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系統識別號 U0002-1601201709574900
中文論文名稱 不同石墨烯奈米帶的尺寸效應、三角形扶手型石墨烯吸附銀離子及缺陷去吸附重金屬離子之電性研究
英文論文名稱 Size Effect of Different Symmetrical Graphene Nano band and Triangle Armchair Graphene Adsorbed Ag ion and Defect to Adsorbed Heavy Metal Ions.
校院名稱 淡江大學
系所名稱(中) 化學學系博士班
系所名稱(英) Department of Chemistry
學年度 105
學期 1
出版年 106
研究生中文姓名 陳玉娟
研究生英文姓名 Yu-Jung Chen
學號 898160022
學位類別 博士
語文別 中文
口試日期 2016-12-22
論文頁數 109頁
口試委員 指導教授-王伯昌
委員-李錫隆
委員-高惠春
委員-王伯昌
委員-李世元
委員-鄧金培
委員-葉寶玲
中文關鍵字 石墨烯奈米帶  吸附  缺陷  尺寸效應 
英文關鍵字 Grapheme nanoband  Adsorbed  Size Effect  Defect 
學科別分類
中文摘要 近年來石墨烯材料在電子材料應用上佔有十分重要的地位,因此尋求一個良好的理論計算方法來預測石墨烯材料其電子性質及應用極為重要。本篇以石墨烯為研究主軸,藉由理論計算提供資訊給實驗學者,打開石墨烯奈米帶的能隙,作為微電子材料的開關;另一方面,把三角扶手型缺陷石墨烯奈米帶當作新型吸附劑,來吸附重金屬離子。
本研究分為三大部分,第一部分,不同尺寸與形狀的石墨烯的尺寸效應,其電子性質都會隨著碳數增加,其能隙降低。能隙的大小會隨著石墨烯奈米帶的形狀不同而有所差異。不同形狀石墨烯奈米帶進行外圍全取代時,當外圍氫原子數目相同,能隙與外圍雙鍵的數目成正比關係。當石墨烯分子結構彎曲,發現能隙也會有下降的趨勢。第二部分,銀離子吸附上三角形扶手型石墨烯奈米帶,可以使其半導體性質轉變成金屬性,並計算出B-site(碳-碳鍵)為最佳吸附位置。第三部分,是利用三角扶手型缺陷石墨烯奈米帶,進行內圍氮、氧原子的化學修飾,實驗結果發現中間空缺可有效的吸附Fe2+、Co2+、Ni2+、
Cu2+和Zn2+。
英文摘要 Abstract:
In recent years, graphene materials play an important role in the application of electronic materials. Therefore, it is very important to seek a good theoretical calculation method to predict the electronic properties and applications of graphene materials. In this paper, graphene as the research axis, by theoretical calculations to provide information to experimental scholars, open the graphene nano-band gap, as a microelectronic material switch; the other hand, the triangular handrail defect graphene nano-band as a new adsorbent, to adsorbe of heavy metal ions.
In the first part, the electronic properties of graphene of different sizes and shapes which the energy gap of the graphene decreases with the increase of the carbon number. The size of the band gap will vary with the shape of the graphene nanobands. When the number of external hydrogen atoms is the same, the energy gap is directly proportional to the number of double bonds. In the second part, adsorption of silver ions on the triangular band of graphene nanoribbons can change the semiconducting property into metality, and calculate the B - site (carbon - carbon bond) as the best adsorption position. The third part is the chemical modification of the inner nitrogen and oxygen atoms by using the graphene nanobands with triangular handrail defects. The experimental results show that the middle vacancies can effectively adsorb Fe2 +, Co2 +, Ni2 +, Cu2 + and Zn2 +.
