利用射頻磁控濺鍍法，我們成功地在(001)方向的SrTiO3 (STO)、LaAlO3 (LAO)與MgO基板上成長La0.85Zr0.15MnO3(LZMO)薄膜。由x-光數據分析得知所有的LZMO薄膜都是沿著c-軸方向成長，其中LZMO/STO為高品質的磊晶薄膜。受到壓縮應力的影響，LZMO/STO與LZMO/LAO薄膜的c-軸長度會隨著厚度的增加而遞減；相反地，受到拉撐應力的影響，LZMO/MgO薄膜的c-軸長度會隨著厚度的增加而遞增。當應力逐漸地被釋放掉時，薄膜的c-軸長度則會逐漸地趨近於塊材樣品的c-軸長度值3.92Å。磁性量測數據顯示應力會抑制雙交換機制產生的長程鐵磁性；在低溫下，反鐵磁性與鐵磁性互相抗衡，薄膜具有多重不均勻的磁結構。原子力顯微鏡觀察薄膜的表面形貌發現LZMO/STO與LZMO/LAO薄膜的成長方式為tower-like growth；LZMO/MgO薄膜的成長方式為island-like growth。在定溫下，三種成長在不同基板上的薄膜於I⊥H (out of plane)組態下的電阻值皆大於I//H (in plane)組態下的電阻值。在定磁場下，LZMO/STO磊晶薄膜於I⊥H (in plane)與I⊥H (out of plane)組態下電阻的差異性與溫度的關係與磁阻隨溫度的相依性十分地類似，顯示異向磁阻的產生與磁場誘發的磁化強度方向改變所導致錳離子3d軌域與氧離子2p軌域的重疊程度調變有關係。另外，在定溫、電流與磁場垂直的條件下，LZMO/STO與LZMO/LAO薄膜電阻隨著磁場方向改變作~sin2

We have successfully grown c-axis oriented La0.85Zr0.15MnO3 (LZMO) films on SrTiO3 (001), MgO (001) and LaAlO3 (001) substrates by an off-axis rf sputtering system. X-ray analysis, reciprocal space mapping, and the narrowness of the rocking curve give a clear evidence for epitaxial LZMO growth on the STO substrate. The out-of-plane lattice constant of the strained LZMO/STO and LZMO/LAO film decreases with increasing thickness, whereas the out-of-plane lattice constant of the strained LZMO/MgO film increases with increasing thickness. As the stress is released for the thicker films, the out-of-plane lattice constant approaches to the c-axis lattice constant of bulk sample with a value of 3.92 &Aring;. Magnetic measurements show that the double-exchange-mediated ferromagnetic ordering is suppressed by lattice-mismatch-induced strain. The competition between FM and AFM through superexchange interaction gives rise to magnetic inhomogeneities at low temperatures.   The surface profile taken by AFM indicates that the grain growth of LZMO/STO and LZMO/LAO film is 3D tower-like, whereas the grain growth of LZMO/MgO film is kind of 2D island-like. When T < TMI, magnetoresistance observed in I⊥H (out of plane) is consistently larger than that observed in I//H (in plane) for all three kinds of LZMO film. The temperature dependence of anisotropic magnetoresistance (AMR), defined as RI⊥H (in plane) -RI⊥H (out of plane), is similar to that of magnetoresistance ratio. Its magnitude is peaked near TMI and becomes small at low temperatures, indicating that the change of overlapping between Mn 3d and O 2p orbitals induced by rotation of the magnetization through local spin-orbit interaction is responsible for the distinct AMR observed in LZMO films. In addition, the angular dependence of MR of LZMO/STO (LZMO/LAO) and LZMO/MgO film exhibits a simple sin2θ and cos2θ dependence,
respectively in the I⊥H configuration, where θ is angle between the applied field and
current. The periodicity is smeared out at low temperatures and in low filed regime,
suggesting that the angle-dependent MR is intimately related to the pinning of
magnetization caused by strain-induced uniaxial magnetic inhomogeneity in the
vicinity of grain boundaries or the presence of inhomogeneity of magnetic phase.

