全世界有很多國家利用酒精去羼配汽油，羼配的體積百分比有3%~85%，英文冠上E3汽油，即指3 vol% 酒精去羼配97 vol% 汽油；E5~E25的酒精羼配還有一個英文字 “gasohol”（酒精汽油）。目前台灣中油公司以E3羼配無鉛汽油，E3多少可降低二氧化碳的排放；然而，酒精的羼配率還不到5 vol%（E5）。
本論文提出一個創新的酒精燃料合成法，即直接由合成氣產製高值酒精燃料之製程設計暨其工程經濟分析。合成氣來自煤炭氣化複循環發電系統（IGCC），以酒精燃料年產量一萬公噸且純度 ＞99.3 vol% 為設計目標進行程序設計與整合。反應器系統設計係以熱力學原理為基礎，分離系統設計使用三種不同之純化製程進行比較：第一種為共沸蒸餾法，採用環己烷為共沸劑，其次為變壓蒸餾法，使用兩個不同操作壓力的蒸餾塔進行純化，以及第三種滲透蒸發法係使用親水性薄膜來分離酒精與水。研究最後進行熱能整合及其工程經濟分析。吾人發現：採用滲透蒸發製程為最經濟的製程設計，其年製造成本、酒精燃料每公升之製造成本分別為US$9.03×106、US$0.76。
本論文研究主要應用“Aspen Plus”、“Aspen Custom Modeler”（ACM）與“SuperTarget”三套化工程序軟體；前兩者用於程序合成與設計，後者則用於狹點分析及換熱器網路合成。

Several common ethanol fuel mixtures (E3-E85) are in use around the world. Ethanol fuel mixtures have “E” numbers which describe the percentage of ethanol fuel in the mixture by volume, for example, E3 is 3% anhydrous ethanol and 97% gasoline. Low-ethanol blends, from E5 to E25, are also known as gasohol. At the present moment, the CPC (Taiwan) sells E3 as partial replacements to the more expensive unleaded gasoline in an attempt to reduce CO2 emission. However, it is still far less than E5 to be regarded as gasohol.
In this thesis, we have presented a new route to produce ethanol fuel directly from syngas derived from IGCC plants. On the basis of 10,000 tonnes per year of ethanol fuel with purity greater than 99.3 vol%, the engineering economic analysis is also assessed. It should be emphasized that the process design on the reactor system is based on the thermodynamic principles. In regard to the separation system design, we used three different methods to purify the hydrous ethanol. The first is the azeotropic distillation process with cyclohexane as the entrainer, the second is the pressure-swing distillation utilizing two distillation columns that operate at varying pressures and the third is the pervaporation process with hydrophilic membrane. It was found that, among the three purification processes, pervaporation is the most economic one with a yearly manufacture cost of US$9.03 x 106 and a per-liter-cost of the ethanol fuel US$0.76. 
Three kinds of software are used in the research—Aspen Plus, Aspen Custom Modeler (ACM), and SuperTarget. The first and second are applied to implement the process synthesis and design; the third is applied to perform the pinch analysis and the synthesis of heat exchanger network.

