本研究已探討聚甲基丙烯酸甲酯之平行裂縫(垂直於拉伸軸向之試片中央位置處做一平行裂縫)及垂直裂縫(就已癒合之平行裂縫試片，垂直於已平行裂縫癒合處之中央位置再做一平行裂縫)等兩方位，經過40℃ ~ 60℃甲、乙醇溶劑的質傳引發癒合後之物性與機性的改變。研究中發現，經過甲、乙醇質傳處裡後聚甲基丙烯酸甲酯的玻璃轉換溫度會降低，當有效玻璃轉換溫度低於操作溫度時，上述兩種裂縫的自我癒合均會發生，其中裂縫閉合率(crack closure rate)是常數，且垂直裂縫之閉合率大於平行裂縫之閉合率。由拉伸破裂表面型態和機械強度的分析知道裂縫癒合分成兩個階段：潤濕或擴散。癒合後試片的拉伸破斷應力會隨著甲、乙醇的體積分率增加而上升。聚甲基丙烯酸甲酯之平行裂縫和垂直裂縫癒合的拉伸破斷應力，經由甲醇質傳後可恢復到與原材料相同；而乙醇質傳後僅垂直裂縫癒合可恢復到與原材料相同。甲、乙醇兩者的垂直裂縫癒合的拉伸破斷應力均大於平行裂縫癒合的拉伸破斷應力，並且垂直裂縫癒合後的拉伸破斷應力比平行裂縫癒合後大。甲、乙醇質傳到聚甲基丙烯酸甲酯會產生陡峭面，平行裂縫癒合時的陡峭面是直線，而垂直裂縫癒合時的陡峭面則會在平行裂縫癒合處形成內凹現象，且內凹的曲率半徑隨質傳時間增加而上升直到無限大，另外垂直裂縫癒合之陡峭面前進的速度比平行裂縫癒合的速度還快。垂直裂縫癒合之分子鏈經兩次溶劑處理的重疊加成(superposition)質傳與溶劑影響區(solvent affected zone) (SAZ)的影響，在垂直裂縫的癒合交界處會產生塑性應變區，以阻撓裂縫前進。待拉伸應力大於此一塑性應變時，垂直裂縫癒合拉伸試片即刻斷裂。此一塑性應變區現象為平行裂縫癒合所没有的。

The line－and the cross－crack healing of Poly(methyl methacrylate)(PMMA) under the methanol or ethanol treatment at 40℃ ~ 60℃ have been studied. The cross－crack means that the crack plane is vertical to the line－crack healed. The glass transition temperature of PMMA is reduced after the methanol or ethanol treatment. Both crack healings only occur at the effective glass transition temperature lower than the transport temperature. Both crack closure rates are constant. The closure rate of the cross－crack is higher than that of the line－crack. The analyses of the surface morphology and mechanical strength show that there are also two stages for crack healing which is wetting and diffusion. The tensile fracture stress of the healed specimen increases with a rise in volume fraction of the absorbing methanol or ethanol. The tensile fracture stress of healed PMMA with line－ or cross－crack can be recovered to the virgin material during methanol treatment but cross－crack only can be recovered to the virgin material for ethanol treatment. The tensile fracture stress of healed PMMA with cross－crack is larger than that with the line－crack. The shape of sharp front healed from the line－crack is straight line but from the cross－crack perform a inward concave which is parallel to the healed place. The curvature radius of inward concave rises to infinity with time. The sharp front of healed PMMA with the cross－crack moves faster than that with the line－crack.

