoff 參數設定........................56
表3.2.2 NiO 計算參數設定.........................57
表3.2.3 KNbO3 cutoff 參數設定.......................58
表3.2.4 KNbO3 計算參數設定........................59
表3.2.5 NiO 不同U 值能隙大小.......................64
表3.2.6 KNbO3 不同U 值及不同 χ (2) 方向之χ (2) 值大小............64
表3.2.7 LiNbO3計算參數設定........................74
表3.2.8 LiNbO3
χ (2) 列表..........................75
表4.2.1 BNcone 參數設定..........................78
表4.2.2 BNcone 計算參數設定........................78

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