目錄
中文摘要 I
目錄 V
圖目錄 IX
表目錄 XV
第一章、緒論 1
1.1研究動機 1
1.2文獻回顧 3
1.3 煤炭氣化複循環發電系統簡介 6
1.3.1煤炭之簡介與處理 6
1.3.2煤炭氣化複循環發電系統之製程簡介 8
1.4.研究目的與方法 10
第二章、理論基礎 12
2.1程序合成與設計理論 12
2.1.1程序設計之洋蔥模式 12
2.1.2程序合成與設計之經驗法則 13
2.2 共沸組成之純化方法 17
2.2.1共沸蒸餾法 17
2.2.2 變壓蒸餾法 19
2.2.3 薄膜分離法 21
2.3 Aspen Plus模擬軟體簡介 23
2.3.1 Aspen Plus之基本架構與功能 23
2.3.2 Aspen Plus 之模擬操作步驟 24
2.4 SuperTarget換熱器網路設計軟體簡介 27
2.5狹點原理 27
2.5.1 狹點技術 30
2.5.2 數據擷取 31
2.5.3 狹點分析 32
第三章、直接由合成氣產製高值酒精燃料之製程設計 37
3.1直接由合成氣產製高值酒精燃料之觸媒 37
3.2 直接由合成氣產製高值酒精燃料之製程描述 38
3.3高值酒精燃料之製程程序模擬與設計 40
3.3.1程序的核心─反應器 40
3.3.2分離系統─驟沸槽 72
3.3.3分離系統─二氧化碳移除塔 74
第四章、高值酒精燃料之純化製程─共沸蒸餾 84
4.1共沸劑之決定 84
4.2 共沸蒸餾之純化製程描述 86
4.3蒸餘曲線圖之分析 88
4.4共沸蒸餾之純化設計 93
4.4.1共沸蒸餾塔 95
4.4.2分相槽 100
4.4.3共沸劑回收塔 102
第五章、高值酒精燃料之純化製程─變壓蒸餾 110
5.1變壓蒸餾之純化製程描述 110
5.2 氣－液平衡曲線圖之分析 112
5.3變壓蒸餾之純化設計 116
5.3.1低壓塔 118
5.3.2高壓塔 120
第六章、高值酒精燃料之純化製程─滲透蒸發 124
6.1 滲透蒸發之純化製程描述 124
6.2 滲透蒸發之純化設計 126
6.2.1滲透蒸發薄膜模組 128
6.2.2滲透液回流 134
第七章、直接由合成氣產製高值酒精燃料之熱能整合 139
7.1 酒精燃料前處理製程之熱交換網路合成 139
7.1.1 狹點分析 139
7.1.2 換熱器網路合成 141
7.1.3 換熱器網路組態設計 144
7.2共沸蒸餾之熱交換網路合成 153
7.3變壓蒸餾之熱交換網路合成 155
7.3.1 狹點分析 155
7.3.2 換熱器網路合成 157
7.3.3 換熱器網路組態設計 159
7.4滲透蒸發之熱交換網路合成 163
第八章、直接由合成氣產製高值酒精燃料之經濟評估 165
8.1酒精燃料前處理之經濟評估 168
8.2共沸蒸餾製程之經濟評估 174
8.3變壓蒸餾製程之經濟評估 180
8.4滲透蒸發製程之經濟評估 186
8.5酒精燃料前處理熱能整合後（ΔTmin = 10℃）之經濟評估 193
8.5.1熱能整合後固定設備成本	193
8.5.2 熱能整合後公用設施成本 194
8.5.3 熱能整合後年製造成本	195
8.6變壓蒸餾整體製程熱能整合後（ΔTmin = 10℃）經濟評估 196
8.6.1熱能整合後固定設備成本	196
8.6.2 熱能整合後公用設施成本 197
8.6.3 熱能整合後年製造成本	198
8.7 成本分析與比較	199
第九章、結論與建議	202
9.1 結論 202
9.2 建議 206
參考文獻 207
附錄（一）、合成氣產製高值酒精燃料製程之設備尺寸計算 212
附錄（二）、各製程之設備清單 240
附錄（三）、由ACM匯出至Aspen Plus之過程 245


 
圖目錄
圖1.1、2014/06/18台灣當日用電曲線圖 1
圖1.2、台灣2010~2015年各能源供需圖 2
圖1.3、二甲醚和合成氣經羰基化和加氫合成乙醇 3
圖1.4、煤炭化學結構 7
圖1.5、煤炭氣化複循環發電系統製造高值酒精燃料之整合方流程塊圖 9
圖2.1、程序設計之洋蔥模式 13
圖2.2、酒精-水共沸蒸餾分離原理示意圖 18
圖2.3、共沸蒸餾之酒精脫水程序 18
