本論文主要探討用於加氫催化反應的固態催化劑之製備，由文獻上所提及的NiAg/SAPO-11催化劑為基礎，進行製備方法的測試與鑑定，在此選擇以共浸法乾燥製備的催化劑(a)，與成大航太所合作進行催化反應測試，在加氫裂化及異構化的反應上得到了不錯的效果。在使用過後的催化劑(a)之紅外線吸收光譜中，可以看到催化起始物C15~1C8烷的訊號，並且在粉末X-光繞射圖譜中觀察到Ni的訊號減弱，因此推論出催化劑失效的可能原因，並嘗試進行再生，達到重複使用催化劑的目標。

The preparation of solid-state catalyst for hydrotreating process were discussed in this thesis. We use the NiAg/SAPO-11 as catalyst which mentioned in the literature to test the catalytic efficiency. Catalyst (a) performed well on hydrocracking and isomerization reaction tested by NCKU-DAA research group. The FTIR spectrum showed there were two signals of C15~C18 alkane on spent catalyst (a), but the signal of Ni was found to be reduced on XRD spectrum. These could be the reason of catalyst invalid. Thus, trying to regenerate the spent catalyst to achieve the reusing process is the goal which we mention in this thesis.

目錄
摘要
Abstract
第一章 緒論	1
1.1 前言	1
1.2 加氫催化反應	2
1.3 異相固態催化劑	3
1.3.1 固態催化劑	3
1.3.2 固態催化劑載體	4
1.3.3 催化劑浸漬法	4
1.4 研究動機	5
第二章 實驗部分	6
2.1 實驗方法	6
2.2 藥品	6
2.3 實驗儀器	7
2.4 樣品的製備	8
2.4.1 共浸法製備NiAg/SAPO-11 (A)	8
2.4.2 分浸法製備NiAg/SAPO-11	9
2.4.3 製備Pt/SAPO-11	10
2.4.4 共浸法製備PtMo/SAPO-11 (F)	11
2.4.5 分浸法製備PtMo/SAPO-11 (G)	12
2.4.6 共浸法製備PtMo/-Al2O3 (H)	12
2.4.7 分浸法製備PtMo/-Al2O3 (I)	13
2.4.8 共浸法製備PtAg/SAPO-11(J)	14
2.4.9 分浸法製備AgPt/SAPO-11(K)	14
2.4.10 分浸法製備PtAg/SAPO-11(L)	15
2.5 鑑定方法	17
2.5.1 X-ray 粉末繞射圖譜	17
2.5.2 FTIR (Fourier Transform Infrared Spectrometer)紅外線光譜	18
2.5.3 SEM (Scanning Electron Microscope)掃描式電子顯微鏡	19
第三章 結果與討論	21
3.1 製備與鑑定分析	21
3.1.1 製備與粉末X-光繞射光譜分析	21
3.1.2 紅外線光譜分析	35
3.1.3 掃描式電子顯微影像(SEM)圖	43
3.2 催化反應	46
3.3 催化劑使用分析	48
3.4 催化劑再生之探討	50
第四章 結論	55
參考文獻	56
附錄	I

