系統識別號 | U0002-1807201816095100 |
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DOI | 10.6846/TKU.2018.00519 |
論文名稱(中文) | 加氫固態催化劑的製備與鑑定 |
論文名稱(英文) | Preparation and Characterization of Hydroprocessing Solid-state Catalysts |
第三語言論文名稱 | |
校院名稱 | 淡江大學 |
系所名稱(中文) | 化學學系碩士班 |
系所名稱(英文) | Department of Chemistry |
外國學位學校名稱 | |
外國學位學院名稱 | |
外國學位研究所名稱 | |
學年度 | 106 |
學期 | 2 |
出版年 | 107 |
研究生(中文) | 陳志杰 |
研究生(英文) | Chih-Chieh Chen |
學號 | 605160174 |
學位類別 | 碩士 |
語言別 | 繁體中文 |
第二語言別 | |
口試日期 | 2018-06-29 |
論文頁數 | 58頁 |
口試委員 |
指導教授
-
謝忠宏
委員 - 王偉成 委員 - 謝仁傑 委員 - 謝忠宏 |
關鍵字(中) |
浸漬法 鍛燒 加氫裂化 異構化 |
關鍵字(英) |
Impregnation hydrocracking NiAg/SAPO-11 |
第三語言關鍵字 | |
學科別分類 | |
中文摘要 |
本論文主要探討用於加氫催化反應的固態催化劑之製備,由文獻上所提及的NiAg/SAPO-11催化劑為基礎,進行製備方法的測試與鑑定,在此選擇以共浸法乾燥製備的催化劑(a),與成大航太所合作進行催化反應測試,在加氫裂化及異構化的反應上得到了不錯的效果。在使用過後的催化劑(a)之紅外線吸收光譜中,可以看到催化起始物C15~1C8烷的訊號,並且在粉末X-光繞射圖譜中觀察到Ni的訊號減弱,因此推論出催化劑失效的可能原因,並嘗試進行再生,達到重複使用催化劑的目標。 |
英文摘要 |
The preparation of solid-state catalyst for hydrotreating process were discussed in this thesis. We use the NiAg/SAPO-11 as catalyst which mentioned in the literature to test the catalytic efficiency. Catalyst (a) performed well on hydrocracking and isomerization reaction tested by NCKU-DAA research group. The FTIR spectrum showed there were two signals of C15~C18 alkane on spent catalyst (a), but the signal of Ni was found to be reduced on XRD spectrum. These could be the reason of catalyst invalid. Thus, trying to regenerate the spent catalyst to achieve the reusing process is the goal which we mention in this thesis. |
第三語言摘要 | |
論文目次 |
目錄 摘要 Abstract 第一章 緒論 1 1.1 前言 1 1.2 加氫催化反應 2 1.3 異相固態催化劑 3 1.3.1 固態催化劑 3 1.3.2 固態催化劑載體 4 1.3.3 催化劑浸漬法 4 1.4 研究動機 5 第二章 實驗部分 6 2.1 實驗方法 6 2.2 藥品 6 2.3 實驗儀器 7 2.4 樣品的製備 8 2.4.1 共浸法製備NiAg/SAPO-11 (A) 8 2.4.2 分浸法製備NiAg/SAPO-11 9 2.4.3 製備Pt/SAPO-11 10 2.4.4 共浸法製備PtMo/SAPO-11 (F) 11 2.4.5 分浸法製備PtMo/SAPO-11 (G) 12 2.4.6 共浸法製備PtMo/-Al2O3 (H) 12 2.4.7 分浸法製備PtMo/-Al2O3 (I) 13 2.4.8 共浸法製備PtAg/SAPO-11(J) 14 2.4.9 分浸法製備AgPt/SAPO-11(K) 14 2.4.10 分浸法製備PtAg/SAPO-11(L) 15 2.5 鑑定方法 17 2.5.1 X-ray 粉末繞射圖譜 17 2.5.2 FTIR (Fourier Transform Infrared Spectrometer)紅外線光譜 18 2.5.3 SEM (Scanning Electron Microscope)掃描式電子顯微鏡 19 第三章 結果與討論 21 3.1 製備與鑑定分析 21 3.1.1 製備與粉末X-光繞射光譜分析 21 3.1.2 紅外線光譜分析 35 3.1.3 掃描式電子顯微影像(SEM)圖 43 3.2 催化反應 46 3.3 催化劑使用分析 48 3.4 催化劑再生之探討 50 第四章 結論 55 參考文獻 56 附錄 I 圖目錄 圖1.1 SAPO-11分子篩孔洞結構示意圖 4 圖2.1 布拉格繞射示意圖 17 圖2.2 單晶(crystalline)、多晶(polycrystalline)及非晶(amorphous)之原子排列示意圖 18 圖2.3 X-ray粉末繞射示意圖 18 圖2.4 粉末樣品打片模具示意圖 19 圖2.5 樣品產生二次電子(secondary electron)訊號示意圖 20 圖3.1 Ni負載25%wt,莫爾比Ni/Ag=44,以共浸法製備NiAg/SAPO-11催化劑之XRD圖譜 22 圖3.2 Ni負載25%wt,莫爾比Ni/Ag=20,以分浸法製備、180℃乾燥NiAg/SAPO-11催化劑初產物之XRD圖譜 24 圖3.3 Ni負載25%wt,莫爾比Ni/Ag=20,以分浸法製備NiAg/SAPO-11催化劑之XRD圖譜 24 圖3.4 分浸法與共浸法製備NiAg/SAPO-11催化劑之XRD圖譜 25 圖3.5 Pt負載3.5%wt,製備Pt/SAPO-11催化劑之XRD圖譜 26 圖3.6 Pt/SAPO-11催化劑之XRD圖譜。 27 圖3.7 Pt負載0.35%wt 、Mo負載12%wt,以共浸法製備PtMo/SAPO-11催化劑之XRD圖譜 28 圖3.8 Pt負載0.35%wt 、Mo負載12%wt,以分浸法製備PtMo/SAPO-11催化劑之XRD圖譜 29 圖3.9 Pt負載0.35%wt 、Mo負載12%wt,PtMo/SAPO-11催化劑之XRD圖譜 30 圖3.10 Pt負載0.35%wt 、Mo負載12%wt,以共浸法製備PtMo/-Al2O3催化劑之XRD圖譜 31 圖3.11 Pt負載0.35%wt 、Mo負載12%wt,以分浸法製備PtMo/-Al2O3催化劑之XRD圖譜 32 圖3.12 Pt負載0.35%wt 、Ag負載0.8%wt,以共浸法製備PtAg/SAPO-11催化劑之XRD圖譜 33 圖3.13 Pt負載0.35%wt 、Ag負載0.8%wt,以共浸法及分浸法製備PtAg/SAPO-11催化劑初產物之XRD圖譜 34 圖3.14 Pt負載0.35%wt 、Ag負載0.8%wt,以共浸法及分浸法製備PtAg/SAPO-11催化劑之XRD圖譜 34 圖3.15 Ni負載25%wt,莫爾比Ni/Ag=44,以共浸法製備NiAg/SAPO-11催化劑之IR圖譜 36 圖3.16 Ni負載25%wt,莫爾比Ni/Ag=20,以分浸法製備NiAg/SAPO-11催化劑之IR圖譜 36 圖3.17 Ni負載25%wt,莫爾比Ni/Ag=20,以分浸法製備AgNi/SAPO-11催化劑之IR圖譜 37 圖3.18 Pt/SAPO-11催化劑之IR圖譜 38 圖3.19 Pt負載0.35%wt 、Mo負載12%wt,以共浸法製備PtMo/SAPO-11催化劑之IR圖譜 39 圖3.20 Pt負載0.35%wt 、Mo負載12%wt,以分浸法製備PtMo/SAPO-11催化劑之IR圖譜 39 圖3.21 Pt負載0.35%wt 、Mo負載12%wt,以共浸法製備PtMo/-Al2O3催化劑之IR圖譜 40 圖3.22 Pt負載0.35%wt 、Mo負載12%wt,以分浸法製備PtMo/-Al2O3催化劑之IR圖譜 