利用射頻磁控濺鍍法，我們成功的成長出取向性佳的La0.85Zr0.15MnO3薄膜於STO及MgO基板上。在經過適當的退火補氧後，LZMO/STO與LZMO/MgO薄膜皆呈現出絕緣-金屬相轉變的特性。在應力效應的影響下，LZMO/STO薄膜c軸長度較LZMO/MgO長。受晶格不匹配度的影響，相對於LZMO/STO薄膜而言，LZMO/MgO的晶粒較小、晶界較多，使得殘餘電阻值較大、磁轉變溫區較寬、矯頑磁場較大。在磁性方面，LZMO/STO無論是軸向或平面上的鐵磁性皆較LZMO/MgO強，但磁異向性較弱。另外，LZMO/MgO受應力效應的影響而呈現出A-type反鐵磁的特性。藉由MFM、SEPM及C-AFM量測的結果，在LZMO/Nb-STO薄膜中，具有鐵磁性的區域，其導電性較佳。從實驗結果發現，受磁異向性強弱的影響，當磁異向性弱時，電阻與角度(薄膜c軸與外加磁場間的夾角,θ)間的關係函數為sin2(θ)或是cos2(θ)；當磁異向性強時，則為sin4(θ)或是cos4(θ)。受應力效應的影響，在錳離子位置上能量較穩定的軌域(3dx2-y2、3d3z2-r2)也會有所不同，進而影響薄膜c軸與a-b平面上氧2p與錳3d軌域間的混成，導致藉由短程自旋相關所形成的偏極子在c軸與a-b平面上的耦合強度也不同，使得傳導載子的有效質量產生異向性，而在電阻與角度間的關係表現出正弦函數與餘弦函數兩種不同的趨勢。異向性磁阻比率在變溫及變磁場的情形下，依據我們以古典圖像自行推導的定性公式及實驗結果來看，異向性磁阻比率增加的原因是受系統磁性增強的影響；受偏極子狀態會隨系統磁性增強而穩定並增加傳導載子的有效質量，因而降低了異向性磁阻比率。

La0.85Zr0.15MnO3 (LZMO) epitaxial films were successfully grown on SrTiO3 (STO) (001) and MgO (001) substrates by an off-axis rf sputtering system. It is found that the grain size of the tensile-strained LZMO/MgO film is smaller than that of the compressive-strained LZMO/STO film, giving rise to more grain boundaries, larger residual resistance and coercive field for LZMO/MgO film compared with LZMO/STO film. In addition, the magnetic anisotropy of films investigated is moderately tuned by strain-induced orbital stability of 3dx2-y2 and 3d3z2-r2. As a result, the compressive-strained LZMO/STO film displays in-plane and out-of-plane ferromagnetic couplings between near-neighbor Mn spins, whereas the tensile-strained LZMO/MgO film exhibits a weaker in-plane ferromagnetic coupling and possible out-of-plane antiferromagnetic coupling between Mn ions. More importantly, the angular dependence of the anisotropic magnetoresistance (AMR), defined as (Rmax-Rmin)/Rmin, It appears that the sin2(θ) (θ is angle between the applied magnetic field and the c-axis of the film) and cos2(θ) dependence dominates near TMI at which films studied have relatively weak magnetic anisotropy. Whereas the sin4(θ) and cos4(θ) dependence plays an important role in AMR at low temperature regime where films studied have relatively strong magnetic anisotropy. Based upon extensive analysis of data, the observed sine and cosine dependent AMR is qualitatively associated with effective mass anisotropy arising from short-range spin correlation induced by strain. More precisely, sine dependent dominates in the case of meffc > meffab where the occupancy of 3d3z2-r2 is greater than that of 3dx2-y2 and cosine dependent prevails in the case of meffab > meffc where the occupancy of 3dx2-y2 is greater than that of 3d3z2-r2. These intriguing findings unambiguously dominate that charge, spin, and lattice degrees of freedom in the strained LZMO epitaxial films are strongly correlated.

