系統識別號 | U0002-1502201610225700 |
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DOI | 10.6846/TKU.2016.00382 |
論文名稱(中文) | 電氧化程序處理含抗生素廢水機制研究 |
論文名稱(英文) | The Mechanism Study of Electrooxidation Process Applied in Treating Wastewater Contained with Antibiotics |
第三語言論文名稱 | |
校院名稱 | 淡江大學 |
系所名稱(中文) | 水資源及環境工程學系碩士班 |
系所名稱(英文) | Department of Water Resources and Environmental Engineering |
外國學位學校名稱 | |
外國學位學院名稱 | |
外國學位研究所名稱 | |
學年度 | 104 |
學期 | 1 |
出版年 | 105 |
研究生(中文) | 吳胤廷 |
研究生(英文) | Yin-Ting Wu |
學號 | 603480111 |
學位類別 | 碩士 |
語言別 | 繁體中文 |
第二語言別 | |
口試日期 | 2016-01-14 |
論文頁數 | 94頁 |
口試委員 |
指導教授
-
陳俊成
委員 - 李柏青 委員 - 申永順 |
關鍵字(中) |
電氧化處理程序 抗生素 四環素 極板氧化 總有機碳分析儀 |
關鍵字(英) |
electro-oxidation processing program antibiotic tetracycline plate oxidation TOC analyzer |
第三語言關鍵字 | |
學科別分類 | |
中文摘要 |
台灣養殖漁業及蔬果農業常以四環素添加來確保產品之品質及保存食物,而養殖漁業常以集約養殖的方式經營以提高產品的產量,然而集約養殖常造成養殖生物在養殖環境中集體感染疾病而造成大量死亡,養殖業者為使水產的產量及水產品質得以提升,業者常投以抗生素類藥品至養殖環境中來預防或治療疾病等。 台灣養殖業者及蔬果耕農長期投以抗生素作為預防、治療及控制微生物發酵之用,但水產養殖業者及蔬果耕農等將抗生素廢水排入河川湖泊等自然水域環境後,因含抗生素廢水影響效果穩定持久且具有好的穩定性及抑制微生物生長的特性,會降低微生物因利用食入細菌的生長,難以被水中的微生物所分解,含抗生素廢水排入環境中,環境中抗生素的過量累積會導致抗藥基因的產生並最終影響到生態平衡及人體健康。其研究目的為: 在本團隊過去之研究中,曾使用COD、分光光度計及循環伏安計進行染料及抗生素的去除率及降解探討,而本實驗將嘗試以TOC分析儀分析溶液中四環素在電氧化程序後在TOC分析儀之結果表現,並探討極板與電解質在電氧化程序中對四環去除之貢獻率。 |
英文摘要 |
Fisheries and aquaculture in Taiwan fruit and vegetable agriculture often add tetracycline to ensure the quality of the products and to preserve food, and culture-based fisheries often intensive farming business methods to improve product yield, however, is often caused by intensive farming biological breeding in captivity mass infection the large number of deaths caused by the disease, the aquaculture industry to make the yield and quality of aquatic aquatic can be improved, the industry often vote antibiotic drugs to the culture environment to prevent or treat disease. After Taiwan's aquaculture industry and fruit and vegetable cultivators long-term investment with antibiotics as prevention, treatment and control of microbial fermentation of use, but the aquaculture industry and fruit and vegetable cultivators and other antibiotic wastewater discharged into rivers and lakes and other natural aquatic environment, because it contains antibiotic wastewater affect the results lasting stability and has good stability and inhibit microbial growth characteristics, will