系統識別號 | U0002-1803201612311100 |
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DOI | 10.6846/TKU.2016.00472 |
論文名稱(中文) | 聚羥基丁酯摻合物添加幾丁聚醣以製備抗菌複合薄膜 |
論文名稱(英文) | Preparation of antibacterial composite films from PHB blend and chitosan |
第三語言論文名稱 | |
校院名稱 | 淡江大學 |
系所名稱(中文) | 化學工程與材料工程學系碩士班 |
系所名稱(英文) | Department of Chemical and Materials Engineering |
外國學位學校名稱 | |
外國學位學院名稱 | |
外國學位研究所名稱 | |
學年度 | 104 |
學期 | 1 |
出版年 | 105 |
研究生(中文) | 顏敏謙 |
研究生(英文) | Ming-Chien Yen |
學號 | 602400524 |
學位類別 | 碩士 |
語言別 | 繁體中文 |
第二語言別 | |
口試日期 | 2016-01-19 |
論文頁數 | 80頁 |
口試委員 |
指導教授
-
董崇民
委員 - 邱文英 委員 - 蔡敏郎 |
關鍵字(中) |
聚羥基丁酯 幾丁聚醣 生物可分解高分子 抗菌 |
關鍵字(英) |
PHB PEO Chitosan antibacterial biodegradation |
第三語言關鍵字 | |
學科別分類 | |
中文摘要 |
本實驗採用具生物分解性的天然高分子聚羥基丁酯(Polyhydroxybutyrate,PHB),添加聚乙二醇(Poly(ethylene oxide),PEO)製成薄膜後,以DSC探討兩高分子之間相容性。再將帶有抗菌功能的幾丁聚醣(Chitosan,CS),溶於內含丙烯酸(Acrylic acid,AA)、聚乙二醇雙丙烯酸酯(Poly(ethylene glycol)diacrylate,PEGDA)及光起始劑(HMPP)水溶液,塗布於PHB/PEO薄膜,經PEO滲進薄膜內,再由UV光硬化,製成帶有CS的PHB薄膜。以大腸桿菌及金黃葡萄球菌測試其抗菌功能,發現對於大腸桿菌沒有顯著的抗菌活性,但在CS含量達0.83%時,對於金黃葡萄球菌有15.89 %的抑菌性。以76T-3分解的測試中,發現大多數的薄膜皆有良好的分解性,唯獨PHB/PEO比例為85/15,經塗布且光硬化的薄膜,沒有分解的跡象,是因為其表面的化學結構及型態所致。 |
英文摘要 |
In this study, the biodegradable polymer Poly(hydroxybutyrate) (PHB) was blended with Poly(ethylene oxide) (PEO) to preparation composite films. Measurement with Differential scanning calorimetry (DSC) to investigate the compatibility of PHB and PEO. Chitosan (CS) solution include Acrylic acid (AA), Poly(ethylene glycol) diacrylate (PEGDA) and photoinitiator (HMPP), coating on PHB/PEO films, and then curing with UV light. The antibacterial activity was tested with E.coli and S.aureus. It’s not distinguished antibacterial activity to E. coli, but the antibacterial activity of S. aureus is 15.89% when CS content is 0.83%. The most films was degraded by 76T-3. But the film B85CS was undegraded by 76T-3, due to the difference structure and morphology of the films surface. |
