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系統識別號 U0002-1407200815414800
中文論文名稱 半導體薄膜沉積成長過程之動力蒙地卡羅方法探討
英文論文名稱 The investigation of thin film growth process with semiconductor materials: A Kinetic Monte Carlo study
校院名稱 淡江大學
系所名稱(中) 化學學系博士班
系所名稱(英) Department of Chemistry
學年度 96
學期 2
出版年 97
研究生中文姓名 林奕君
研究生英文姓名 Yih-Jiun Lin
學號 892170050
學位類別 博士
語文別 中文
口試日期 2008-06-10
論文頁數 181頁
口試委員 指導教授-王伯昌
委員-李世元
委員-徐秀福
委員-李豐穎
委員-李錫隆
委員-謝宏明
委員-張金泉
中文關鍵字 動力蒙地卡羅  階梯流動效應  半階寬  擴散長度  轉移溫度  沉積速率 
英文關鍵字 kMC  thin film growth  diffusion length  step-width effect  transition temperature  step-flow growth  Alq3  deposition rate 
學科別分類
中文摘要 薄膜技術在現代的材料科學中佔有重要的地位,在許多高科技元件製程中薄膜成長條件之控制更是其關鍵技術,因此薄膜結構和性質的基礎研究以及相關製造技術的研發已經成為現今學術界及產業界的重要研究課題。在本論文中,主要使用蒙地卡羅方法,並藉由引進亂數統計機率之概念探討兩種表面成長的現象。
在本研究的第一部分(第五章)—探討半導體階梯表面上的成長過程。利用與溫度相關之擴散長度R和半階梯寬度(L/2)的大小關係來預估Tc值,並可以依據Tc來預測階梯流動成長之現象。當表面上的溫度低於Tc時,半導體表面階梯流動成長現象中容易發生的step-bunching將不會發生。當階梯系統處於轉移區間時,階梯寬度效應對於階梯流動成長的影響最大。而當溫度遠高於Tc時,表面上的成長模式完全屬於全面性之階梯流動成長,因此在半導體表面的step-bunching現象將會非常明顯。
而在本研究的第二部分(第六章)—探討沉積速率效應對Alq3沉積結果之影響。當薄膜成長速率小於1.1Å/sec時,表面生長是屬於島狀生長,表面上長條狀之島狀結構明顯。而當沉積速率高於3Å/sec時,表面生長屬於隨機沉積生長,過快的沉積速率導致薄膜表面粗糙度以及內部的空洞率大幅上升。而當沉積速率介於1.1 Å/sec~3 Å/sec時,適量的加快沉積速率可以使薄膜表面上島狀結構逐漸消失並改善薄膜表面的均勻度,對於電子發光裝置效率來說應為最佳的沉積速率之結果。
英文摘要 Applying Kinetic Monte Carlo (KMC) technique, we investigated the influence of temperature and step-width on the step-flow growth of a (2D+1) semiconductor-like uniform-spacing stepped model with inverse Ehrlich-Schwoebel (iES) barrier (chapter 5, part I) and the effect of deposition rate on the growth pattern of the Alq3 thin film (chapter 6, part II). In the part I, the relation between diffusion length (R) and half of step width (L/2) was established to characterize the transition temperature Tc for switching between the random deposition growth and step-flow growth on surface. When temperature is lower than Tc, the surface growth mode is dominated by random deposition growth. As temperature approaches to Tc, the surface growth mode gradually switches to step-flow growth. However, only when the temperature is much higher than Tc, the random deposition growth is completely replaced by the step-flow growth. It is found that the step-width effect has a profound influence on surface growth mode in the transition region.
In the part II, we successfully investigated the effect of deposition rate on the growth pattern of the Alq3 thin film. In a good agreement with experimental results, our simulation results indicate that there exists a transition growth in terms of the deposition rate corresponding to the transition between the island growth and random deposition growth. In the island growth (deposition rate is lower then 1.1 Å/s) and random deposition growth (deposition rate is higher then 3 Å/s) region, the surface morphology is insensitive to the increasing in the deposition rate. Within the transition growth region (deposition rate is between 1.1 Å/s and 3 Å/s), the homogeneity of film surface improves as the deposition rate increases. Not only the pattern of the island structures becomes blurred but also the inner vacancy ratio and surface roughness remain in low values as the deposition rate increases. From our results, there may exist a deposition rate to optimize the Alq3 film suitable for the luminant devices.