目錄                 頁次
中文摘要……………………………………………………..………………………Ⅰ    
英文摘要……………………………………………………………………………..Ⅲ
誌謝…………………………………………………………………………………..Ⅴ
目錄	VI
圖目錄	VIII
表目錄	XIII
符號說明	XIV
壹、導論	1
1-1前言	1
1-2文獻回顧	2
1-2.1質傳行為	2
1-2.2質傳分類	3
1-2.3影響質傳之因素	4
1-2.4高分子溶漲界面移動與質傳關係	6
1-2.5高分子吸收量與時間變化的質傳關係	7
1-2.6高分子材料裂縫閉合理論與觀察	9
1-2.7高分子材料裂縫癒合型態探討	12
1-2.8高分子材料裂縫癒合黏著強度型態探討	13
1-3研究範疇	15
貳、實驗設計	16
2-1 實驗設備與材料	16
2-1.1 實驗設備	16
2-1.2 實驗材料與藥品	16
2-2 質傳實驗	17
2-2.1 試片及溶劑準備	17
2-2.2 質傳	17
2-3 裂縫製造與裂縫癒合觀察	17
2-4 癒合試片之拉伸試驗與破裂面觀察	18
2-5 裂縫閉合率之量測	18
2-6 DSC測試	19
參、結果與討論	22
3-1甲醇引發聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA) 之裂縫癒合	22
3-1.1質傳行為	22
3-1.2陡峭面	23
3-1.3裂縫閉合率(closure rate)	24
3-1.4拉伸破裂強度的回復	26
3-1.5拉伸破斷面型態	27
3-2乙醇引發聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)的裂縫癒合	28
3-2.1質傳行為	28
3-2.2陡峭面	29
3-2.3裂縫閉合率(closure rate)	30
3-2.4拉伸破裂強度的回復	32
3-2.5拉伸破斷面型態	34
3-3甲醇及乙醇之平行與垂直裂縫癒合的比較	35
肆、結論	104
伍、參考文獻	106

圖目錄
圖2-1.PMMA試片預裂縫準備及刀座之示意圖	20
圖2-2. (a)平行裂縫癒合試片；(b)垂直裂縫癒合試片及(c)拉伸試片之尺寸	21

圖3-1. PMMA試片在甲醇系統進行質傳之溶劑吸收重量比(Mt/M∞)對質傳時間的變化，其質傳溫度為40℃ - 60℃	38
圖3-2. PMMA試片在甲醇系統中及質傳溫度60℃下之陡峭面OM照片，質傳時間 (a)O分鐘；(b)5分鐘；(c)10分鐘；(d)20分鐘；(e)30分鐘；(f)40分鐘	39
圖3-3. PMMA試片在甲醇系統中及質傳溫度55℃下之陡峭面OM照片，質傳時間 (a)O分鐘；(b)5分鐘；(c)10分鐘；(d)20分鐘；(e)30分鐘；(f)40分鐘	40
圖3-4. PMMA試片在甲醇系統中及質傳溫度50℃下之陡峭面OM照片，質傳時間 (a)O分鐘；(b)10分鐘；(c)20分鐘；(d)30分鐘；(e)40分鐘；(f)50分鐘；(g)60分鐘；(h)70分鐘	41
圖3-5. PMMA試片在甲醇系統中及質傳溫度45℃下之陡峭面OM照片，質傳時間 (a)O分鐘；(b)30分鐘；(c)60分鐘；(d)90分鐘；(e)120分鐘；(f)135分鐘	42
圖3-6. PMMA試片在甲醇系統中及質傳溫度40℃下之陡峭面OM照片，質傳時間 (a)O分鐘；(b)30分鐘；(c)60分鐘；(d)120分鐘；(e)150分鐘；(f)180分鐘；(g)210分鐘；(h)240分鐘	43
圖3-7. PMMA裂縫癒合試片在甲醇系統中及質傳溫度60℃下之陡峭面OM照片，質傳時間 (a)O分鐘；(b)5分鐘；(c)10分鐘；(d)20分鐘；(e)30分鐘；(f)40分鐘；(g)垂直裂縫癒合改變之示意圖	45