致謝
........................................................................................................................... i
中文摘要
........................................................................................................................... ii
英文摘要
........................................................................................................................... iii
目錄
........................................................................................................................... iv
圖(表)目錄
........................................................................................................................... viii
第一章	緒論 
........................................................................................................................... 1
1.1	前言
........................................................................................................................... 1
1.2	研究動機
........................................................................................................................... 2
1.3	研究方法
........................................................................................................................... 3
1.4	本文架構 
........................................................................................................................... 4
第二章	理論基礎與文獻回顧
........................................................................................................................... 5
2.1	晶格場分裂與Jahn-Teller效應
........................................................................................................................... 5
2.2	Zener雙交換機制
........................................................................................................................... 6
2.3	Mott-Hubbard躍遷模式與電荷傳輸躍遷模式
........................................................................................................................... 7
2.4	龐磁阻系統文獻回顧
........................................................................................................................... 7
2.5	磁性簡介 
........................................................................................................................... 23
2.6	異向性磁阻效應簡介
........................................................................................................................... 35
第三章	樣品製備
........................................................................................................................... 42
3.1	化學藥品之準備
........................................................................................................................... 42
3.2	龐磁阻材料之La0.85Zr0.15MnO3靶材製作
........................................................................................................................... 42
3.3	龐磁阻材料之La0.85Zr0.15MnO3薄膜樣品製作
...........................................................................................................................  43
第四章	實驗裝置與量測系統
........................................................................................................................... 45
4.1	射頻磁控濺鍍機(RF sputter)簡介
........................................................................................................................... 45
4.1.1  濺鍍理論
........................................................................................................................... 45
4.1.2  電漿原理
........................................................................................................................... 46
4.1.3  射頻濺鍍系統
........................................................................................................................... 49
4.1.4  射頻磁控濺鍍法
........................................................................................................................... 50
4.2	X-ray繞射儀(X-ray Diffractometer, XRD )
........................................................................................................................... 51
4.2.1  X-ray基本原理簡介
........................................................................................................................... 51
4.2.2  X-ray繞射實驗之試片製作
........................................................................................................................... 52
4.3	管型高溫爐
........................................................................................................................... 52
4.4	低溫電阻量測
........................................................................................................................... 53
4.4.1  電阻量測系統
........................................................................................................................... 53
4.4.2  電阻量測部分
........................................................................................................................... 57
4.5	物理性質量測系統PPMS
........................................................................................................................... 57
4.5.1  PPMS杜瓦瓶
........................................................................................................................... 58
4.5.2  PPMS壓力控制 
........................................................................................................................... 59