第三語言摘要 | |
論文目次 |
中文摘要: I 目錄 III 圖目錄 VI 表目錄 IX 第一章 緒論 1 1.1 前言 1 1.2 研究目的與動機 1 第二章 文獻回顧 2 2.1 生物可分解高分子 2 2.1.1 依製造程序分類 2 2.1.2 依官能基分類 4 2.2 聚羥基丁酯(Poly(3-hydroxybutyrate),PHB) 6 2.2.1 聚羥基丁酯的歷史 7 2.2.2 聚羥基丁酯的生化合成過程 7 2.2.3 聚羥基丁酯的性質 9 2.2.4 聚羥基丁酯與其摻合物的研究 10 2.3 幾丁聚醣 11 2.3.1 幾丁聚醣的抗菌機制 12 2.3.2 幾丁聚醣的應用 14 2.4 高分子摻合 16 2.4.1 摻合方法 16 2.4.2 摻合物之相容性 18 2.5 紫外光硬化塗膜之原理 21 2.5.1 光聚合反應之原理 21 2.5.2 光的特性及光架橋反應 23 2.5.3 紫外光硬化塗膜的組成及優點 25 第三章 實驗方法 26 3.1 實驗藥品 26 3.2 實驗儀器 30 3.3 實驗步驟 33 3.3.1 製備PHB/PEO摻合薄膜及性質分析 33 3.3.1.1 PHB純化步驟 33 3.3.1.2 製備PHB/PEO摻合薄膜 34 3.3.1.3 熱重損失測試 (TGA) 35 3.3.1.4 熱轉移溫度及相容性測試 (DSC) 35 3.3.1.5 薄膜形態觀察 (SEM) 35 3.3.2 幾丁聚醣結構鑑定 36 3.3.2.1 幾丁聚醣去乙醯度檢測 36 3.3.3 製備光硬化材料塗佈於PHB/PEO薄膜及性質分析 37 3.3.3.1 製備光硬化材料塗佈於PHB/PEO薄膜 37 3.3.3.2 化學結構鑑定 (FTIR-ATR) 38 3.3.3.3 薄膜形態觀察 (SEM) 38 3.3.3.4 抗菌測試 38 3.3.3.4.1 培養基製備 38 3.3.3.4.2 大腸桿菌及金黃色葡萄球菌之抗菌測試 38 3.3.3.5 分解測試 40 3.3.3.5.1 培養基製備 40 3.3.3.5.2 76T-3分解測試 42 第四章 結果與討論 43 4.1 PHB/PEO薄膜性質與分析 43 4.1.1 PHB/PEO薄膜熱重損失分析(TGA) 43 4.1.2 PHB/PEO薄膜熱轉移溫度及相容性的研究(DSC) 46 4.1.3 薄膜型態觀察(SEM) 50 4.2 幾丁聚醣結構鑑定 57 4.3 光硬化材料塗布PHB/PEO薄膜性質與分析 58 4.3.1 光硬化薄膜重量的改變 58 4.3.2 薄膜化學結構的鑑定(FTIR-ATR) 60 4.3.3 薄膜型態觀察(SEM) 63 4.3.4 薄膜抗菌分析 69 4.3.5 分解測試 72 第五章 結論 76 第六章 參考文獻 77 圖目錄 圖2 1 聚乙烯醇(PVA)的分解機制[2] 4 圖2 2 生物可分解高分子的分解機制[3] 5 圖2 3聚羥基烷酯(PHAs)的結構式(R為取代基團) 6 圖2 4 聚羥基烷酯(PHB)的結構式 6 圖2 5 微生物生化合成PHB及酵素解聚合的過程[5] 8 圖2 6(a)幾丁質(Chitin) (b)幾丁聚醣(Chitosan) 的結構式 11 圖2 7 幾丁聚醣寡聚物對B. cereus及E. coli的抗菌反應機制模擬[29] 13 圖2 8 互穿網狀高分子的示意圖 18 圖2 9 DSC熱分析Tg與摻合物成分間相容性關係圖 20 圖2 10 光化學反應概念圖[37] 21 圖2 11 雙原子分子的位能曲線與電子遷移 22 圖2 12 光的波長及能量範圍 23 圖2 13 光架橋反應示意圖[38] 24 圖3 1 製備PHB/PEO薄膜流程圖 34 圖3 2製備光硬化材料塗佈於PHB/PEO薄膜流程圖 37 圖3 3 四區劃線塗盤示意圖 39 圖4 1 不同比例PHB/PEO薄膜熱重損失圖 