論文目次 目謝誌 I
中文摘要 II
英文摘要 III
目錄 IV
表目錄 VI
圖目錄 VIII
第一章 緒論 1
第二章 石墨烯的簡介 3
2.1 文獻回顧 9
2.2 研究動機及目的 16
第三章 量子化學計算理論與方法 18
3.1 前言 18
3.2 量子化學計算原理 21
3.3 量子化學計算方法 22
3.3.1 ab initio 全始算計算方法 22
3.3.2 密度泛函理論 22
3.3.3 Gussian 計算方法 24
3.3.4 SIESTA 計算方法 26
3.3.5 局部密度近似法 31
3.3.6局部密度近似法 32
3.3.7 虛位勢 32
3.3.8 部分態密度 32
第四章 石墨烯奈米帶的理論計算研究 34
4.1 不同形狀石墨烯分子的電子結構 39
4.2 石墨烯外圍取代基效應 61
第五章 三角形扶手型石墨烯奈米帶的吸附 87
5.1 吸附位置的結構及電子性質分析 87
5.2 吸附銀離子的石墨烯奈米帶 93
5.3 缺陷石墨烯奈米帶的吸附重金屬離子 96
第六章 結論 104
參考文獻 106

表1不同形狀石墨烯的碳數目及向外擴展的圈數 42
表2六角形鋸齒型石墨烯之 HOMO、LUMO軌域能階與能隙( Eg) 44
表3六角形扶手型石墨烯之 HOMO、LUMO軌域能階與能隙( Eg) 45
表4三角形鋸齒形石墨烯之 HOMO、LUMO軌域能階與能隙( Eg) 48
表5三角形扶手形石墨烯之 HOMO、LUMO軌域能階與能隙( Eg) 49
表6平行四邊形鋸齒形石墨烯之 HOMO、LUMO軌域能階與 52
能隙( Eg)
表7平行四邊形扶手形石墨烯之 HOMO、LUMO軌域能階與 52
能隙( Eg)
表8不同形狀及邊緣型石墨烯的線性回歸方程式比較 57
表9 不同形狀的石墨烯奈米帶的圈數及能隙(單位: eV) 58
表10鋸齒型不同形狀的石墨烯奈米帶的能係與雙鍵數目 59
表11 不同取代基對六角形扶手型石墨烯奈米帶之全取代的 63
EHOMO、ELUMO及Eg值,單位為eV。
表12不同取代基對六角形鋸齒型石墨烯奈米帶之全取代的 63
EHOMO、ELUMO及Eg值,單位為eV。
表13不同取代基對扶手型三角形石墨烯奈米帶之全取代的 66
EHOMO、ELUMO及Eg值,單位為eV。
表14取代基對三角形狀鋸齒型石墨烯奈米帶之全取代的EHOMO、 68
ELUMO及Eg值,單位為eV。
表15取代基對平行四邊形狀扶手型石墨烯奈米帶之全取代的 72
EHOMO、 ELUMO及Eg值,單位為eV。
表16取代基對平行四邊形狀鋸齒型石墨烯奈米帶之全取代的 73
EHOMO、 ELUMO及Eg值,單位為eV。
表17不同取代基對扶手型六角形石墨烯(C42H18)奈米帶之全取代的 77
EHOMO、ELUMO及Eg值,單位為eV。
表18不同取代基對鋸齒型六角形石墨烯(C54H18)奈米帶之全取代 78
的EHOMO、ELUMO及Eg值,單位為eV。
表19不同形狀鋸齒型石墨烯奈米帶與外圍雙鍵數目的比較 83
表20不同結構與取代基與未取代石墨烯奈米帶的能隙差值 84
表21 吸附銀離子的石墨烯奈米帶的能隙 88
表22 銀離子在石墨烯上不同吸附位置的吸附能(單位: eV) 89
表23扶手椅形石墨烯中缺陷結構 1~6 之能隙值 94
表24 三角型缺陷石墨烯(C84H30N4H4,TA-4N、C84H30N2O2H2, 96
TA-2NO)即無缺陷石墨烯奈米帶的總能量及能隙
表25 三角形缺陷石墨烯內圍化學修飾的鍵長分析 96
表26 三角型缺陷石墨烯(TA-2NO)吸附過渡金屬(X)的HOMO、 99
LUMO、能隙及吸附能
表27 三角型缺陷石墨烯(TA-4N)吸附過渡金屬(X)的HOMO、 99
LUMO 及能隙及吸附能
表28 缺陷石墨烯奈米帶(TA-2NO、TA-4N)的吸附能,單位eV。 102