圖目錄
圖1.1 SAPO-11分子篩孔洞結構示意圖	4
圖2.1 布拉格繞射示意圖	17
圖2.2 單晶(crystalline)、多晶(polycrystalline)及非晶(amorphous)之原子排列示意圖	18
圖2.3 X-ray粉末繞射示意圖	18
圖2.4 粉末樣品打片模具示意圖	19
圖2.5 樣品產生二次電子(secondary electron)訊號示意圖	20
圖3.1 Ni負載25%wt，莫爾比Ni/Ag=44，以共浸法製備NiAg/SAPO-11催化劑之XRD圖譜	22
圖3.2 Ni負載25%wt，莫爾比Ni/Ag=20，以分浸法製備、180℃乾燥NiAg/SAPO-11催化劑初產物之XRD圖譜	24
圖3.3 Ni負載25%wt，莫爾比Ni/Ag=20，以分浸法製備NiAg/SAPO-11催化劑之XRD圖譜	24
圖3.4 分浸法與共浸法製備NiAg/SAPO-11催化劑之XRD圖譜	25
圖3.5 Pt負載3.5%wt，製備Pt/SAPO-11催化劑之XRD圖譜	26
圖3.6 Pt/SAPO-11催化劑之XRD圖譜。	27
圖3.7 Pt負載0.35%wt 、Mo負載12%wt，以共浸法製備PtMo/SAPO-11催化劑之XRD圖譜	28
圖3.8 Pt負載0.35%wt 、Mo負載12%wt，以分浸法製備PtMo/SAPO-11催化劑之XRD圖譜	29
圖3.9 Pt負載0.35%wt 、Mo負載12%wt，PtMo/SAPO-11催化劑之XRD圖譜	30
圖3.10 Pt負載0.35%wt 、Mo負載12%wt，以共浸法製備PtMo/-Al2O3催化劑之XRD圖譜	31
圖3.11 Pt負載0.35%wt 、Mo負載12%wt，以分浸法製備PtMo/-Al2O3催化劑之XRD圖譜	32
圖3.12 Pt負載0.35%wt 、Ag負載0.8%wt，以共浸法製備PtAg/SAPO-11催化劑之XRD圖譜	33
圖3.13 Pt負載0.35%wt 、Ag負載0.8%wt，以共浸法及分浸法製備PtAg/SAPO-11催化劑初產物之XRD圖譜	34
圖3.14 Pt負載0.35%wt 、Ag負載0.8%wt，以共浸法及分浸法製備PtAg/SAPO-11催化劑之XRD圖譜	34
圖3.15 Ni負載25%wt，莫爾比Ni/Ag=44，以共浸法製備NiAg/SAPO-11催化劑之IR圖譜	36
圖3.16 Ni負載25%wt，莫爾比Ni/Ag=20，以分浸法製備NiAg/SAPO-11催化劑之IR圖譜	36
圖3.17 Ni負載25%wt，莫爾比Ni/Ag=20，以分浸法製備AgNi/SAPO-11催化劑之IR圖譜	37
圖3.18 Pt/SAPO-11催化劑之IR圖譜	38
圖3.19 Pt負載0.35%wt 、Mo負載12%wt，以共浸法製備PtMo/SAPO-11催化劑之IR圖譜	39
圖3.20 Pt負載0.35%wt 、Mo負載12%wt，以分浸法製備PtMo/SAPO-11催化劑之IR圖譜	39
圖3.21 Pt負載0.35%wt 、Mo負載12%wt，以共浸法製備PtMo/-Al2O3催化劑之IR圖譜	40
圖3.22 Pt負載0.35%wt 、Mo負載12%wt，以分浸法製備PtMo/-Al2O3催化劑之IR圖譜	41
圖3.23 Pt負載0.35%wt 、Ag負載0.8%wt，以共浸法製備PtAg/SAPO-11催化劑之IR圖譜	42
圖3.24 Pt負載0.35%wt 、Ag負載0.8%wt，以共浸法及分浸法製備PtAg/SAPO-11催化劑初產物之IR圖譜	42
圖3.25 Pt負載0.35%wt 、Ag負載0.8%wt，以共浸法及分浸法製備PtAg/SAPO-11催化劑之IR圖譜	43
圖3.26 催化劑載體放大倍率10000倍之SEM圖	43
圖3.27 NiAg/SAPO-11催化劑放大倍率10000倍之SEM圖	44
圖3.28 Pt/SAPO-11催化劑放大倍率10000倍之SEM圖	45
圖3.29 PtMo/SAPO-11催化劑放大倍率10000倍之SEM圖	45
圖3.30 PtMo/-Al2O3催化劑放大倍率10000倍之SEM圖	46
圖3.31 加氫裂化及異構化的催化反應產物之GC-FID圖譜	47
圖3.32 NiAg/SAPO-11催化劑(a)用於催化反應前後之XRD圖譜	49
圖3.33 NiAg/SAPO-11催化劑(a)用於催化反應前後之IR圖譜	49
圖3.34 碳15-18烴之IR圖譜	50
圖3.35 500℃鍛燒使用過的NiAg/SAPO-11催化劑(a)之XRD圖譜	52
圖3.36 NiAg/SAPO-11催化劑(a1)之IR圖譜	52
圖3.37 NiAg/SAPO-11催化劑(a1)之XRD圖譜	53
圖3.38 NiAg/SAPO-11催化劑(A1)之IR圖譜	54
圖3.39 NiAg/SAPO-11催化劑(A1)之XRD圖譜	54