41 圖3.23 Pt負載0.35%wt 、Ag負載0.8%wt,以共浸法製備PtAg/SAPO-11催化劑之IR圖譜 42 圖3.24 Pt負載0.35%wt 、Ag負載0.8%wt,以共浸法及分浸法製備PtAg/SAPO-11催化劑初產物之IR圖譜 42 圖3.25 Pt負載0.35%wt 、Ag負載0.8%wt,以共浸法及分浸法製備PtAg/SAPO-11催化劑之IR圖譜 43 圖3.26 催化劑載體放大倍率10000倍之SEM圖 43 圖3.27 NiAg/SAPO-11催化劑放大倍率10000倍之SEM圖 44 圖3.28 Pt/SAPO-11催化劑放大倍率10000倍之SEM圖 45 圖3.29 PtMo/SAPO-11催化劑放大倍率10000倍之SEM圖 45 圖3.30 PtMo/-Al2O3催化劑放大倍率10000倍之SEM圖 46 圖3.31 加氫裂化及異構化的催化反應產物之GC-FID圖譜 47 圖3.32 NiAg/SAPO-11催化劑(a)用於催化反應前後之XRD圖譜 49 圖3.33 NiAg/SAPO-11催化劑(a)用於催化反應前後之IR圖譜 49 圖3.34 碳15-18烴之IR圖譜 50 圖3.35 500℃鍛燒使用過的NiAg/SAPO-11催化劑(a)之XRD圖譜 52 圖3.36 NiAg/SAPO-11催化劑(a1)之IR圖譜 52 圖3.37 NiAg/SAPO-11催化劑(a1)之XRD圖譜 53 圖3.38 NiAg/SAPO-11催化劑(A1)之IR圖譜 54 圖3.39 NiAg/SAPO-11催化劑(A1)之XRD圖譜 54 附錄 圖S1 SAPO-11 之XRD圖譜 I 圖S2 g-Al2O3 之XRD圖譜 I 圖S3 催化劑(a) 之XRD圖譜 II 圖S4 催化劑(A) 之XRD圖譜 II 圖S5 催化劑(b) 之XRD圖譜 III 圖S6 催化劑(B) 之XRD圖譜 III 圖S7 催化劑(c) 之XRD圖譜 IV 圖S8 催化劑(C) 之XRD圖譜 IV 圖S9 催化劑(d) 之XRD圖譜 V 圖S10 催化劑(D) 之XRD圖譜 V 圖S11 催化劑(E) 之XRD圖譜 VI 圖S12 催化劑(f) 之XRD圖譜 VI 圖S13 催化劑(F) 之XRD圖譜 VII 圖S14 催化劑(g) 之XRD圖譜 VII 圖S15 催化劑(G) 之XRD圖譜 VIII 圖S16 催化劑(h) 之XRD圖譜 VIII 圖S17 催化劑(H) 之XRD圖譜 IX 圖S18 催化劑(i) 之XRD圖譜 IX 圖S19 催化劑(I) 之XRD圖譜 X 圖S20 催化劑(j) 之XRD圖譜 X 圖S21 催化劑(J) 之XRD圖譜 XI 圖S22 催化劑(k) 之XRD圖譜 XI 圖S23 催化劑(K) 之XRD圖譜 XII 圖S24 催化劑(l) 之XRD圖譜 XII 圖S25 催化劑(L) 之XRD圖譜 XIII 圖S26 SAPO-11 之IR圖譜 XIII 圖S27 g-Al2O3 之IR圖譜 XIV 圖S28 催化劑(a) 之IR圖譜 XIV 圖S29 催化劑(A) 之IR圖譜 XV 圖S30 催化劑(b) 之IR圖譜 XV 圖S31 催化劑(B) 之IR圖譜 XVI 圖S32 催化劑(c) 之IR圖譜 XVI 圖S33 催化劑(C) 之IR圖譜 XVII 圖S34 催化劑(D) 之IR圖譜 XVII 圖S35 催化劑(E) 之IR圖譜 XVIII 圖S36 催化劑(f) 之IR圖譜 XVIII 圖S37 催化劑(F) 之IR圖譜 XIX 圖S38 催化劑(g) 之IR圖譜 XIX 圖S39 催化劑(G) 之IR圖譜 XX 圖S40 催化劑(h) 之IR圖譜 XX 圖S41 催化劑(H) 之IR圖譜 XXI 圖S42 催化劑(i) 之IR圖譜 XXI 圖S43 催化劑(I) 之IR圖譜 XXII 圖S44 催化劑(j) 之IR圖譜 XXII 圖S45 催化劑(J) 之IR圖譜 XXIII 圖S46 催化劑(k) 之IR圖譜 XXIII 圖S47 催化劑(K) 之IR圖譜 XXIV 圖S48 催化劑(l) 之IR圖譜 XXIV 圖S49 催化劑(L) 之IR圖譜 XXV |
參考文獻 |
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