圖 目 錄
圖1 石墨烯之二維晶體結構 4
圖2 二維平面結構石墨烯形成各種不同石墨烯的組成 5
圖3 碳原子的原子軌域簡示圖,(a)基態、(b) sp3 混成軌域及(c) sp2 混
成軌域 。
6
圖4 石墨烯的製備有很多種: (a)化學氧化法,(b)插入原子法,(c)觸
媒法,(d)物化法,(e)用電子照射可得到(f)奈米烯或(g)平面石墨
烯的結構。
8
圖5 石墨烯分子化學反應前後,利用穿透電子顯微鏡圖觀察的圖。9
圖6 石墨烯邊緣示意圖,(a)扶手椅型的邊界,(b)為鋸齒型邊界圖。9
圖7 (a1)與(a2)分別為扶手椅型與鋸齒型之六角形石墨烯奈米帶;
(b1)與(b2)分別為扶手椅型與鋸齒型之三角形石墨烯奈米帶;
(c1)與(c2)分別為扶手椅型、鋸齒型之四邊形石墨烯奈米帶;
(d1)與(d2)為扶手椅型與鋸齒型共存之四邊形石墨烯奈米帶。
10
圖8 以氮烯化學法製備含有官能基的平面石墨烯 14
圖9 氧原子的虛原子軌域 28
圖10 平面波基函數與軌域基函數對計算總能量收歛比較圖與在不同
基函數計算總能量與晶格常數變化圖
30
圖11 左圖為扶手椅之邊界圖,右圖為鋸齒形之邊界圖。 34
圖12 六角形扶手型邊緣不同尺寸的石墨烯,(AC3 ~ AC9)。 35
圖13 六角形鋸齒型邊緣不同尺寸的石墨烯,(ZZ1~ZZ8)。 36
圖14 (a)計算碳原子數目示意圖-三角形扶手椅形 石墨烯 奈米盤;
(b)計算碳原子數目示意圖-三角形鋸齒形石墨烯奈米盤
圖15 (a)計算碳原子數目示意圖,平行四邊形扶手椅形 石墨烯 奈米
盤;(b)計算碳原子數目示意圖,平行四邊形鋸齒形石墨烯奈米盤。37
圖16 (a1)與(a2)分別為扶手椅形與鋸齒 型之六 角形石 墨烯奈米帶;
(b1)與(b2)分別為扶手椅形與鋸齒形之三角形石墨烯奈米帶;
(c1)與(c2)分別為扶手椅形與鋸齒形之四邊形石墨烯奈米帶。
41
圖17 不同形狀石墨烯奈米帶之鋸齒形及扶手形邊緣的鍵長分析,
HZ、HA、TZ、TA、PZ、PA 分別代表扶手椅形與鋸齒型之六
角形、三角形及平行四邊形墨烯奈米帶。
43
圖18 六角形的鋸齒型石墨烯之 HOMO、LUMO 軌域能階與能隙(Eg)
之關係。
46
圖19 六角形扶手形石墨烯之 HOMO、LUMO 軌域能階與能隙(Eg) 46
圖20 三角形的鋸齒型石墨烯之 HOMO、LUMO 軌域能階與能隙
(Eg)之關係。
48
圖21 三角形的扶手型石墨烯之 HOMO、LUMO 軌域能階與能隙
(Eg)之關係。
49
圖22 cyclobutadiene 的 p 系統MO 的能階圖 50
圖23 Chem draw 軟體畫出的TZ 結構的石墨烯分子圖 51
圖24 平行四邊形的鋸齒型石墨烯之 HOMO、LUMO 軌域能階與能隙
(Eg)之關係
52
圖25 平行四邊形的扶手型石墨烯之 HOMO、LUMO 軌域能階與能隙
(Eg)之關係。
53
圖26 以SIESTA 計算所得到的能隙對六角形狀的鋸齒型石墨烯的碳
層的倒數作圖
54
圖27 以SIESTA 計算所得到的能隙對六角形狀的扶手型石墨烯的碳
層的倒數作圖
54
圖28 以SIESTA 計算所得到的能隙對三角形鋸齒型石墨烯的碳層的
倒數作圖
55
圖29 以SIESTA 計算所得到的能隙對三角形扶手型石墨烯的碳層的
倒數作圖
55
圖30 以SIESTA 計算所得到的能隙對平行四邊形鋸齒型石墨烯的碳
層的倒數作圖
56
圖31 以SIESTA 計算所得到的能隙對平行四邊形扶手型石墨烯的碳
層的倒數作圖
56
圖32 不同對稱群形狀的邊界示意圖 59
圖33 不同形狀石墨烯奈米帶的能隙變化,分別為鋸齒邊緣三角形
(TZ)、扶手形邊緣三角形(TA)、鋸齒邊緣平行四邊形(PZ)、扶
手形邊緣平行四邊形(PA)、鋸齒邊緣六角形(HZ)及扶手形邊緣