目錄
致謝  ………………………………………………………………  i
中文摘要  …………………………………………………………  iii
英文摘要  …………………………………………………………  iv
目錄  ………………………………………………………………  v
圖(表)目錄  ………………………………………………………  x
第一章　緒論  ………………………………………………………  1
1.1　前言  …………………………………………………………  1
1.2  研究動機  ……………………………………………………  1
1.3  本文簡介  ……………………………………………………  2
第二章　理論基礎與文獻回顧  ……………………………………  4
2.1　龐磁阻(CMR)材料之發展過程  ………………………………  4
2.2  龐磁阻材料之異相性磁阻相關研究  …….…………………  14
2.3  物質的磁性  …………………………………………………  20
2.4  磁性的種類  …………………………………………………  21
2.4.1　抗磁性（Diamagnetism）  ………………………………  22
2.4.2　順磁性（Paramagnetism）  ………………………………  22
2.4.3　鐵磁性（Ferromagnetism）  ……………………………  23
2.4.4　陶鐵磁性( Ferrimagnetism )  …………………………  25
2.4.5　反鐵磁性（Antiferromagnetism）  ……………………  26
2.5  磁阻簡介  ……………………………………………………  26
2.5.1　常磁阻(Ordinary MR)  ……………………………………  26
2.5.2　巨磁阻(Giant MR)  ………………………………………  27
2.5.3　龐磁阻(Colossal MR)  ……………………………………  27
2.5.4　異向磁阻(Anisotropic MR)  ……………………………  28
2.6  龐磁阻材料的雙交換(double exchange)機制  ……………  34
2.7  楊-泰勒效應(Jahn-Teller effect)  ………………………  37
第三章　實驗裝置與量測系統  ……………………………………  39
3.1　射頻磁控濺鍍機(RF sputter)簡介  ………………………  39
3.1.1　濺鍍理論  …………………………………………………  40
3.1.2　電漿原理  …………………………………………………  40
3.1.3　射頻濺鍍系統  ……………………………………………  44
3.1.4　射頻磁控濺鍍法  …………………………………………  45
3.2　X-ray繞射儀 ( X-ray Diffractometer；XRD )  …………  46
3.2.1　X-ray基本原理簡介  ………………………………………  46
3.3　管型高溫爐  …………………………………………………  47
3.4　低溫電阻量測  ………………………………………………  48
3.4.1　電阻量測系統  ……………………………………………  48
3.4.2　電阻量測部分  ……………………………………………  53
3.5　物理性質量測系統PPMS  ……………………………………  55
3.5.1　PPMS杜瓦瓶  ………………………………………………  55
3.5.2　PPMS壓力控制  ……………………………………………  56
3.5.3　液態氦容量測量  …………………………………………  57
3.5.4　PPMS溫度控制  ……………………………………………  59
3.5.5　PPMS磁場控制  ……………………………………………  63
3.5.6　振動樣品磁性量測儀  ……………………………………  66
3.5.7　水平旋轉儀  ………………………………………………  73
3.6　薄膜厚度測量  ………………………………………………  74
3.6.1　Alpha-Step  ………………………………………………  74
3.6.2　樣品製備  …………………………………………………  74
3.6.3　Alpha-Step量測  …………………………………………  75
3.7　原子力顯微鏡  ………………………………………………  76
3.8　掃描式電子顯微鏡  …………………………………………  77
第四章　樣品製備  …………………………………………………  78
4.1　化學藥品之準備  ……………………………………………  78
4.2　龐磁阻材料之La0.85Zr0.15MnO3靶材製作  ………………  78
4.3　龐磁阻材料之La0.85Zr0.15MnO3薄膜樣品製作  …………  80
第五章　實驗結果與討論  …………………………………………  82
5.1　X-Ray分析  ……………………………………………………  82
5.1.1　 X-Ray分析 - LZMO/STO 500 nm、200 nm、120 nm薄膜樣品  ……………………………………………………………………  84
5.1.2　 X-Ray分析 - 膜厚500 nm之LZMO/STO、LZMO/LAO、LZMO/MgO薄膜樣品  ……………………………………………………………  88
5.2　AFM與SEM分析  ………………………………………………  97
5.2.1　 AFM分析 - LZMO/STO 500 nm、200 nm、120 nm薄膜樣品  …………………………………………………………………………  97
5.2.2　 AFM分析 - 膜厚500 nm之LZMO/STO、LZMO/LAO、LZMO/MgO薄膜樣品  ……………………………………………………………  100
5.2.3　 SEM分析 - LZMO/STO 500 nm、200 nm、120 nm薄膜樣品  ………………………………………………………………………  104
5.2.4　 SEM分析 - 膜厚500 nm之LZMO/STO、LZMO/LAO、LZMO/MgO薄膜樣品  ……………………………………………………………  105
5.3　磁性分析  ……………………………………………………  106
5.3.1　 磁性分析 - LZMO/STO 500 nm、200 nm、120 nm薄膜樣品  ………………………………………………………………………  106