4.5.3  液態氦容量測量
........................................................................................................................... 60
4.5.4  PPMS溫度控制
........................................................................................................................... 61
4.5.5  PPMS的磁場控制
........................................................................................................................... 65
4.6	振動樣品磁性量測儀（VSM）
........................................................................................................................... 67
4.6.1  Coilset Puck
........................................................................................................................... 69
4.6.2  Sample Tube
........................................................................................................................... 69
4.6.3  VSM Linear Motor Transport
........................................................................................................................... 69
4.6.4  Sample Rod
........................................................................................................................... 70
4.7	水平旋轉儀( Horizontal Rotator )
........................................................................................................................... 72
4.8	薄膜厚度測量
........................................................................................................................... 72
4.8.1  Alpha-Step 
........................................................................................................................... 72
4.8.2  樣品製備
........................................................................................................................... 74
4.8.3  Alpha-Stepper量測
........................................................................................................................... 74
4.9	原子力顯微鏡 
........................................................................................................................... 74
第五章	實驗結果與討論
........................................................................................................................... 76
5.1	基本材料特性的數據分析
........................................................................................................................... 76
5.1.1  LZMO多晶塊材的X-ray數據分析
........................................................................................................................... 76
5.1.2  LZMO/STO與LZMO/MgO薄膜X-ray數據分析
........................................................................................................................... 78
5.1.3  LZMO/STO與LZMO/MgO薄膜的AFM數據分析
........................................................................................................................... 83
5.1.4  LZMO/STO與LZMO/MgO薄膜的電性數據分析
........................................................................................................................... 87
5.1.5  LZMO/STO與LZMO/MgO薄膜的磁性數據分析
........................................................................................................................... 87
5.2	異向性磁阻效應的數據分析
........................................................................................................................... 91
5.2.1  異向性磁阻效應量測方法與注意事項 
........................................................................................................................... 91
5.2.2  變溫定磁場之異向性磁阻效應的量測數據分析
........................................................................................................................... 94
5.2.3  定溫變磁場之異向性磁阻效應的量測數據分析
........................................................................................................................... 103
第六章	結論
........................................................................................................................... 116
參考文獻
........................................................................................................................... 118

【圖2-1】	(a)晶格場分裂(b)晶格場分裂+Jahn-Teller扭曲。
........................................................................................................................... 6
【圖2-2】	(a)晶格場分裂+Jahn-Teller扭曲+Hund耦合(b)三種基本的Jahn-
Teller扭曲模式。
........................................................................................................................... 6
【圖2-3】	Charge Transfer Type與Mott-Hubbard Type兩種躍遷機制間的差別。
........................................................................................................................... 9
【圖2-4】	(a)LaMnO3單位晶胞(b)錳氧平面上電子軌域有序及錳氧平面間
A-type反鐵磁有序。
........................................................................................................................... 9
【圖2-5】	(a)錳氧平面上的小偏極子(綠色)及雙極子(藍色)因庫倫力而將
Mn3+與Mn4+束縛在一起 (b)在考慮磁特性後，可能會受磁場抑制的反鐵
磁性雙偏極子耦合模型。
........................................................................................................................... 10
【圖2-6】	自旋單態與自旋三重態的雙偏極子。
........................................................................................................................... 12
【圖2-7】	自旋單態(a)與自旋三重態(b)雙偏極子受系統鐵磁有序態的影響。
........................................................................................................................... 12