reduce the use of microbes due to ingestion of bacterial growth, it is difficult to be decomposed by microorganisms in the water containing the antibiotic wastewater discharged into the environment, the environment will lead to accumulation of excess antibiotics generate resistance genes and ultimately affect the ecological balance and human health. The experimental research purpose: In the team's past studies we have been used COD, Spectrophotometer and cyclic voltammetry meter removal and degradation of dyes and antibiotics to explore, and this experiment will attempt to TOC analyzer solution of tetracycline in the electro-oxidation program the results of the TOC analyzer performance, and to explore the plates and the electrolyte in the electro-oxidation of the program for the removal of tetracycline contribution rate. |
第三語言摘要 | |
論文目次 |
目錄 圖目錄 表目錄 第一章 前言 1 1.1研究源起 1 1.2 研究內容 2 1.3 研究目的 3 第二章 文獻回顧 4 2.1抗生素 5 2.1.1何謂抗生素: 5 2.1.2 抗生素之使用: 5 2.2四環素之廢水特性 7 2.2.1四環素介紹 7 2.2.2四環素之廢水特性 7 2.2.3四環素之結構 8 2.3抗生素廢水處理方式 10 2.3.1物理吸附 10 2.3.2生物處理法 11 2.3.3 TiO2光催化法 12 2.3.4臭氧、過氧化氫氧化處理 12 2.4電化學氧化機制 13 2.4.1 電氧化三途徑理論 14 2.4.2 影響電化學氧化降解程序因素 16 2.5 四環素降解途徑 19 第三章 實驗方法與實驗設備 20 3.1實驗藥品 20 3.2實驗設備 22 3.2.1電化學氧化程序 22 3.2.2 總有機碳分析儀(TOC) 28 3.3實驗方法與步驟流程 29 3.3.1在使用石墨極板比較不同種類電解質於電氧化程序 29 3.3.2在使用二氧化釕極板比較不同種類電解質於電氧化程序 32 3.3.3不同濃度氯化鈉為電解質在兩種極板之電氧化程序中四環素降解效率比較 35 3.4 實驗參數之討論 38 第四章 結果與討論 39 4.1 石墨極板作為陽極時不同電解質比較 39 4.1.1 實驗條件為10V之TOC比較 39 4.1.2實驗條件為15V之TOC比較 41 4.1.3實驗條件為10V之四環素降解比較 42 4.1.4實驗條件為15V之四環素降解比較 44 4.2二氧化釕極板作為陽極時不同電解質比較 46 4.2.1 實驗條件為10V之TOC比較 46 4.2.2 實驗條件為15V之TOC比較 48 4.2.3 實驗條件為10V與15V之四環素降解比較 50 4.3 電解質於不同陽極極板之降解 52 4.3.1 Na2SO4為電解質在條件10V與二氧化釕及石墨極板之比較 53 4.3.2 Na2SO4為電解質在條件15V與二氧化釕及石墨極板之比較 55 4.3.3 NaCl為電解質在條件10V與二氧化釕及石墨極板之比較 57 4.3.4 NaCl為電解質在條件15V與二氧化釕及石墨極板之比較 59 4.3.5 NaCl為電解質在條件10V與二氧化釕及石墨極板之降解比較 60 4.3.6 NaCl為電解質在條件15V與二氧化釕及石墨極板之降解比較 61 4.4 結果比較 62 4.4.1 62 4.4.2 63 4.4.3 64 4.5 以不同濃度NACL為電解質之含四環素溶液與兩種極板之比較 65 4.5.1 以10V 1.71 x 10-2 M之NaCl為電解質與兩種極板之比較 65 4.5.2 以15V 1.71 x 10-2 M之NaCl為電解質與兩種極板之比較 67 4.5.3 以10V 1.71 x 10-2 M NaCl為電解質與兩種極板之降解比較 68 4.5.4 以15V 1.71 x 10-2 M NaCl為電解質與兩種極板之降解比較 69 4.5.5 以10V 8.55 x 10-3 M之NaCl為電解質與兩種極板之比較 70 4.5.6 以15V 8.55 x 10-3 M之NaCl為電解質與兩種極板之比較 71 4.5.7 以10V 8.55 x 10-3 M NaCl為電解質與兩種極板之降解比較 72 4.5.8 以15V 8.55 x 10-3 M NaCl為電解質與兩種極板之降解比較 73 4.6 陽極極板與氧化劑之貢獻率 