5.3.2　 磁性分析 - 膜厚500 nm之LZMO/STO、LZMO/LAO、LZMO/MgO薄膜樣品  …………………………………………………………  108
5.4　電性分析  ……………………………………………………  111
5.4.1　各樣品之電阻-溫度關係  ………………………………  111
5.4.2　各樣品之磁阻-角度關係  ………………………………  115
5.4.3　各樣品之磁阻與外加磁場的關係  ………………………  129
第六章　結論  ……………………………………………………  135
參考文獻  …………………………………………………………  139

圖(表)目錄
圖 2-1	( La, Ca )MnO3材料在尼爾溫度以下之自旋結構  .....................................................  5
圖 2-2	( La, Ca )MnO3系列化合物之相圖  .....................................................  5
圖 2-3	( La1-xAx )MnO3(A=Sr,Ca)化合物之三種不同結構  .....................................................  7
圖 2-4	La1-xCexMnO3(a)多晶塊材(b)多晶薄膜之溫度與電阻的關係圖  ...................................................  9
圖 2-5	La1-xCexMnO3鍍在SrTiO3 (STO)、MgO與LaAlO3 (LAO)於磁場為0 T與1 T下溫度與電阻在317 K做歸一化的關係圖  ....................................................  10
表 2-1	La1-xCaxMnO3鍍在STO、MgO與LAO三種基板所得的a-b平面與c軸的晶格常數和結構  .................................  10
圖 2-6	La0.92Ba0.08MnO3鍍在(a)STO、(b)LSAT與(c)LAO於不同厚度下溫度與電阻的關係圖  ..............................  13
圖 2-7	La0.84Sr0.16MnO3生長在STO，其ρ-T與M-T的關係圖  ....................................................  14
圖 2-8	La0.84Sr0.16MnO3/ STO於200K下，不同外加磁場之其ρAMR-θ關係圖  ..........................................  15
圖 2-9	La0.84Sr0.16MnO3/ STO的ΔρAMR/ρ0對溫度之關係圖  ....................................................  16
圖 2-10	不同摻雜量的LSMO/ STO之ΔρAMR/ρ0對溫度之關係圖  ....................................................  16
圖 2-11	LCMO/ STO的電阻率對溫度之關係圖  .............  18
圖 2-12	LCMO/ STO之M-H關係圖  ......................... 19
圖 2-13	不同溫度下，LCMO/ STO之MR-H關係圖  ...........  19
圖 2-14	溫度T = 250 K，外加磁場H = 2 T、4 T下，LCMO/ STO之MR-θ關係圖  ...........................................  20
圖 2-15	(a)電子磁矩抵消示意圖與(b)電子磁矩未抵消示意圖  ...................................................  21
圖 2-16	順磁性之（a）磁化強度與（b）磁場及磁化率倒數與溫度的關係圖  ..............................................  23
圖 2-17	鐵磁性物質的磁區結構示意圖  ..................  24
圖 2-18	磁滯曲線示意圖  ..............................  24
圖 2-19	鐵磁性（a）磁化強度（b）磁化率倒數與溫度的關係圖  ....................................................  25
圖 2-20	陶鐵磁之（a）排列方式（b）磁化率倒數與溫度的關係圖  ....................................................  25
圖 2-21	反鐵磁之（a）排列方式（b）磁化率與溫度的關係圖  ....................................................  26
圖 2-22	磁場與樣品平行且與電流(a)平行 (b)垂直示意圖  .  28
圖 2-23	Ni80Fe20外加張力的磁化過程  ..................  29
圖 2-24	Ni在外加張力（tesile）（＋）及壓縮（compressive）（－） 時對磁滯曲線的影響  .............................  30
圖 2-25	λ為正值之材料在受到張力時對磁化曲線的效應  ...  30
圖 2-26	 σ為正值，在應力作用下磁性材料的磁化示意圖  ..  33
圖 2-27	 σ為負值，在應力作用下磁性材料的磁化示意圖  ..  34
圖 2-28	LaMnO3軌道能階分佈圖  ........................  36
圖 2-29	龐磁阻之雙交換機制  ..........................  36
圖 2-30	兩鄰近錳原子之示意圖  ........................  37
圖 2-31	Jahn-Teller模型不同的扭曲方式  ...............  38
圖 3-1	射頻磁控濺鍍機構造圖  ........................  39
圖 3-2	濺鍍示意圖  ..................................  40