【圖2-8】	基態為反鐵磁電荷有序的系統，隨溫度降低小偏極子和雙偏極子
形成的過程統。
........................................................................................................................... 14
【圖2-9】	兩種最低能量狀態的雙偏極子。
........................................................................................................................... 15
【圖2-10】(a)反鐵磁性雙偏極子的變溫電荷-電荷相關函數C(√5)(黑色)與電
阻率(紅色)間的關係(b)溫度(T/t)-反鐵磁交換能(JAF/t)相圖，內插圖為三種系
統能量(E/t)與反鐵磁交換能的變化情形，黑色為鐵磁態、紅色為電荷有序反
鐵磁態、青綠色為G-type反鐵磁。
........................................................................................................................... 15
【圖2-11】(a)La0.625Sr0.375MnO3成長於基板上的晶體結構與(b)成長於三
種基板的磁結構計算結果。
........................................................................................................................... 17
【圖2-12】(a)應力對錳氧錳建角的影響(b)應力對電子軌域分佈及電子傳導
方向的影響。
........................................................................................................................... 19
【圖2-13】磁交換能J與磁耦合常數λ間的關係圖。
........................................................................................................................... 26
【圖2-14】磁性離子的位置分離概念圖。
........................................................................................................................... 27
【圖2-15】不同位置的磁性離子受磁化的先後順序概念。
........................................................................................................................... 29
【圖2-16】(a)、(b)、(c)為磁性模擬數據群A。
........................................................................................................................... 30
【圖2-17】(a)、(b)、(c)、(d)為磁性模擬數據群B。
........................................................................................................................... 31
【圖2-18】磁性模擬數據群C。
........................................................................................................................... 33
【圖2-19】(a)陶鐵磁系統平面間為鐵磁性耦合、(b)陶鐵磁系統平面間為反
鐵磁性耦合。
........................................................................................................................... 34
【圖2-20】(a)陶鐵磁系統薄膜內錳氧平面間的耦合為反鐵磁性,且薄膜又和
基板耦合的情形、(b)磁通量密度及磁偶極強度的計算方法及順序。
........................................................................................................................... 35
【圖2-21】量測異向性磁阻效應的實驗設置圖(I⊥H)。
........................................................................................................................... 37
【圖2-22】量測異向性磁阻效應的實驗設置圖(H//plane)。
........................................................................................................................... 38
【圖2-23】傳導載子受一維自旋波影響而改變運動路徑之示意圖。
........................................................................................................................... 41
【圖2-24】傳導載子受二維自旋波影響而改變運動路徑之示意圖。
........................................................................................................................... 41
【圖3-1】	La0.85Zr0.15MnO3靶材製作流程圖。
........................................................................................................................... 43
【圖3-2】	La0.85Zr0.15MnO3薄膜樣品製作流程圖。
........................................................................................................................... 44
【圖4-1】	(a)射頻磁控濺鍍機構造圖(b)濺鍍示意圖。
........................................................................................................................... 45
【圖4-2】	直流式電漿產生器在正常放電區下操作時之放電情形。
........................................................................................................................... 48
【圖4-3】	(a)靶材的自我偏壓示意圖(b)磁控濺鍍槍示意圖。
........................................................................................................................... 50
【圖4-4】	(a)溫度計與控制器連接示意圖(b)樣品量測桿示意圖。
........................................................................................................................... 55
【圖4-5】	(A)樣品裝載圖(a)正面俯視圖，(b)剖面圖(B)液氦儲存桶內部構造
示意圖。
........................................................................................................................... 55
【圖4-6】	(a)連接鎖相放大器外部線路示意圖(b)樣品接上導線後的示意圖。
........................................................................................................................... 56
【圖4-7】	PPMS杜瓦瓶示意圖。
........................................................................................................................... 58
【圖4-8】	(a)Sample Tube示意圖(b)液態氦容量測量示意圖。
........................................................................................................................... 60
【圖4-9】	Sample Tube構造示意。
........................................................................................................................... 61
【圖4-10】PPMS磁場模式示意圖。
........................................................................................................................... 67
【圖4-11】(a)Coilset Puck外觀示意圖(b)Coilset Puck內部構圖。
........................................................................................................................... 68
【圖4-12】Sample Tube外觀示意圖。
........................................................................................................................... 68
【圖4-13】VSM裝置到PPMS示意圖。
........................................................................................................................... 69