論文目次 目 錄
頁次
中文摘要 I
英文摘要 II
目  錄 III
表格索引 VI
圖片索引 VII

第一章 緒論 1
1-1 薄膜技術 1
1-2 何謂薄膜沉積技術 6
1-3 薄膜沉積機制 7
1-4 常見物理氣相沉積用來製備薄膜方 9
1-4-1 物理氣相沉積法 10
1-4-1-1 真空熱蒸鍍 10
1-4-1-2 分子束磊晶成長 14
1-4-1-3 濺鍍 (Sputter) 18
1-4-2 化學氣相沉積法 24
1-4-2-1 大氣壓化學氣相沈積 27
1-4-2-2 低壓化學氣相沈積 29
1-4-2-3 電漿輔助化學氣相沈積 30
1-4-3 物理氣相沉積與化學氣相沉積之比較 32
1-5 薄膜沉積基本原理 34
1-6 薄膜成長模擬背景 36
1-7 研究動機 38
第二章 動力蒙地卡羅模型 40
2-1 蒙地卡羅模型導論 40
2-2 蒙地卡羅的理論基礎 41
2-2-1 浦豐投針試驗 42
2-2-2 隨機投點估算圓周率π值 45
2-3 n-fold 演算法概念 50
2-4 蒙地卡羅方法基本概念 52
2-5動力蒙地卡羅方法模擬流程 55
2-5-1 建立模擬晶格系統 56
2-5-2 建立週期性邊界條件 60
2-5-3 建立粒子隨機沉積模型 61
2-5-3-1 SOS model 61
2-5-3-2 MBE model 62
2-5-3-3 BD model 63
2-5-4 建立粒子隨機擴散模型 65
2-5-5 建立粒子隨機蒸發模型 69
第三章 動力蒙地卡羅演算法 71
3-1 導論 71
3-2 動力蒙地卡羅演算法中的關鍵步驟 72
3-3 線性搜尋法(Linear search) 75
3-4 分群演算法(Class grouping algorithm) 77
3-5 二元樹演算法(B-tree algorithm) 78
3-5-1 樹狀資料結構 79
3-5-2 二元搜尋樹 81
3-6 動力蒙地卡羅在氣相沉積的應用 92
3-7 各種演算法CPU time的比較 96
第四章 研究設備 99
4-1 硬體設備 99
4-2 軟體設備 100
4-2-1 HypemChem package 100
4-2-2 Gaussian 03 package 102
第五章 半導體階梯表面上的成長過程之蒙地卡羅方法模擬 103
5-1 簡介 103
5-1-1 半導體表面重構結構 104
5-1-2 半導體表面的階梯流動現象 107
5-1-3 兩種常見的階梯流動現象 109
5-2 研究方法 113
5-2-1 動力蒙地卡羅模型 113
5-2-2 擴散長度 116
5-3 結果與討論 119
5-3-1 溫度效應 120
5-3-2 階梯寬度效應 125
5-3-3 相圖討論 128
5-4 結論 132
第六章 沉積速率效應對Alq3沉積結果之影響之蒙地卡羅方法模擬 133
6-1 簡介 133
6-1-1 有機發光材料Alq3的背景介紹 133
6-1-2 實驗背景 135
6-2 研究方法 138
6-3 結果與討論 146
6-3-1沉積速率與表面覆蓋度 150
6-3-2 薄膜表面分析 157
6-3-3 內部空洞率 160
6-4 結論 167
第七章 總結和未來展望 169
附 錄 參考文獻 173

圖索引
圖 1-1 半導體表面溝槽示意圖 2
圖 1-2 離子化物理氣相沉積法(I-PVD)示意圖 4
圖 1-3 薄膜沉積機制示意圖 (a)二維以及 (b)三維說明圖 8
圖 1-4 真空排氣系統示意圖 11
圖 1-5 簡易真空熱蒸鍍示意圖 12
圖 1-6 真空熱蒸鍍系統詳細示意圖 13
圖 1-7 分子束磊晶(MBE)系統圖 15