75 4.6.1 10V兩種電解質在二氧化釕極板為陽極極板中之貢獻率比較 76 4.6.2 15V兩種電解質在二氧化釕極板為陽極極板中之貢獻率比較 77 4.6.3 10V 兩種電解質在石墨極板為陽極極板中之貢獻率比較 78 4.6.4 15V 兩種電解質在石墨極板為陽極極板中之貢獻率比較 78 4.6.5 10V 二氧化釕極板與石墨極板之貢獻率比較 79 4.6.6 15V 二氧化釕極板與石墨極板之貢獻率比較 81 4.6.7 10V 不同陽極極板在NaCl為電解質之水溶液的貢獻率比較 82 4.6.8 15V 不同陽極極板在NaCl為電解質之水溶液的貢獻率比較 83 4.6.9 主要氧化劑之貢獻率比較 84 4.7 易溶性染料及四環素電氧化程序與主要氧化劑之比較 86 第五章 結論與建議 88 5.1 結論 88 5.2 建議 90 參考文獻 91 圖目錄 圖2-1 四環素結構圖 9 圖2-2 金屬過氧化物產生途徑圖 15 圖2-3 不同pH值Cl2 / HOCl / OCl-存在百分比變化[26] 17 圖2-4 四環素之降解機制[28] 19 圖3-1 四環素化學結構圖 20 圖3-2反應槽 22 圖3-3 實驗所使用之極板(由左至右分別為二氧化釕極板、石墨極板、鈦極板) 23 圖3-4 數位三用電表 24 圖3-5 直流電電源供應器 24 圖3-6 分光光度計 25 圖3-7 酸鹼度計(pH meter) 25 圖3-8 加熱攪拌器 26 圖3-9 抽濾裝置 27 圖3-10 TOC總有機碳分析儀 28 圖4-1 10V以石墨極板為陽極 NaCl與Na2SO4之TOC比較 39 圖4-2 15V以石墨極板為陽極 NaCl與Na2SO4之TOC比較 41 圖4-3 10V以石墨極板為陽極 NaCl與Na2SO4之降解比較 42 圖4-4 15V以石墨極板為陽極 NaCl與Na2SO4之降解比較 44 圖4-5 10V以二氧化釕極板為陽極 NaCl與Na2SO4之TOC比較 46 圖4-6 15V以二氧化釕極板為陽極 NaCl與Na2SO4之TOC比較 48 圖4-7 10V以二氧化釕極板為陽極 NaCl與Na2SO4之降解比較 50 圖4-8 15V以二氧化釕極板為陽極 NaCl與Na2SO4之降解比較 51 圖4-9 Na2SO4為電解質在10V C與RuO2極板之TOC比較 53 圖4-10 Na2SO4為電解質15V C與RuO2極板之TOC比較 55 圖4-11 NaCl為電解質在10V C與RuO2極板之TOC比較 57 圖4-12 NaCl為電解質在15V C與RuO2極板之TOC比較 59 圖4-13 NaCl為電解質在10V C與RuO2極板之降解比較 60 圖4-14 NaCl為電解質在15V C與RuO2極板之降解比較 61 圖4-15 1.71 x 10-2 M NaCl為電解質在10V C與RuO2極板之TOC比較 65 圖4-16 1.71 x 10-2 M NaCl為電解質在15V C與RuO2極板之TOC比較 67 圖4-17 1.71 x 10-2 M NaCl為電解質在10V C與RuO2極板之降解比較 68 圖4-18 1.71 x 10-2 M NaCl為電解質在15V C與RuO2極板之降解比較 69 圖4-19 8.55 x 10-3 M NaCl為電解質在10V C與RuO2極板之TOC比較 70 圖4-20 8.55 x 10-3 M NaCl為電解質在15V C與RuO2極板之TOC比較 71 圖4-21 8.55 x 10-3 M NaCl為電解質在10V C與RuO2極板之降解比較 72 圖4-22 8.55 x 10-3 M NaCl為電解質在15V C與RuO2極板之降解比較 73 圖4-23 10V K4及K5之貢獻率比較 80 圖4-24 15V K4及K5之貢獻率比較 81 圖4-25 10V K3及K6之貢獻率比較 82 圖4-26 15V K3及K6之貢獻率比較 83 圖4-27 10V 主要貢獻率比較 84 圖4-28 15V 主要貢獻率比較 85 圖4-29 易溶性染料RB-19 結構圖 86 表目錄 表2-1 四環素結構 9 表2-1 不同pH值條件下,水溶液中Cl2 / HOCl / OCl-含量百分比[13] 17 表4-1 10V以石墨極板為陽極 NaCl與Na2SO4之TOC比較 39 表4-2 15V以石墨極板為陽極 NaCl與Na2SO4之TOC比較 41 表4-3 10V以石墨極板為陽極 NaCl與Na2SO4之降解比較 42 表4-4 15V以石墨極板為陽極 NaCl與Na2SO4之降解比較 44 表4-5 10V以二氧化釕極板為陽極 NaCl與Na2SO4之TOC比較 46 表4-6 15V以二氧化釕極板為陽極 NaCl與Na2SO4之TOC比較 48 表4-8 15V以二氧化釕極板為陽極 NaCl與Na2SO4之降解比較 50 表4-9 Na2SO4為電解質在10V C與RuO2極板之TOC比較 53 表4-10 Na2SO4為電解質15V C與RuO2極板之TOC比較 55 表4-11 NaCl為電解質在10V C與RuO2極板之TOC比較 57 表4-12 NaCl為電解質在15V C與RuO2極板之TOC比較 59 表4-13 NaCl為電解質在10V C與RuO2極板之降解比較 60 表4-14 NaCl為電解質在15V C與RuO2極板之降解比較 61 