六角形(HA)。
60
圖34 外圍氯化之石墨烯奈米盤結構圖;(a) C42Cl18、(b) C48Cl18 、
(c)C60Cl22、(d) C60Cl24、(e) C96Cl27H3。
61
圖35 不同的形狀的石墨烯奈米帶經氯原子全取代後的結構圖 62
圖36 六角形石墨烯在外圍修飾上不同取代基全取代時的能隙圖 64
圖37 石墨烯外圍分子外圍全取代的流程圖 65
圖38 不同取代基對扶手型三角形石墨烯(TA)奈米帶全取代之結構平
面圖及側視圖,白色為氫原子、藍色為氟原子、綠色為氯原子、
黃色為硫原子及紅色為氧原子,(a)~(e)分別為TA-H、TA-F、
TA-Cl、TA-H、TA-SH。
66
圖39 不同取代基對鋸齒型三角形石墨烯(TZ)奈米帶全取代之結構
圖,白色為氫原子、藍色為氟原子、綠色為氯原子、黃色為硫
原子及紅色為氧原子,(f)~(j)分別為TZ-H、TZ-F、TZ-Cl、TZ-H、
TZ-SH。
69
圖40 丙烯自由基與乙烯自由基共軛結構分析圖 72
圖41 不同取代基對扶手型平行四邊形石墨烯(PA)奈米帶全取代之平面及側視圖,白色為氫原子、藍色為氟原子、綠色氯原子、黃
色為硫原子及紅色為氧原子,(a)~(d)分別為PA-F、PA-Cl、
PA-H、PA-SH。 74
圖42 不同取代基對扶手型平行四邊形石墨烯(PA)奈米帶全取代之平
面及側視圖,白色為氫原子、藍色為氟原子、綠色為氯原子、
黃色為硫原子及紅色為氧原子,(a)~(d)分別為PA-F、PA-Cl、
PA-H、PA-SH。
76
圖43 不同取代基對扶手型六角形石墨烯(HA)奈米帶全取代之平面及
側視圖,白色為氫原子、藍色為氟原子、綠色為氯原子、黃色
為硫原子及紅色為氧原子,,(a)~(e)分別為HA-H、HA-F、
HA-Cl、HA-H、HA-SH。
79
圖44 不同取代基對扶手型六角形石墨烯(HZ)奈米帶全取代之平面及
側視圖,白色為氫原子、藍色為氟原子、綠色為氯原子、黃色
為硫原子及紅色為氧原子,,(a)~(e)分別為HZ-H、HZ-F、HZ-Cl、
HZ-H、HZ-SH。
81
圖45 石墨烯奈米帶形狀示意圖,(a)六角形、(b)三角形及(c)平行四邊
形,中間連線為對角線。
82
圖46 扶手型石墨烯之不同取代基、形狀對能隙差值的統計圖 84
圖47 鋸齒型石墨烯之不同取代基、形狀對能隙差值的統計圖 85
圖48 銀離子吸附於石墨烯(C90H30)上的(a) B-site、(b) T-site 及(c)
H-site 俯視圖和側面圖,上方為碳-碳鍵長的變化,下方為銀原
子與時石墨烯的吸附距離(Ch)。
91
圖49 銀原子吸附於石墨烯上的部分密度能量分布圖,黑線、紅線和
藍線分別為B-site、T-site 及H-site。
92
圖50 六角形石墨烯缺陷結構, (a).(b).(c).(d).(e).分別為缺 1、2、3、4、6 個碳原子。 93
圖51 (a)卟吩,(b)鎂配位結構的葉綠素以及與鐵配位的血紅素 95
圖52 三角型缺陷石墨烯的分子結構圖,左邊為TA-2NO 三角形缺陷
石墨烯,右邊為TA-4N 三角形缺陷石墨烯的示意圖。
97
圖53 鋸齒型缺陷六角形石墨烯奈米帶結構圖及結構改變後,電子釋
出的示意圖
97
圖54 三角型缺陷石墨烯的分子結構圖,左邊為TA-2NO 三角形缺陷
石墨烯,右邊為TA-4N 三角形缺陷石墨烯的示意圖。
100
圖55 缺陷三角形石墨烯奈米帶(TA-4N)的HOMO、LUMO 及能隙的
趨勢圖
100
圖56 氮氧原子部分p 軌域及重金屬離子部分d 軌域簡易示意圖 101
圖57 缺陷石墨烯奈米帶(TA-2NO、TA-4N)的吸附能的比較圖 102
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