圖 1-8 分子束磊晶成長裝置圖示意圖 17
圖 1-9 濺鍍裝置圖示意圖 19
圖 1-10 濺鍍原理示意圖 21
圖 1-11 500 eV的Ar+離子對各種純元素靶材轟擊後得到的濺射率 23
圖 1-12 典型的CVD裝置示意圖,(1)密閉容器(2)電熱爐(3)氣化器 (4)固體氣化器(5)回收槽(6)旋轉泵(7)液體排出泵 25
圖 1-13 化學氣相沈積的五個主要機制 26
圖 1-14 大氣壓化學氣相沈積(APCVD)系統結構示意圖 28
圖 1-15 低壓化學氣相沈積(LPCVD)系統結構示意圖 29
圖 1-16 電漿輔助化學氣相沈積系統的結構示意圖 31
圖 2-1 浦豐投針示意圖 43
圖 2-2 單位圓與外切正方形示意圖 46
圖 2-3 估算圓周率π值的Fortran 程式碼 47
圖 2-4 電腦隨機取點結果示意圖 49
圖 2-5 週期性網格示意圖 (a) 四邊形網格 (b) 六邊形網格 56
圖 2-6 晶格模型示意圖 (a)簡單立方 (b)體心立方 (C)面心立方 57
圖 2-7 FCC晶格的切面示意圖 (a) FCC (100)表面 (b) FCC (110)表面(c) FCC (111)表面 58
圖 2-8 簡單立方語體心立方不同切面示之網格示意圖 59
圖 2-9 週期性邊界示意圖據 60
圖 2-10 不同類型的沉積模型示意圖 (a) SOS沉積模型 (b) MBE沉積模型 62
圖 2-11 BD沉積模型示意圖 (a)只考量第一鄰近鍵結作用以及 (b) 同時考慮第一鄰近以及第二鄰近鍵結作用沉積位置的差異 63
圖 2-12 四邊形格點中可能的粒子擴散環境與事件 65
圖 2-13 六邊形格點中可能的粒子擴散環境與事件 67
圖 3-1 氣相沉積之動力蒙地卡羅程式設計流程圖 73
圖 3-2 利用pie chart來描述在基底表面上的可移動粒子之各方向擴散速率顯示 74
圖 3-3 使用線性搜尋法來隨機選取擴散事件,圖中顯示為系統隨機選取到p31擴散事件發生 77
圖 3-4 一棵 rooted tree示意圖,所有的node都與唯一的上位者相連 79
圖 3-5 二元樹狀資料結構示意圖 80
圖 3-6 演算法BST search 83
圖 3-7 演算法BST_insert 85
圖 3-8 移除一個具有兩個children的node之操作示意圖 86
圖 3-9 演算法BST_delete 88
圖3-10 動力蒙地卡羅模擬系統的二元樹搜尋結構示意圖。其中p1~p16為個別擴散速率,Root node R4為所有擴散速率的總合,圖中粗黑線的部分(node P6、R1、R2、R3和R4)為系統可能之選取路徑 90
圖 3-11 二元樹搜尋法以及線性搜尋法所花費CPU計算時間比較圖 97
圖 4-1 使用HyperChem軟體來建構Alq3分子示意圖 101
圖 5-1 Si(111)表面(7X7)結構的DAS模型,上為側視圖,下為俯視圖 105
圖 5-2 Si(111)表面(1X1)和(2X1)結構的模型比較示意圖,上為側視圖,下為俯視圖 106
圖 5-3 矽半導體薄膜成長過程中會形成的階梯形貌 107
圖 5-4 矽半導體表面(001)的SA以及SB重構表面 108
圖 5-5 A型階梯(SA step)和B型階梯(SB step)其擴散能障示意圖 109
圖 5-6 三種不同形式的ES能障示意圖:(a)Normal形式的ES能障,(b)Negative形式的ES能障以及(c)Inverse形式的ES能障 110
圖 5-7 不同擴散能障設定下所引發(a) step-meandering以及(b) step-bunching示意圖 111
