本論文使用電化學顯微鏡(Scanning Electrochemical Microscopy, SECM)還原出的石墨烯(r-GO)，在使用掃描式電子顯微鏡與文獻常見的方法製備出的樣品做了表面形貌的比較發現，SECM還原後的石墨烯樣品(r-GOs)與其類似。使用拉曼光譜發現到使用SECM製備出的石墨烯(r-GO)，有典型的石墨烯Raman譜，主要包括1345 cm-1(D峰)、1600 cm-1(G峰)。使用XPS光譜(X-ray Photoelectron Spectroscopy)來比較氧化石墨烯(GO)及石墨烯(r-GO)的鍵結性質，其結果發現GO的碳鍵結光譜中包含著代表sp2的C=C、C=O及sp3的氧官能基C-O、C(O)OH，經過SECM還原後，r-GO此兩個含氧官能基鍵結則有明顯大幅下降的趨勢。
本實驗方法還原氧化石墨烯為石墨烯的過程中，避免使用有毒以及對環境危害較高的催化劑及金屬，及可在常溫常壓下反應。還原石墨烯(r-GO)經拉曼光譜及XPS分析所得到的結果比較，SECM可成功的將氧化石墨烯還原為石墨烯。

From the experimental results, r-GO which reduced by SECM that after using scanning electron microscope (SEM). It shows the same morphology as previous. The r-GO characterize by Raman spectroscopy, it shows typical graphene structure. The peaks are observed at 1350 cm-1 and 1592 cm-1 that correspond to D and G band. The x-ray photoelectron spectroscopy (XPS) analysis to check the deoxygenation of GO after reduction. The C1s signals involve sp2 which is carbon bonding (C=C, C=O) and sp3 that is oxygen functional groups (C-O, C(O)OH). In results, decreased peak intensity of the oxygen functional groups after SECM reduction.
SECM is based on localizing the r-GO patterns into a confined area on the substrate by a micrometer to nanometer sized electrode tip. Patterns of various metals and conductive polymers have been successfully generated by SECM.

第一章 緒論	1
1.1 石墨烯的性質及應用	1
第二章 實驗背景	4
2.1 石墨烯製備方法	4
2.1.1 機械剝離法 (mechanical exfoliation)	4
2.1.2 化學氣相沈積法 (Chemical vapor deposition)	5
2.1.3磊晶成長法 (Epitaxial growth)	7
2.1.4 氧化還原法 (Oxidation)	8
2.2 掃描式電化學顯微鏡 (SECM)	11
2.2.1 SECM簡介與原理	11
2.2.2 循環伏安法 (Cyclic Voltammetry CV)	17
第三章 實驗步驟及研究方法	21
3.1 樣品製備	21
3.1.1 氧化石墨烯	21
3.2樣品之特性分析	22
3.2.1拉曼光譜	22
3.2.2掃描式電子顯微鏡	25
3.2.3同步輻射技術	26
3.2.3.1 X光光電子能譜(X-ray Photoelectron Spectroscopy, XPS)	26
3.2.3.2 掃描式光電子顯微儀(Scanning Photoelectron Microscopy, SPEM)	27
第四章 結果與討論	30
4.1還原電壓的選擇	33
4.2 表面形貌	35
4.3 晶格震動模式	41
4.4 表面化學鍵結組態	47
4.5 樣品表面韌性	51
4.6 圖像化的應用	53
第五章 結論	54
參考文獻	56

圖目錄
圖 1 - 1 石墨烯的結構	2
圖 2 - 1石墨片	5
圖 2 - 2 CVD製備石墨烯流程	6
圖 2 - 3 化學氣相沉積法製作之石墨烯影像	7
圖 2 - 4 晶格結構	8
圖 2 - 5 一個單層石墨烯成長於碳化矽表面之STM影像	8
圖 2 - 6 氧化還原法製作石墨烯之AFM影像	9
圖 2 - 7 石墨經化學處理、震盪、離心、清洗成氧化石墨烯	10
圖 2 - 8 氧化石墨烯經高溫退火形成石墨烯	10
圖 2 - 9 電化學掃描顯微鏡之裝置	12
圖 2 - 10 微電極電化學實驗裝置	13
圖 2 - 11 SECM的電流回饋模式	15
圖 2 - 12 回饋模式下(a)絕緣體與(b)導體之接近曲線	16
圖 2 - 13 循環伏安法CV電位與時間關係圖	19
圖 2 - 14 循環伏安法電流與電位關係圖	20
圖 3 - 1 石墨及單層石墨烯拉曼訊號比較圖	24
圖 3 - 2為SPEM 之工作原理示意圖	28
圖 3 - 3 波帶環片的示意圖與掃描式電子顯微鏡照片	29

圖 4 - 1 反應機制	30
圖 4 - 2 還原後不銹鋼基板表面	31
圖 4 - 3 氧化石墨烯還原後其化學結構變化	32
圖 4 - 4 不同pH值氧化石墨烯(GO)溶液，電化學分析	34
圖 4 - 5固定針尖-基板距離為3μm，調控其還原偏壓及pH值	36
圖 4 - 6 固定針尖-基板距離為6μm，調控其還原偏壓及pH值	37
圖 4 - 7 固定針尖-基板距離為9μm，調控其還原偏壓及pH值	38
圖 4 - 8 將SEM圖像數據化，比較還原後r-GO 圖像線寬	39
圖 4 - 9 電流訊號與SEM圖之結合	40
圖 4 - 10 pH2.4~pH4.4不同針尖-基板高度及偏壓改變的拉曼譜線	43
圖 4 - 11 pH5.4~pH7.4不同針尖-基板高度及偏壓改變的拉曼譜線	44
圖 4 - 12針尖-基板高度為3 μm時改變pH值及偏壓，D band和G band半高寬大小	45
圖 4 - 13 針尖-基板高度為6 μm時改變pH值及偏壓，D band和G band半高寬大小	46
圖 4 - 14 針尖-基板高度為9 μm時改變pH值及偏壓，D band和G band半高寬大小	47
圖 4 - 15 r-GOs圖形的(a)光學影像及(b)SEM影像，(c)為高倍率SEM影像	49
圖 4 - 16 將圖4-15紅框選定的區域使用SPEM分析化學鍵結	49
圖 4 - 17 由圖4-15紅框選定的區域與標準樣品比較	50
圖 4 - 18 不同偏壓大小XPS比較	50
圖 4 - 19 (a)使用酒精、(b)丙酮、(c)0.1M硫酸、(d)0.1M氫氧化鉀	52
圖 4 - 20 為OM影像及SPEM影像	53

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