圖3-8. PMMA裂縫癒合試片在甲醇系統中及質傳溫度55℃下之陡峭面OM照片，質傳時間 (a)O分鐘；(b)5分鐘；(c)10分鐘；(d)20分鐘；(e)30分鐘；(f)40分鐘	46
圖3-9. PMMA裂縫癒合試片在甲醇系統中及質傳溫度50℃下之陡峭面OM照片，質傳時間 (a)O分鐘；(b)10分鐘；(c)20分鐘；(d)30分鐘；(e)40分鐘；(f)50分鐘；(g)60分鐘；(h)70分鐘	47
圖3-10. PMMA裂縫癒合試片在甲醇系統中及質傳溫度45℃下之陡峭面OM照片，質傳時間 (a)O分鐘；(b)30分鐘；(c)60分鐘；(d)90分鐘；(e)120分鐘	48
圖3-11. PMMA裂縫癒合試片在甲醇系統中及質傳溫度40℃下之陡峭面OM照片，質傳時間 (a)O分鐘；(b)30分鐘；(c)60分鐘；(d)120分鐘；(e)150分鐘；(f)180分鐘；(g)210分鐘	49
圖3-12.平行裂縫癒合與垂直裂縫癒合陡峭面，在甲醇系統中經t 時間後之速率比較，其質傳溫度(a)40℃；(b)45℃；(c)50℃；(d)55℃；(e)60℃；(f)溶漲界面與陡峭面間距為 之示意圖	52
圖3-13. PMMA裂縫試片在甲醇系統中及質傳溫度50℃下自我癒合歷程之連續照片(a)平行裂縫；(b)垂直裂縫，時距分別為40秒和32秒	53
圖3-14. Log(VLHT) 與Log(VCHT)相對於1/T的線性關係，其中VLH與VCH分別為在40℃〜60℃質傳溫度的甲醇系統中之平行與垂直裂縫癒合速率	54
圖3-15. 經甲醇癒合後，平行裂縫之拉伸破裂應力與癒合時間之關係	55
圖3-16. 經甲醇癒合後，階段Ⅱ平行裂縫之拉伸破裂應力與癒合時間之對數關係；tC為階段Ⅱ的開始時間	56
圖3-17. 經甲醇癒合後，垂直裂縫之拉伸破裂應力與癒合時間之關係	57
圖3-18. 經甲醇癒合後，階段Ⅱ垂直裂縫之拉伸破裂應力與癒合時間之對數關係；tc為階段Ⅱ的開始時間	58
圖3-19.甲醇質傳溫度60℃下，平行裂縫自我癒合之拉伸破斷面型態OM照片，質傳時間為(a)45秒(b)60秒(c)90秒(d)105秒(e)120秒，箭頭為裂縫癒合之波前	59
圖3-20.甲醇質傳溫度55℃下，平行裂縫自我癒合之拉伸破斷面型態OM照片，質傳時間為(a)40秒(b)80秒(c)100秒(d)120秒(e)140秒(f)180秒，箭頭為裂縫癒合之波前	60
圖3-21.甲醇質傳溫度50℃下，平行裂縫自我癒合之拉伸破斷面型態OM照片，質傳時間為(a)160秒 (b)200秒 (c)240秒(d)280 秒(e)320秒(f)360秒，箭頭為裂縫癒合之波前	61
圖3-22.甲醇質傳溫度45℃，下平行裂縫自我癒合之拉伸破斷面型態OM照片，質傳時間為(a)320秒 (b)400秒 (c)480秒(d)560 秒(e)720秒(f)800秒，箭頭為裂縫癒合之波前	62
圖3-23.甲醇質傳溫度40℃下，平行裂縫自我癒合之拉伸破斷面型態OM照片，質傳時間為(a)600秒 (b)720秒 (c)840秒(d)960 秒(e)1,080秒(f)1,200秒，箭頭為裂縫癒合之波前	63
圖3-24.甲醇質傳溫度60℃下，垂直裂縫自我癒合之拉伸破斷面型態OM照片，質傳時間為(a)48秒(b)60秒(c)72秒(d)84秒(e)96秒(f)108秒，箭頭為裂縫癒合之波前	64
圖3-25.甲醇質傳溫度55℃下，垂直裂縫自我癒合之拉伸破斷面型態OM照片，質傳時間為(a)60秒(b)75秒(c)90秒(d)105秒(e)120秒(f)135秒，箭頭為裂縫癒合之波前	65
圖3-26.甲醇質傳溫度50℃下，垂直裂縫自我癒合之拉伸破斷面型態OM照片，質傳時間為(a)64秒(b)160秒(c)192秒(d)224秒(e)256秒(f)288秒，箭頭為裂縫癒合之波前	66