【圖4-14】(a)Linear Motor Transport外觀示意圖(b)Linear MotorTransport內部
構造圖。
........................................................................................................................... 70
【圖4-15】Sample Rod示意圖。
........................................................................................................................... 71
【圖4-16】Sample holder示意圖。
........................................................................................................................... 72
【圖4-17】(a)Horizontal Rotator探測器(b)樣品製備流程圖。
........................................................................................................................... 73
【圖4-18】α-step測量膜厚圖。
........................................................................................................................... 73
【圖5-1】	LZMO多晶塊材之2θ-scan繞射圖，ZrO2雜相以箭頭標示。
........................................................................................................................... 77
【表5-1】	LZMO多晶塊材之參數。
........................................................................................................................... 77
【圖5-2】	(a) LZMO多晶塊材六角結構之單位晶胞，(b) LZMO多晶塊材單位
晶胞沿(012)軸向之俯視圖。
........................................................................................................................... 77
【圖5-3】	LZMO/STO於(002)附近角度之2θ-scan繞射圖。內插圖為LZMO/STO
薄膜的全區2θ-scan繞射圖。
........................................................................................................................... 78
【表5-2】	STO基板晶格常數及銅靶光源波長。
........................................................................................................................... 79
【表5-3】	LZMO/STO X-ray角度擬合結果。
........................................................................................................................... 79
【表5-4】	LZMO/STO X-ray c軸長度擬合結果。
........................................................................................................................... 79
【圖5-4】	LZMO薄膜受STO基板壓縮應力的影響。
........................................................................................................................... 82
【圖5-5】	LZMO/MgO於(002)附近角度之2θ-scan繞射圖。內插圖為LZMO/STO
薄膜的全區2θ-scan繞射圖。
........................................................................................................................... 81
【表5-5】	LZMO/MgO X-ray角度及c軸長度擬合結果。
........................................................................................................................... 81
【圖5-6】	LZMO薄膜受MgO基板拉撐應力的影響。
........................................................................................................................... 81
【圖5-7】	LZMO/STO RSM圖。
........................................................................................................................... 82
【圖5-8】	LZMO/MgO RSM圖。
........................................................................................................................... 82
【圖5-9】	AFM薄膜表面掃描圖，掃描範圍為5μm×5μmLZMO/STO薄膜的
表面最大高低差為66.16nm，LZMO/MgO薄膜則為73.24nm。
........................................................................................................................... 83
【圖5-10】MFM薄膜表面掃描圖，掃描範圍為5μm×5μm。左圖MFM深色
的位置為磁性不同的表現，對比右邊的高度圖可確認這不是高度差異造成
的Artifact。
........................................................................................................................... 84
【圖5-11】SPFM薄膜表面掃描圖，掃描範圍為5μm×5μm。左圖的白色亮
點位置，為電位相對於其它區域較高的表現。對比右邊的MFM薄膜表面掃
描圖可發現，有磁性的區域其電位也較高,且位置幾乎完全吻合。
........................................................................................................................... 85
【圖5-12】針對SPFM薄膜表面掃描圖中表面電位較高之區域，以C-AFM進
行I-V特性曲線量測所得到的結果。顯示LZMO/STO薄膜中具磁性之區域其
導電性較佳。
........................................................................................................................... 85
【圖5-13】針對SPFM薄膜表面掃描圖中表面電位較低之區域，以C-AFM進
行I-V特性曲線量測所得到的結果。顯示在LZMO/STO薄膜中，不具磁性之
區域在導電性上為一絕緣體。
........................................................................................................................... 86
【圖5-14】LZMO/STO在溫度為305K及350K時，磁場外加在薄膜平面上時
所得到的磁滯曲線量測結果。
........................................................................................................................... 86
【圖5-15】LZMO/STO及LZMO/MgO薄膜的變溫電阻率。
........................................................................................................................... 88
【圖5-16】(a)LZMO/STO的定磁場變溫直流磁化強度，(b)LZMO/MgO的定磁
場變溫直流磁化強度。
........................................................................................................................... 89
【圖5-17】(a)LZMO/STO、(b) LZMO/MgO在溫度為10K時，磁滯曲線量測所
得到的結果。紅色數據點為磁場加在薄膜軸向上時所量測到的結果，而黑
色數據點則為磁場加在薄膜平面上時所量測到的結果。
........................................................................................................................... 89
【表5-6】	LZMO/STO及LZMO/MgO的基本物理特性參數表。
........................................................................................................................... 90
【圖5-18】異向性磁阻效應量測架構。
........................................................................................................................... 91
【圖5-19】當角度為0o時，我們先將磁場升至要量測的大小。在此過程中
，軸向上受磁場的影響如同在量測磁滯曲線中的初磁化曲線，故此步驟即
是在對薄膜軸向做初磁化的動作；此時薄膜平面並不受磁場影響。