表4-15 1.71 x 10-2 M NaCl為電解質在10V C與RuO2極板之TOC比較 65 表4-16 1.71 x 10-2 M NaCl為電解質在15V C與RuO2極板之TOC比較 67 表4-17 1.71 x 10-2 M NaCl為電解質在10V C與RuO2極板之降解比較 68 表4-18 1.71 x 10-2 M NaCl為電解質在15V C與RuO2極板之降解比較 69 表4-19 8.55 x 10-3 M NaCl為電解質在10V C與RuO2極板之TOC比較 70 表4-20 8.55 x 10-3 M NaCl為電解質在15V C與RuO2極板之TOC比較 71 表4-22 8.55 x 10-3 M NaCl為電解質在15V C與RuO2極板之降解比較 73 表4-23 K3與K4 10V之貢獻率 76 表4-24 主要氧化劑10V之貢獻率 77 表4-25 K3與K4 15V之貢獻率 77 表4-26 主要氧化劑15V之貢獻率 77 表4-27 K6與K5 10V之貢獻率 78 表4-28 主要氧化劑10V之貢獻率 78 表4-29 K6與K5 15V之貢獻率 79 表4-30 主要氧化劑15V之貢獻率 79 表4-31 10V K4及K5之貢獻率比較 80 表4-32 15V K4及K5之貢獻率比較 81 表4-33 10V K3及K6之貢獻率比較 82 表4-34 15V K3及K6之貢獻率比較 83 表4-35 10V 主要貢獻率比較 84 表4-36 15V 主要貢獻率比較 84 |
參考文獻 |
郭光雄,劉正義,劉朝鑫,魚病專輯-鰻魚,抗生素緒論,61-72,1986。 R. Hirsch, T.A. Ternes, K. Haberer, K.L. Kratz, (1999), “Occurrence of antibiotics in the aquatic environment”, Sci. Total Environ. 225 109–118. 3Roberto Andreozzia, Marotta Raffaelea, Paxeus Nicklas, (2003), “Pharmaceuticals in STP effluents and their solar photodegradation in aquatic environment”, Chemosphere Vol. 50, 1319–1330. Sarmah, A.K., Meyer, M.T., Boxall, A.B.A., (2006), A global perspective on theuse, sales, exposure pathways, occurrence, fate and effects of veterinary antibiotics (VAs) in the environment. Chemosphere 65, 725-759. Kemper, N., (2008), Veterinary antibiotics in the aquatic and terrestrial environment. Ecological Indicators 8, 1-13. Jorgensen, S.E., Halling-Sorensen, B., (2000), Drugs in the environment. Chemosphere 40, 691-699. Boxall, A.B.A., Blackwell, P., Cavallo, R., Kay, P., Tolls, J., (2002), The sorption and transport of a sulphonamide antibiotic in soil systems. Toxicology Letters 131, 19-28. R. A. Fernandez and S. A. Dassie, "Transfer of tetracyclines across the H2O|1,2-dichloroethane interface: Analysis of degraded products in strong acid and alkaline solutions," Journal of Electroanalytical Chemistry, vol. 585, pp. 240-249, 2005. C. V. Gomez-Pacheco, M. Sanchez-Polo, J. Rivera-Utrilla, and J. Lopez-Penalver, "Tetracycline removal from waters by integrated technologies based on ozonation and biodegradation," Chemical Engineering Journal, vol. 178, pp. 115-121, 2011. M. H. Khan, H. Bae, and J. Y. Jung, "Tetracycline degradation by ozonation in the aqueous phase: proposed degradation intermediates and pathway," J Hazard Mater, vol. 181, pp. 659-65, Sep 15 2010. O. Simond, V. schaller, and Ch. Comninelles, "Theoretical model for the anodic oxidation of organics on metal oxide electrodes," Electrochimica Acta, vol. 42, 2009. White, G. C., (1986), The Handbook of Water Chlorination, 2nd Edition, Van Nostrand Reinhold Co., New York, NY. E.