44 圖4 2 不同比例PHB/PEO薄膜溫度對重量熱微分圖 45 圖4 3 不同比例PHB/PEO摻合膜的DSC一次升溫圖 47 圖4 4 不同比例PHB/PEO摻合膜的DSC二次升溫圖 48 圖4 5不同比例PHB/PEO摻合膜的DSC二次升溫局部放大圖 48 圖4 6 實驗Tg與Fox eq.Tg比較圖 49 圖4 7 PHB薄膜不同倍率上下表面型態 52 圖4 8 PHB薄膜不同倍率截面型態 52 圖4 9 PHB/PEO(95/5)薄膜不同倍率上下表面型態 53 圖4 10 PHB/PEO(95/5)薄膜不同倍率截面型態 53 圖4 11 PHB/PEO(90/10)薄膜不同倍率上下表面型態 54 圖4 12 PHB/PEO(90/10)薄膜不同倍率截面型態 54 圖4 13 PHB/PEO(85/15)薄膜不同倍率上下表面型態 55 圖4 14 PHB/PEO(85/15)薄膜不同倍率截面型態 55 圖4 15 PHB/PEO(80/20)薄膜不同倍率上下表面型態 56 圖4 16 PHB/PEO(80/20)薄膜不同倍率截面型態 56 圖4 17 幾丁聚醣之1H-NMR光譜圖 57 圖4 18 不同PHB/PEO薄膜塗布光硬化材料經光硬化後重量增加比例 59 圖4 19 不同PHB/PEO薄膜塗布光硬化材料經光硬化後CS含量 59 圖4 20 AA/PEGDA/CS經光硬化後FTIR-ATR 61 圖4 21 PHB及不同PHB/PEO/CS薄膜經光硬化後上表面FTIR-ATR圖 61 圖4 22 PHB及不同PHB/PEO/CS薄膜經光硬化後下表面FTIR-ATR圖 62 圖4 23 B100CS不同倍率上下表面型態 64 圖4 24 B100CS薄膜不同倍率截面型態 64 圖4 25 B95CS不同倍率上下表面型態 65 圖4 26 B95CS薄膜不同倍率截面型態 65 圖4 27 B90CS薄膜不同倍率上下表面型態 66 圖4 28 B90CS薄膜不同倍率截面型態 66 圖4 29 B85CS薄膜不同倍率上下表面型態 67 圖4 30 B85CS薄膜不同倍率截面型態 67 圖4 31 B80CS薄膜不同倍率上下表面型態 68 圖4 32 B80CS薄膜不同倍率截面型態 68 圖4 33 不同樣品實驗後大腸桿菌活性 70 圖4 34 不同樣品實驗後金黃色葡萄球菌活性 71 圖4 35 以76T-3分解PHB薄膜在不同時間之重量變化 73 圖4 36 以76T-3分解B100CS薄膜在不同時間之重量變化 73 圖4 37 以76T-3分解B95CS薄膜在不同時間之重量變化 74 圖4 38 以76T-3分解B90CS薄膜在不同時間之重量變化 74 圖4 39 以76T-3分解B85CS薄膜在不同時間之重量變化 75 圖4 40 以76T-3分解B80CS薄膜在不同時間之重量變化 75 表目錄 表2 1 聚羥基烷酯類的取代基團與其命名 6 表2 2 PHB與聚丙烯於25oC下的物理性質與機械性質之比較[6] 9 表2 3 熔融摻合、溶液摻合、乳膠摻合及互穿型摻合之優缺點比較 18 表3 1 PHB/PEO配方 34 表3 2 光硬化材料塗佈於PHB/PEO薄膜配方 37 表3 3 PHB/PEO薄膜經光硬化後命名 37 表3 4 固體培養基配方 40 表3 5 液體培養基配方 40 表3 6 BMES配方 41 表3 7 Phosphate buffer配方 41 表3 8 基礎培養基配方 41 表4 1 不同比例PHB/PEO薄膜的起始熱裂解溫度(Tonset)、最大裂解速率溫度(Tmax)以及700oC時炭渣比率(Char Yield) 45 表4 2 不同比例PHB/PEO摻合膜在DSC一次升溫圖的熔點數據 47 表4 3 不同比例PHB/PEO的DSC二次升溫圖的玻璃轉移溫度及熔點數據 49 表4 4 不同PHB/PEO薄膜光硬化後重量增加比例及CS含量 58 表4 5 不同樣品CS含量對於大腸桿菌抗菌活性 70 表4 6 不同樣品CS含量對於金黃色葡萄球抗菌活性 71 |
參考文獻 |
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