圖 5-8 不同階梯數量下的基底表面形貌: (a)由100顆粒子所組成的原始基底。(b)由每階50顆粒子寬度所組成的2階基底。(c)由每階25顆粒子寬度所組成的4階基底。(d)由每階20顆粒子寬度所組成的5階基底。(e)由每階10顆粒子寬度所組成的10階基底。(f)由每階5顆粒子寬度所組成的20階基底 114
圖 5-9 (a) 在模擬系統中的X(粒子A)軸與Y軸(粒子B)設定為周期性邊界條件,其中Y軸為階梯流動的方向。(b) 在 inverse Ehrlich-Schwoebel (iES) 能障設定下,粒子接近階梯邊緣(step-edge)能量變化示意圖 117
圖 5-10 階梯表面上的粒子在均相擴散中,粒子擴散長度R涵蓋範圍示意圖 118
圖 5-11 在iES能量下,溫度效應搭配階梯寬度改變時,階梯成長比率(SGC)趨勢圖 123
圖 5-12 在iES能量下,階梯寬度效應搭配基底溫度改變時,階梯成長比率(SGC)趨勢圖 126
圖 5-13 結合階梯寬度以及溫度的結果所得到的表面生長轉變之相圖,圖中黑點則為各階梯寬度下的所對應的Tc點 129
圖 5-14 不同階梯寬度和溫度條件下之模擬形貌俯視圖 131
圖 6-1 Alq3的結構示意圖 136
圖 6-2 週期性邊界示意圖 140
圖 6-3 沉積模型的示意圖。圖中黑色圓點「•」所在的位置代表在SOS系統中能可以沉積的位置,而圖中「┼」的位置則是代表改良後亦可沉積的位置 141
圖 6-4 基底表面上設定的擴散規則示意圖 142
圖 6-5 Alq3薄膜在不同薄膜成長速率下之表面結構變化(0.3 Å/sec、1.1 Å/sec 及 1.5 Å/sec) 147
圖 6-6 Alq3薄膜在不同薄膜成長速率下表面結構變化之模擬結果圖 149
圖 6-7 當沉積高度為300Å~500Å時,不同沉積速率下之各層表面覆蓋度 155
圖 6-8 不同沉積速率下,隨著薄膜厚度的增加其內部孔洞的變化 161
圖 6-9 在不同沉積速率下,薄膜厚度為300 Å~500 Å之各層空洞率(vacancy per layer (VPL) 164

表索引
表1-1 二次電子與氣體分子之撞擊狀況 20
表1-2 三種PVD法的比較 24
表1-3 各種CVD製程的優缺點比較及其應用 32
表2-1 浦豐投針試驗計算π值的結果 45
表2-2 隨機投點的取樣次數和所估計得到的圓周率π值 49
表3-1 二元樹搜尋法與線性搜尋法之CPU計算時間的耗費比較(hrs) 96
表5-1 不同階梯寬度下,溫度對階梯流動成長覆蓋率與擴散長度間的影響效應 121
表5-2 粒子的擴散長度(R)值和半階寬(L/2)的關係 122
表5-3 不同階梯寬度下,溫度對階梯流動層數(SFL)和階梯流動比率(SFR) 的影響效應 124
表5-4 階梯寬度對臨界溫度的影響效應 126
表6-1 不同沉積速率下,當Alq3粒子沉積到基底表面上達到50000顆時之表面layer1~layer10之覆蓋度(%) 151
表6-2 不同沉積速率下,基底被完整覆蓋時之表面layer1~layer20之覆蓋度(%) 153
表6-3 不同沉積速率下,沉積表面之粗糙度(RMS) 157
表6-4 不同沉積速率下,沉積表面之各項分析數據 158
表6-5 不同沉積速率下,沉積結束後內部的孔洞率(Total vacancy ratio,TVR) 162
表6-6 不同沉積速率下,在薄膜厚度為300 Å~500 Å之各層空洞率(vacancy per layer (VPL) 163

 

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