圖3-27.甲醇質傳溫度45℃下，垂直裂縫自我癒合之拉伸破斷面型態OM照片，質傳時間為(a)240秒(b)300秒(c)360秒(d)420秒(e)480秒(f)540秒，箭頭為裂縫癒合之波前	67
圖3-28.甲醇質傳溫度40℃下，垂直裂縫自我癒合之拉伸破斷面型態OM照片，質傳時間為(a)210秒(b)315秒(c)420秒(d)630秒(e)735秒(f)840秒，箭頭為裂縫癒合之波前	68
圖3-29. PMMA試片在乙醇系統進行質傳之溶劑吸收重量比(Mt/M∞)對質傳時間的變化，其質傳溫度為40℃ - 60℃	71
圖3-30. PMMA試片在乙醇系統中及質傳溫度60℃下之陡峭面OM照片，質傳時間 (a)O分鐘；(b)20分鐘；(c)40分鐘；(d)60分鐘；(e)80分鐘；(f)100分鐘；(g)110分鐘	72
圖3-31. PMMA試片在乙醇系統中及質傳溫度55℃下之陡峭面OM照片，質傳時間 (a)O小時；(b)1小時；(c)1.5小時；(d)2小時；(e)2.5小時；(f)3小時；(g)3.5小時	73
圖3-32. PMMA試片在乙醇系統中及質傳溫度50℃下之陡峭面OM照片，質傳時間 (a)O小時；(b)2小時；(c)4小時；(d)6小時；(e)8小時；(f)8.5小時	74
圖3-33. PMMA試片在乙醇系統中及質傳溫度45℃下之陡峭面OM照片，質傳時間 (a)O小時；(b)5小時；(c)10小時；(d)15小時；(e)20小時；(f)25小時	75
圖3-34. PMMA試片在乙醇系統中及質傳溫度40℃下之陡峭面OM照片，質傳時間 (a)O小時；(b)15小時；(c)30小時；(d)45小時；(e)60小時；(f)70小時	76
圖3-35. PMMA裂縫癒合試片在乙醇系統中及質傳溫度60℃下之陡峭面OM照片，質傳時間 (a)O分鐘；(b)20分鐘；(c)40分鐘；(d)60分鐘；(e)80分鐘；(f)100分鐘；(g)110分鐘；(h)垂直裂縫癒合改變之示意圖	78
圖3-36. PMMA裂縫癒合試片在乙醇系統中及質傳溫度55℃下之陡峭面OM照片，質傳時間 (a)O小時；(b)1小時；(c)1.5小時；(d)2小時；(e)2.5小時；(f)3小時；(g)3.5小時	79
圖3-37. PMMA裂縫癒合試片在乙醇系統中及質傳溫度50℃下之陡峭面OM照片，質傳時間 (a)O小時；(b)2小時；(c)4小時；(d)6小時；(e)8小時；(f)8.5小時	80
圖3-38. PMMA裂縫癒合試片在乙醇系統中及質傳溫度45℃下之陡峭面OM照片，質傳時間(a)O小時；(b)5小時；(c)10小時；(d)15小時；(e)20小時；(f)25小時	81
圖3-39. PMMA裂縫癒合試片在乙醇系統中及質傳溫度40℃下之陡峭面OM照片，質傳時間 (a)O小時；(b)15小時；(c)30小時；(d)45小時；(e)60小時；(f)70小時	82
圖3-40.平行裂縫癒合陡峭面與垂直裂縫癒合陡峭面，在乙醇系統中經t 時間後之速率比較，其質傳溫度(a)60℃；(b)55℃；(c)50℃；(d)45℃；(e)40℃；(f)溶漲界面與陡峭面間距為 之示意圖	85
圖3-41. PMMA裂縫試片在乙醇系統中質傳溫度50℃下自我癒合歷程之連續照片(a) 平行裂縫；(b) 垂直裂縫，時距分別為12分鐘和9分鐘	86
圖3-42. Log(VLHT) 與Log(VCHT)相對於1/T的線性關係，其中VLH與VCH分別為在40℃〜60℃質傳溫度的乙醇系統中之平行及垂直裂縫癒合速率	87
圖3-43. 經乙醇癒合後，平行裂縫之拉伸破裂應力與癒合時間之關係	88
圖3-44. 經乙醇癒合後，階段Ⅱ平行裂縫之拉伸破裂應力與癒合時間之對數關係；tc為階段Ⅱ的開始時間	89