-h. M.Ahmed, Saad Al-Sulani, "Disinfection and Disinfection by-products : A nuisance in Desalination Technology," Water Science and Technology Association Conference 2005. M. ADDAMO, V. AUGUGLIARO, A. DI PAOLA*, E. GARCI’A-LO’ PEZ, V. LODDO, G. MARCI` and L. PALMISANO (2005), “Removal of drugs in aqueous systems by photoassisted degradation,” Journal of Applied Electrochemistry (2005) 35:765–774 永信藥品, 2010, 「畜牧專題報導」, 「四環素類在禽畜動物之介紹」。 Yingjie Zhang, Stephen A. Boyd, Brian J. Teppen, James M. Tiedje, Hui Li, “Organic acids enhance bioavailability of tetracycline in water to Escherichia coli for uptake and expression of antibiotic resistance,” Water Research Volume 65, 15 November 2014, Pages 98–106. Capleton, A.C., Courage, C., Rumsby, P., Holmes, P., Stutt, E., Boxall, A.B.A., Levy, L.S., (2006), Prioritising veterinary medicines according to their potential indirect human exposure and toxicity profile. Toxicology Letters163, 213-223. Kunlun Yang, Qinyan Yue, Wei Han, Jiaojiao Kong, Baoyu Gao, Pin Zhao, Lian Duan, “Effect of novel sludge and coal cinder ceramic media in combined naerobic–aerobic bio-filter for tetracycline astewater treatment at ow temperature,” Chemical Engineering Journal 277 (2015) 130–139. 何志軒, "電化學處理反應性染料之反應機制探討," 2007。 鄧文俊, "染料的化學結構與溶解度對其電化學氧化降解的影響," 2012。 王信翔, "電氧化法降解染料廢水的機制研究," 2012。 謝政憲, "以電化學氧化程序處理含抗生素廢水之研究," 2013。 陳威任, "循環伏安法應用於電化學氧化降解反應機制探討, " 2013。 k. J. Choi, S. G. Kim, and S. H. Kim, "Removal of antibiotics by coagulation and granular activated carbon filtration," J Hazard Mater, vol. 151, pp. 38-43, Feb 28 2008. 陳科熙, "稻草生質炭對四環素吸附反應之探討, " 2012。 G. C. White, "The Handbook of Water Chlorination," 2nd Edition, Van Nostrand Reinhold Co., New York, NY, 1986. Xiuna Yu, Ziyang Lu, Di Wu, Ping Yu, Ming He, Tingting Chen, Weidong Shi, Pengwei Huo, Yongsheng Yan, Yuxiang Feng Received,” Heteropolyacid–chitosan/TiO2 composites for the degradation of tetracycline hydrochloride solution,” Reac Kinet Mech Cat (2014) 111:347–360. |
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