圖 3-3	直流式電漿產生器在正常放電區下操作時之放電情形  ...................................................  43
圖 3-4	靶材的自我偏壓示意圖  ........................  45
圖 3-5	磁控濺鍍槍示意圖  ............................  46
圖 3-6	溫度計與控制器連接示意圖  ....................  50
圖 3-7	樣品量測桿示意圖  ............................  50
圖 3-8	樣品裝載圖(a)正面俯視圖，(b)剖面圖  ..........  51
圖 3-9	液氦儲存桶內部構造示意圖  ....................  51
圖 3-10	連接鎖相放大器外部線路示意圖  ................  53
圖 3-11	樣品接上導線後的示意圖  ......................  54
圖 3-12	PPMS杜瓦瓶示意圖  ............................  56
圖 3-13	Sample Tube示意圖  ...........................  58
圖 3-14	液態氦容量測量示意圖  ........................  58
圖 3-15	Sample Tube構造示意圖  .......................  63
圖 3-16	PPMS磁場模式示意圖  ..........................  65
圖 3-17	Coilset Puck外觀示意圖  ......................  67
圖 3-18	Coilset Puck內部構造圖  ......................  67
圖 3-19	Sample Tube外觀示意圖  .......................  68
圖 3-20	VSM裝置到PPMS示意圖  .........................  69
圖 3-21	Linear Motor Transport外觀示意圖  ............  70
圖 3-22	Linear Motor Transport內部構造圖  ............  70
圖 3-23	Sample Rod示意圖  ............................  71
圖 3-24	Sample holder示意圖  .........................  72
圖 3-25	Horizontal Rotator探測器  ....................  73
圖 3-26	樣品製備流程圖  ..............................  75
圖 3-27	α-step測量膜厚圖  ..............................76
圖 4-1	La0.85Zr0.15MnO3靶材製作流程圖  ..............  79
圖 4-2	La0.85Zr0.15MnO3薄膜樣品製作流程圖  ..........  81
圖 5-1	LZMO/target之X-Ray繞射圖  ....................  82
圖 5-2	LZMO/target之斜菱晶結構  .....................  83
圖 5-3	LZMO薄膜樣品之立方體結構  ....................  84
圖 5-4	不同膜厚之LZMO/STO薄膜樣品X-Ray繞射圖  .......  86
圖 5-5	厚度500 nm 之LZMO/STO薄膜樣品ψ - scan圖  .....  86
圖 5-6	不同膜厚LZMO/STO薄膜樣品補氧後X-Ray繞射圖  ...  87
圖 5-7	不同膜厚之LZMO/STO薄膜補氧後c-axis晶格常數  ..  87
圖 5-8	不同厚度之LZMO/LAO薄膜樣品X-ray繞射圖  .......  89
圖 5-9	不同厚度之LZMO/MgO薄膜樣品X-ray繞射圖  .......  89
圖 5-10	不同厚度之LZMO/STO、LZMO/LAO、LZMO/MgO的c-axis晶格常數  ..................................................  90
圖 5-11	厚度400 nm之 LZMO/LAO薄膜樣品補氧前後X-ray繞射圖  ....................................................  91
圖 5-12	厚度300 nm 之LZMO/MgO薄膜樣品補氧前後X-ray繞射圖  ....................................................  91
圖 5-13	不同基板之LZMO 500 nm薄膜樣品X-Ray繞射圖  ....  93
表 5-1	STO、LAO與MgO三種基板和LZMO生長在其上之(002)繞射峰角度與c-axis晶格常數  .................................  93
圖 5-14	LZMO/STO 500 nm薄膜樣品之RSM圖  ..............  94
圖 5-15	LZMO/LAO 500 nm薄膜樣品之RSM圖  ..............  95
圖 5-16	LZMO/MgO 500 nm薄膜樣品之RSM圖  ..............  95
圖 5-17	LZMO/STO 500 nm薄膜樣品之ω - scan rocking curve  ................................................  96
圖 5-18	LZMO/LAO500 nm薄膜樣品之ω - scan rocking curve  ................................................  96
圖 5-19	LZMO/MgO500 nm薄膜樣品之ω - scan rocking curve  ................................................  97
圖 5-20	LZMO/STO 200 nm薄膜樣品補氧前後之AFM(2-D與3-D圖)。(a) 補氧前 (b) 補氧後  ................................  98