 
附錄
圖S1 SAPO-11 之XRD圖譜	I
圖S2 g-Al2O3 之XRD圖譜	I
圖S3 催化劑(a) 之XRD圖譜	 II
圖S4 催化劑(A) 之XRD圖譜	 II
圖S5 催化劑(b) 之XRD圖譜	 III
圖S6 催化劑(B) 之XRD圖譜	 III
圖S7 催化劑(c) 之XRD圖譜	 IV
圖S8 催化劑(C) 之XRD圖譜	 IV
圖S9 催化劑(d) 之XRD圖譜	 V
圖S10 催化劑(D) 之XRD圖譜	 V
圖S11 催化劑(E) 之XRD圖譜	 VI
圖S12 催化劑(f) 之XRD圖譜	 VI
圖S13 催化劑(F) 之XRD圖譜	 VII
圖S14 催化劑(g) 之XRD圖譜	 VII
圖S15 催化劑(G) 之XRD圖譜	 VIII
圖S16 催化劑(h) 之XRD圖譜	 VIII
圖S17 催化劑(H) 之XRD圖譜	 IX
圖S18 催化劑(i) 之XRD圖譜	 IX
圖S19 催化劑(I) 之XRD圖譜	 X
圖S20 催化劑(j) 之XRD圖譜	 X
圖S21 催化劑(J) 之XRD圖譜	 XI
圖S22 催化劑(k) 之XRD圖譜	 XI
圖S23 催化劑(K) 之XRD圖譜	 XII
圖S24 催化劑(l) 之XRD圖譜	 XII
圖S25 催化劑(L) 之XRD圖譜	 XIII
圖S26 SAPO-11 之IR圖譜	 XIII
圖S27 g-Al2O3 之IR圖譜	 XIV
圖S28 催化劑(a) 之IR圖譜	 XIV
圖S29 催化劑(A) 之IR圖譜	 XV
圖S30 催化劑(b) 之IR圖譜	 XV
圖S31 催化劑(B) 之IR圖譜	 XVI
圖S32 催化劑(c) 之IR圖譜	 XVI
圖S33 催化劑(C) 之IR圖譜	 XVII
圖S34 催化劑(D) 之IR圖譜	 XVII
圖S35 催化劑(E) 之IR圖譜	 XVIII
圖S36 催化劑(f) 之IR圖譜	 XVIII
圖S37 催化劑(F) 之IR圖譜	 XIX
圖S38 催化劑(g) 之IR圖譜	 XIX
圖S39 催化劑(G) 之IR圖譜	 XX
圖S40 催化劑(h) 之IR圖譜	 XX
圖S41 催化劑(H) 之IR圖譜	 XXI
圖S42 催化劑(i) 之IR圖譜	 XXI
圖S43 催化劑(I) 之IR圖譜	XXII
圖S44 催化劑(j) 之IR圖譜	XXII
圖S45 催化劑(J) 之IR圖譜	XXIII
圖S46 催化劑(k) 之IR圖譜	XXIII
圖S47 催化劑(K) 之IR圖譜	XXIV
圖S48 催化劑(l) 之IR圖譜	XXIV
圖S49 催化劑(L) 之IR圖譜	XXV

參考文獻
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