圖2.4、變壓蒸餾之醋酸甲酯/甲醇分離程序 19
圖2.5、醋酸甲酯在1 atm與8 atm之氣液平衡曲線 20
圖2.6、醋酸甲酯在1 atm與8 atm之T-x-y曲線 20
圖2.7、滲透蒸發薄膜模組 22
圖2.8、滲透蒸發之酒精脫水程序 22
圖2.9、Aspen Plus 之熱力學模式選擇流程 26
圖2.10、複合曲線預測能源目標 28
圖2.11、換熱系統的熱源與熱沼特性 28
圖2.12、狹點分界（零越過狹點熱流） 29
圖2.13、狹點分界（越過狹點XP單位的熱流） 29
圖2.14、線性化分段示意圖 32
圖2.15、單成份系統之相變化圖 32
圖2.16、最佳操作點之示意圖	33
圖3.1、直接由合成氣產製高值酒精燃料之程序流程 39
圖3.2、JSTOICH計算結果視窗 42
圖3.3、1 atm下不同溫度各成分之產率模擬結果 47
圖3.4、直接由合成氣產製酒精反應器之Aspen Plus程序模擬 51
圖3.5、產率趨勢“Sensitivity”功能中“Vary 1”之設定 52
圖3.6、產率趨勢“Sensitivity”功能中“Vary 2”之設定 53
圖3.7、產率趨勢“Sensitivity”功能中“Vary 3”之設定 53
圖3.8、產率趨勢“Sensitivity”功能中“Define”之設定 53
圖3.9、產率趨勢“Sensitivity”功能中“Tabulate”之設定 54
圖3.10、產率趨勢“Sensitivity”模擬之結果 54
圖3.11、不同壓力下產物乙醇（C2H5OH）在不同溫度與氫氣進料流率之產率 55
圖3.12、不同壓力下產物乙酸甲酯（MA）在不同溫度與氫氣進料流率之產率 56
圖3.13、不同壓力下產物二氧化碳（CO2）在不同溫度與氫氣進料流率之產率 57
圖3.14、不同壓力下產物水（H2O）在不同溫度與氫氣進料流率之產率 58
圖3.15、選擇率、產率與轉化率“Sensitivity”功能中“Vary 1”之設定 62
圖3.16、選擇率、產率與轉化率“Sensitivity”功能中“Vary 2”之設定 62
圖3.17、選擇率、產率與轉化率“Sensitivity”功能中“Vary 3”之設定 62
圖3.18、選擇率、產率與轉化率“Sensitivity”功能中“Define”之設定 63
圖3.19、選擇率、產率與轉化率“Sensitivity”功能中“Tabulate”之設定 63
圖3.20、選擇率、產率與轉化率“Sensitivity”功能中“Fortran”之設定 63
圖3.21、選擇率、產率與轉化率“Sensitivity”模擬之結果 64
圖3.22、針對限量反應物在不同壓力、溫度與氫氣進料流率之選擇率 66
圖3.23、針對限量反應物在不同壓力、溫度與氫氣進料流率之產率 67
圖3.24、針對限量反應物在不同壓力、溫度與氫氣進料流率之轉化率 68
圖3.25、針對反應物氫氣在不同壓力、溫度與氫氣進料流率之轉化率 69
圖3.26、合成氣轉製高值酒精燃料反應器之Aspen Plus程序模擬 70
圖3.27、合成氣轉製高值酒精燃料驟沸槽之Aspen Plus程序模擬 72
圖3.28、“Design Specs”中“Specifications”設定 75
圖3.29、“Design Specs”內“Components”之設定 75
圖3.30、“Design Specs”內“Feed/Product Steams”之設定 76
圖3.31、“Vary”內“Specifications”之設定 76
圖3.32、“Vary”內之“Results” 77
圖3.33、“Design Specs”中“Specifications”設定 77
圖3.34、“Design Specs”內“Components”之設定 78
圖3.35、“Design Specs”內“Feed/Product Steams”之設定 78
圖3.36、“Vary”內“Specifications”之設定 79
圖3.37、“Vary”內之“Results” 79
圖3.38、合成氣轉製高值酒精燃料預濃縮塔之Aspen Plus程序模擬 79