圖 5-21	不同厚度的LZMO/STO薄膜樣品補氧後之AFM(2-D與3-D圖)。(a) 500 nm (b) 200 nm (c) 120 nm  .................  99
圖 5-22	LZMO/LAO 100 nm薄膜樣品補氧前後之AFM(2-D與3-D圖)。(a) 補氧前 (b) 補氧後  ................................  101
圖 5-23	LZMO/MgO 200 nm薄膜樣品補氧前後之AFM(2-D與3-D圖)。(a) 補氧前 (b) 補氧後  ................................  102
圖 5-24	膜厚為500 nm之 LZMO薄膜樣品，在不同基板下，AFM之2-D與3-D圖。基板為(a) STO (b) LAO (c) MgO  ..............  103
圖 5-25	LZMO/STO薄膜在不同厚度下，SEM影像圖  ........  104
圖 5-26	500 nm 之LZMO薄膜生長在不同基板下，SEM影像圖。(a) LZMO/STO (b) LZMO/LAO (c) LZMO/MgO  ...................  105
圖 5-27	LZMO/target樣品之磁化強度與溫度關係圖  ......  107
圖 5-28	零場冷(ZFC)下，外加磁場平行LZMO薄膜平面之M-T曲線  ...................................................  108
圖 5-29	零場冷(ZFC)下，外加磁場平行LZMO薄膜平面之M-T  ....................................................  109
圖 5-30	零場冷(ZFC)下，外加磁場平行不同膜厚的LZMO/LAO薄膜平面之M-T  ............................................  109
圖 5-31	LZMO 500 nm薄膜樣品之M-H曲線，溫度為100 K。(a) LZMO/STO (b) LZMO/LAO (c) LZMO/MgO  ...................  111
圖 5-32	不同膜厚的LZMO/STO薄膜之ρ-T與小偏極子模型和電子-磁振子散射彌合圖  .......................................  113
表 5-2	LZMO/STO薄膜樣品之電子-磁振子散射彌合參數表  ...................................................  114
圖 5-33	LZMO濺鍍於不同基板上之ρ-T關係圖，薄膜厚度皆為500 nm  ...................................................  115
圖 5-34	縱向磁阻(I // H(in plane))  .................  115
圖 5-35	法向磁阻(I⊥H(out of plane))  ...............  116
圖 5-36	橫向磁阻(I⊥H(in plane))  ...................  116
圖 5-37	500 nm之LZMO薄膜樣品在不同基板，外加磁場H = 0.5T之MRθ∥-θ圖  ...........................................  118
圖 5-38	定場H = 0.5 T下，LZMO/STO 500 nm薄膜，改變溫度之MRθ⊥- θ圖  ............................................  120
圖 5-39	LZMO/STO 500 nm薄膜，其δT - T圖。插圖為MR- T圖  ...................................................  120
圖 5-40	LZMO/STO 500 nm薄膜，不同外加磁場之MRθ⊥- θ圖  ...................................................  124
圖 5-41	LZMO/STO 200 nm薄膜，不同外加磁場之MRθ⊥- θ圖  ...................................................  125
圖 5-42	LZMO/STO 120 nm薄膜，不同外加磁場之MRθ⊥- θ圖  ...................................................  125
圖 5-43	不同膜厚之LZMO/STO薄膜，其δH - H圖  .........  126
圖 5-44	LZMO/STO 500 nm薄膜樣品在溫度為100K下，其M - H曲線圖  ...................................................  126
圖 5-45	LZMO/LAO 500 nm薄膜，改變外加磁場之MRθ⊥- θ圖  ...................................................  127
圖 5-46	LZMO/MgO 500 nm薄膜，改變外加磁場之MRθ⊥- θ圖  ...................................................  127
圖 5-47	LZMO/MgO 700 nm薄膜，改變外加磁場之MRθ⊥- θ圖  ...................................................  128
圖 5-48	不同基板之LZMO薄膜樣品，其δH - H圖  .........  128
圖 5-49	LZMO/STO 500 nm薄膜之MR-H圖  ................  131
圖 5-50	LZMO/STO 200 nm薄膜之MR-H圖  ................  131
圖 5-51	LZMO/STO 120 nm薄膜之MR-H圖  ................  132
圖 5-52	LZMO/LAO 500 nm薄膜之MR-H圖  ................  133
圖 5-53	LZMO/MgO 500 nm薄膜之MR-H圖  ................  134

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