........................................................................................................................... 92
【圖5-20】當角度漸漸旋轉至90o時，等同於在薄膜軸向上做退場的動作；
於薄膜面上做初磁化的動作。
........................................................................................................................... 92
【圖5-21】當角度漸漸旋轉至180o時，等同於在薄膜軸向上做升負場的動
作；於薄膜面上做退場的動作。
........................................................................................................................... 92
【圖5-22】當角度漸漸旋轉至270o時，等同於在薄膜軸向上做退場的動作
；於薄膜面上做升負場的動作。
........................................................................................................................... 93
【圖5-23】當角度漸漸旋轉至360o時，等同於在薄膜軸向上做升場的動作
；於薄膜面上做退場的動作。
........................................................................................................................... 93
【圖5-24】LZMO/STO薄膜之變溫定磁場(5000 Oe)的異向性磁阻比率-角度
量測數據圖。
........................................................................................................................... 95
【圖5-25】LZMO/MgO薄膜之變溫定磁場(5000 Oe)的異向性磁阻比率-角度
量測數據圖。
........................................................................................................................... 96
【表5-7】	以Asin2(θ)+Bsin4(θ) +Ccos2(θ)+Dcos4(θ)+R0函數擬合LZMO/STO
變溫定磁場電阻-角度數據所得到的結果。
........................................................................................................................... 97
【表5-8】	以Ccos2(θ)+Dcos4(θ)+R0函數擬合LZMO/MgO變溫定磁場電阻-角度數據所
得到的結果。
........................................................................................................................... 97
【表5-9】	LZMO/STO及LZMO/MgO在高低溫區時，異向性磁阻比率-角度間
的主要關係函數。
........................................................................................................................... 97
【圖5-26】(a)LZMO/STO與(b)LZMO/MgO薄膜在外加磁場為5 kOe時，磁阻
比率與溫度間的關係圖。※青綠:(A+B)/R0 ×100%，紅: (C+D)/R0×100%。在
(a)中的內插圖為LZMO/STO薄膜在外加磁場為5 kOe時，異向性磁阻比率與
溫度間的關係圖。
........................................................................................................................... 98
【表5-10】LZMO/STO及LZMO/MgO薄膜之異向性磁阻比率的轉變溫度。
........................................................................................................................... 99
【表5-11】在各溫區中，影響異向性磁阻比率的主要機制。
........................................................................................................................... 99
【表5-12】磁異向性及費米面軌域態密度分佈對異向性磁阻效應之角度相
關性的影響。
........................................................................................................................... 102
【圖5-27】LZMO/STO薄膜在250K時，於各個不同外加磁場下的異向性磁阻
比率-角度量測數據圖。
........................................................................................................................... 104
【圖5-28】LZMO/STO薄膜在200K時，於各個不同外加磁場下的異向性磁阻
比率-角度量測數據圖。
........................................................................................................................... 105
【圖5-29】LZMO/STO薄膜在100K時，於各個不同外加磁場下的異向性磁阻
比率-角度量測數據圖。
........................................................................................................................... 106
【表5-13】LZMO/STO薄膜在250K時，將各個不同外加磁場下的電阻-角度數
據以Asin2(θ)+Bsin4(θ)函數擬合所得到的結果。
........................................................................................................................... 107
【表5-14】LZMO/STO薄膜在200K時，將各個不同外加磁場下的電阻-角度數
據以Bsin4(θ)+Dcos4(θ)函數擬合所得到的結果。
........................................................................................................................... 107
【表5-15】LZMO/STO薄膜在100K時，將各個不同外加磁場下的電阻-角度數
據以Ccos2(θ)+Dcos4(θ)函數擬合所得到的結果。
........................................................................................................................... 107
【表5-16】LZMO/STO薄膜在250K、200K及100K時，於不同外加磁場範圍下
，異向性磁阻比率-角度間的主要關係函數。
........................................................................................................................... 108
【圖5-30】LZMO/MgO薄膜在200K時，於各個不同外加磁場下的異向性磁阻
比率-角度量測數據圖。
........................................................................................................................... 109
【圖5-31】LZMO/MgO薄膜在150K時，於各個不同外加磁場下的異向性磁阻
比率-角度量測數據圖。
........................................................................................................................... 110
【圖5-32】LZMO/MgO薄膜在100K時，於各個不同外加磁場下的異向性磁阻
比率-角度量測數據圖。
........................................................................................................................... 111
【圖5-33】LZMO/MgO薄膜在50K時，於各個不同外加磁場下的異向性磁阻
比率-角度量測數據圖。
........................................................................................................................... 112
【表5-17】LZMO/MgO薄膜在200K、150K、100K及50K時，將各個不同外加
磁場下的電阻-角度數據以Ccos2(θ)+Dcos4(θ)+R0函數擬合所得到的結。
........................................................................................................................... 113
【表5-18】LZMO/MgO薄膜在200K、150K、100K及50K時，於不同外加磁場
範圍下，異向性磁阻比率-角度間的主要關係函數。
........................................................................................................................... 114
【圖5-34】定溫下，(a)LZMO/STO與(b)LZMO/MgO薄膜在不同外加磁場下，
異向性磁阻比率與磁場間的關係圖。在圖(a)中，紅色實心點線為餘弦項
(cosine)的貢獻；紅色空心點線則為正弦項(sine)的貢獻。
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【表5-19】在不同外加磁場範圍下，影響異向性磁阻比率的主要機制。
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