圖3.39、合成氣轉製高值酒精燃料前處理之Aspen Plus程序模擬 81
圖4.1、Pfizer公司溶劑選擇指南 84
圖4.2、合成氣轉置酒精燃料製程之程序流程（共沸蒸餾） 87
圖4.3、蒸餘曲線圖之節點分類 88
圖4.4、2.1 bar下乙醇─水─環己烷之蒸餘曲線圖 89
圖4.5、2.1 bar下乙醇─水─苯之三成份相圖 91
圖4.6、共沸蒸餾製程之物流莫爾組成 92
圖4.7、共沸蒸餾程序各物流於三成份相圖中之關係 93
圖4.8、以環己烷為共沸劑之共沸蒸餾程序流程圖 94
圖4.9、“Design Specs”中“Specifications”設定 96
圖4.10、“Design Specs”內“Components”之設定 96
圖4.11、“Design Specs”內“Feed/Product Steams”之設定 96
圖4.12、“Vary”內“Specifications”之設定 97
圖4.13、“Vary”內之“Results” 97
圖4.14、共沸蒸餾塔之Aspen Plus程序模擬 98
圖4.15、分相槽之Aspen Plus程序模擬 100
圖4.16、“Balance”中質量平衡設定 103
圖4.17、“Balance”中計算設定 103
圖4.18、共沸劑回收塔之Aspen Plus程序模擬 103
圖4.19、直接由合程氣產製高值酒精－共沸蒸餾之Aspen Plus程序模擬 105
圖5.1、合成氣轉置酒精燃料製程之程序流程（變壓蒸餾） 111
圖5.2、“Binary”之輸入介面（組成0~1） 112
圖5.3、不同壓力下酒精與水之氣－液平衡曲線圖（組成0~1） 113
圖5.4、“Binary”之輸入介面（組成0.5~1） 114
圖5.5、不同壓力下酒精與水之氣－液平衡曲線圖（組成0.5~1） 114
圖5.6、0.1 bar與20 bar下酒精與水之氣－液平衡曲線圖 115
圖5.7、變壓蒸餾之程序流程圖 117
圖 5.8、低壓塔之Aspen Plus程序模擬 118
圖5.9、高壓塔之Aspen Plus程序模擬 120
圖5.10、變壓蒸餾之程序模擬 122
圖6.1、合成氣轉置酒精燃料製程之程序流程（滲透蒸發） 125
圖6.2、滲透蒸發之程序流程 127
圖6.3、滲透蒸發 128
圖6.4、滲透蒸發示意圖 128
圖6.5、滲透端酒精濃度與酒精進料濃度之關係 131
圖6.6、水的滲透通量與酒精進料濃度之關係 131
圖6.7、滲透蒸發薄膜之程序模擬 133
圖6.8、滲透蒸發之Aspen Plus程序模擬 135
圖7.1、酒精燃料前處理之程序流程 140
圖7.2、酒精燃料前處理換熱器之串級能量交換圖 141
圖7.3、加熱器E-101之T-Q 141　　　
圖7.4、冷卻器E-102之T-Q 141
圖7.5、加熱器E-103之T-Q 142　　
圖7.6、冷凝器T-101C之T-Q 142
圖7.7、再沸器T-101R之T-Q關係 142
圖7.8、酒精燃料前處理冷熱複合曲線圖 142
圖7.9、酒精燃料前處理之總複合曲線圖 143
圖7.10、ΔTmin = 10℃時酒精燃料前處理製程換熱器網路合成 145
圖7.11、酒精燃料前處理於ΔTmin = 10℃之最後組態設計 148
圖7.12、酒精燃料前處理於ΔTmin = 10℃之程序模擬 149
圖7.13、共沸蒸餾程序流程圖（環己烷） 154
圖7.14、變壓蒸餾程序流程圖 156
圖7.15、再沸器T-102R之T-Q 157
圖7.16冷凝器T-102C之T-Q 157
圖7.17、再沸器T-103R之T-Q 157    
圖7.18、冷凝器T-103C之T-Q 157
圖7.19、變壓蒸餾之冷熱複合曲線圖 158
圖7.20、ΔTmin = 10℃時變壓蒸餾製程換熱器網路合成 160
圖7.21、變壓蒸餾於ΔTmin = 10℃之最後組態設計 162
圖7.22、滲透蒸發之程序流程圖 164
圖8.1、酒精燃料前處理製程之公用設施比例 171
圖8.2、共沸蒸餾製程之公用設施比例 177
圖8.3、變壓蒸餾製程之公用設施比例 183