圖3-45. 經乙醇癒合後，垂直裂縫之拉伸破裂應力與癒合時間之關係	90
圖3-46.經乙醇癒合後，階段Ⅱ垂直裂縫之拉伸破裂應力與癒合時間之對數關係；tc為階段Ⅱ的開始時間	91
圖3-47.乙醇質傳溫度60℃下，平行裂縫自我癒合之拉伸破斷面型態OM照片，質傳時間為(a)10分鐘(b)12分鐘(c)14分鐘(d)16 分鐘(e)18 分鐘，箭頭為裂縫癒合之波前	92
圖3-48.乙醇質傳溫度55℃下，平行裂縫自我癒合之拉伸破斷面型態OM照片，質傳時間為(a)5分鐘(b)15分鐘(c)20分鐘(d)25分鐘(e)30 分鐘(f)40分鐘，箭頭為裂縫癒合之波前	93
圖3-49.乙醇質傳溫度50℃下，平行裂縫自我癒合之拉伸破斷面型態OM照片，質傳時間為(a)36分鐘(b)48分鐘(c)60分鐘(d)72分鐘(e)84分鐘(f)90分鐘，箭頭為裂縫癒合之波前	94
圖3-50.乙醇質傳溫度45℃下，平行裂縫自我癒合之拉伸破斷面型態OM照片，質傳時間為(a)60分鐘(b)75分鐘(c)90分鐘(d)105分鐘(e)120分鐘(f)135分鐘，箭頭為裂縫癒合之波前	95
圖3-51.乙醇質傳溫度40℃下，平行裂縫自我癒合之拉伸破斷面型態OM照片，質傳時間為(a)63分鐘(b)105分鐘(c)126分鐘(d)147分鐘(e)168分鐘(f)189分鐘，箭頭為裂縫癒合之波前	96
圖3-52.乙醇質傳溫度60℃，下垂直裂縫自我癒合之拉伸破斷面型態OM照片，質傳時間為(a)6分鐘(b)10分鐘(c)12分鐘(d)14分鐘(e)16分鐘(f)18分鐘，箭頭為裂縫癒合之波前	97
圖3-53.乙醇質傳溫度55℃下，垂直裂縫自我癒合之拉伸破斷面型態OM照片，質傳時間為(a)3.6分鐘(b)10.8分鐘(c)18分鐘(d)25.2分鐘(e)28.8分鐘(f)32.4分鐘，箭頭為裂縫癒合之波前	98
圖3-54.乙醇質傳溫度50℃下，垂直裂縫自我癒合之拉伸破斷面型態OM照片，質傳時間為(a)9分鐘(b)27分鐘(c)45分鐘(d)63分鐘(e)72分鐘(f)81分鐘，箭頭為裂縫癒合之波前	99
圖3-55.乙醇質傳溫度45℃下，垂直裂縫自我癒合之拉伸破斷面型態OM照片，質傳時間為(a)22分鐘(b)44分鐘(c)66分鐘(d)77分鐘(e)88分鐘(f)99分鐘，箭頭為裂縫癒合之波前	100
圖3-56.乙醇質傳溫度40℃下，垂直裂縫自我癒合之拉伸破斷面型態OM照片，質傳時間為(a)289分鐘(b)56分鐘(c)84分鐘(d)98分鐘(e)112分鐘(f)126分鐘，箭頭為裂縫癒合之波前	101

表目錄
表3-1 PMMA 在40℃-60℃甲醇系統質傳之有效玻璃轉換溫度，CaseⅠ擴散係數值(D)、活化能(ED)， CaseⅡ質傳速率(v) 、活化能(EV) 和混合熱△H ；tL、tC分別表平行與垂直裂縫在階段二的起始時間；mL 、mC 分別表平行與垂直裂縫對數與對數(t–tc)之斜率	69
表3-2 PMMA在40℃-60℃甲醇系統質傳之平行裂縫癒合率(VLH)與垂直裂縫癒合率(VCH)及tLC、tCC分別為平行與垂直裂縫癒合全程所需時間	70
表3-3 PMMA 在40℃-60℃乙醇系統質傳之有效玻璃轉換溫度，CaseⅠ擴散係數值(D)、活化能(ED)， CaseⅡ質傳速率(v) 、活化能(EV) 和混合熱△H；tL、tC分別表平行與垂直裂縫在階段二的起始時間；mL 、mC 分別表平行與垂直裂縫對數與對數(t–tc)之斜率	102
表3-4 PMMA在40℃-60℃乙醇系統質傳之平行裂縫癒合率(VLH)與垂直裂縫癒合率(VCH)及tLC、tCC分別為平行與垂直裂縫癒合全程所需時間	103

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