圖8.4、滲透蒸發製程之公用設施比例 189
圖9.1、直接由合成氣產製高值酒精燃料全製程之最後組態圖 203
	
 
表目錄
表1.1、不同乙醇合成反應器的條件下，轉化率和產物分佈 4
表2.1、Aspen Plus物流型態說明 24
表3.1、化學反應計量 41
表3.2、標準狀態生成自由能與生成熱 43
表3.3、標準狀態下自由能、生成熱與反應常數 43
表3.4、不同化學反應1 atm在不同溫度下之K值 44
表3.5、各成份反應改變量（合成氣莫爾比H2 :CO:CO2 = 12：11：1） 45
表3.6、1 atm下不同溫度之乙醇與其他產物的莫爾分率 47
表3.7、不同溫度、壓力對乙醇與其他產物之莫爾生成率 50
表3.8、合成氣轉製高值酒精燃料反應器之物流資料 71
表3.9、合成氣轉製高值酒精燃料驟沸槽之物流資料 73
表3.10、5 bar下乙醇─水之共沸組成資料 74
表3.11、合成氣轉製高值酒精燃料預濃縮塔之物流資料　80
表3.12、合成氣轉製高值酒精燃料前處理之物質資料表　82
表4.1、被分類到圖4.1中紅色區域原因　84
表4.2、常見共沸劑價格　85
表4.3、2.1 bar下乙醇─水─環己烷之共沸組成資料　90
表4.4、共沸蒸餾塔物流初始猜測值　98
表4.5、共沸蒸餾塔之物流資料　99
表4.6、分相槽之物流資料　101
表4.7、共沸劑回收塔之物流資料　104
表4.8、直接由合程氣產製高值酒精－共沸蒸餾之物流資料　106
表5.1、低壓塔之物流資料　119
表5.2、高壓塔之物流資料　121
表5.3、變壓蒸餾之物質資料　123
表6.1、滲透蒸發薄膜之物質資料　133
表6.2、滲透蒸發程序之酒精純度　134
表6.3、滲透蒸發之物流資料　136
表7.1、酒精燃料前處理換熱器之物流資料表　139
表7.2、酒精燃料前處理於ΔTmin = 10℃之配對資料　146
表7.3、酒精燃料前處理於ΔTmin = 10℃之物質資料　150
表7.4、共沸蒸餾之物流資料表　153
表7.5、變壓蒸餾之物流資料表　155
表7.6、變壓蒸餾於ΔTmin = 10℃之配對資料　161
表7.7、滲透蒸發之物流資料表　163
表8.1、製造成本估算項目表　166
表8.2、酒精燃料前處理之熱交換器設備成本　168
表8.3、酒精燃料前處理之幫浦設備成本　168
表8.4、酒精燃料前處理之壓力容器設備成本　168
表8.5、酒精燃料前處理之之塔設備成本　169
表8.6、操作人員需求估計表　170
表8.7、酒精燃料前處理各熱器之熱負荷量　171
表8.8、共沸蒸餾之熱交換器設備成本　174
表8.9、共沸蒸餾之幫浦設備成本　174
表8.10、共沸蒸餾之壓力容器設備成本　174
表8.11、共沸蒸餾之之塔設備成本　175
表8.12、共沸蒸餾操作人員需求估計表　176
表8.13、共沸蒸餾製程各加熱器之熱負荷量　177
表8.14、共沸蒸餾製程各冷凝器之熱負荷量　178
表8.15、變壓蒸餾之熱交換器設備成本　180
表8.16、變壓蒸餾之幫浦設備成本　180
表8.17、變壓蒸餾之壓力容器設備成本　180
表8.18、變壓蒸餾之之塔設備成本　181
表8.19、共沸蒸餾操作人員需求估計表　182
表8.20、滲透蒸發之熱交換器設備成本　186
表8.21、滲透蒸發之幫浦設備成本　186
表8.22、滲透蒸發之壓力容器設備成本　186
表8.23、滲透蒸發之之塔設備成本　187
表8.24、共沸蒸餾操作人員需求估計表　188
表8.25、滲透蒸發各加熱器之熱負荷量　190
表8.26、滲透蒸發各冷卻器之熱負荷量　190
表8.27、酒精燃料前處理整合後（ΔTmin = 10℃）熱交換器設備成本　193
表8.28、滲透蒸發各加熱器之熱負荷量　194
表8.29、熱能整合前後之冷熱公用設施成本　195
表8.30、變壓蒸餾整合（ΔTmin = 10℃）後之熱交換器設備成本　196
表8.31、熱能整合前後之冷熱公用設施成本	198
表8.32、三種製程之成本比較　201

參考文獻
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