由於光電與半導體產業的蓬勃發展，有機溶劑的需求便隨之逐年增加，對於這些產業而言，如何減少有機溶劑的消耗支出以促進相關產業發展已經是刻不容緩的問題。其中，在有限石化原料的限制下，溶劑回收技術則是一項綠色永續的解決方法。甲基吡咯酮(NMP)是一種高價值的溶劑，常被應用於光電產業中的清洗程序。本研究旨在使用薄膜蒸餾技術去除NMP水溶液中之水分以改善傳統蒸餾法高熱量的需求。本研究使用了攪拌式薄膜蒸餾模組取得薄膜係數經驗公式，再以平板式薄膜蒸餾模組，利用所求得之薄膜係數經驗公式進行實驗數據的取得及理論模擬。關於平板式薄膜蒸餾數學模擬部分，本研究推導出其二維的溫度分佈式，再以有限差分將偏微分方程組簡化成聯立常微分方程組，最後利用四階Runge-Kutta數值方法求解，得到通道內的溫度分佈及理論透膜通量，並與實驗比較。其中，飽和溶液之飽和蒸氣壓在不同溶液組成及溫度下的組成是以UNIFAC法估計。本研究探討在固定冷流體溫度下，不同溶液濃度、攪拌速度、溶液體積流率及進口流體溫度對透膜通量與溫度極化係數之影響。結果顯示，透膜通量會隨著溶液濃度升高、流體體積流率降低、熱端進口溫度降低及攪拌速度降低而減少，同時，溫度極化係數會越偏離1。

Since requirements of solvents are increasing year by year in electronic industries such as TFT-LCD and semiconductor industries, therefore, the decrease in expenditure of solvent consumption is of great urgency to encourage industrial development.  The organic solvent recovery technologies are the important green strategy in the near future due to the finite fossil energy.  NMP (N-methyl Pyrrolidone) is a valuable solvent for washing integrated circuit in electronic industries.  The traditional distillation process with distillation tower is more and more unfeasible to deal with high boiling point NMP solution as a result of the high energy cost.  The purpose of this study is to model the dehumidification of aqueous NMP solution after washing integrated circuit process using direct contact membrane distillation (DCMD).  Stirred and flat-plate DCMD devices are developed for obtaining membrane coefficient correlation and verifying mathematical modeling, and thus, a pair of two-dimensional conjugated partial differential equations by making energy balance was derived.  The conjugated partial differential equations (PDEs) can be transformed into an ordinary differential equations (ODEs) system using finite difference technique and then solved using the fourth-order Runge-Kutta method.  The activity coefficient on NMP/water mixture can be estimated by UNIFAC method to obtain the partial pressure of non-ideal binary mixture in the gas phase for predicting the vapor flux across membrane.  The influences of solution concentration, stirred speed, solution volumetric flow rate, and inlet solution temperature under fixed cold stream temperature on the mass flux across the membrane and separation efficiency are also discussed.

目錄
中文摘要		                                  I
英文摘要		                                 II
圖目錄		                                  V
表目錄	                                          XVIII
第一章	緒論		                         1
  1-1	前言                                       1
  1-2	NMP之性質與合成                            3
  1-3	NMP於產業界應用與價值                      8
  1-3-1	光電產業之應用	                         8
  1-3-2	其他產業與相關產品之應用                   9
  1-4	分析NMP於光電產業製程中之廢棄物來源及產量  12
  1-4-1	半導體業		                         12
  1-4-2	TFT-LCD業	                                  16
  1-5	廢有機溶劑資源化技術                       20
  1-6	薄膜蒸餾系統簡介	                         29
第二章	文獻回顧                                   32
第三章	理論分析                                   37
  3-1	直接接觸式薄膜蒸餾之熱量、質量傳送機制之分析	37
  3-1-1	攪拌型直接接觸式薄膜蒸餾之熱量傳送		39
  3-1-2	溫度極化	                                     43
  3-2	平板型直接接觸式薄膜蒸餾之熱量、質量傳送      45
  3-2-1	二維溫度分佈                                  46
  3-2-2	水力損耗                                      50
  3-3	活性係數-UNIFAC法                             52
  3-4	薄膜蒸餾係數之建立                            57
第四章	實驗                                          72
  4-1	攪拌型(stirred)直接接觸式薄膜蒸餾系統         72
  4-2	平板型(flat-plate)直接接觸式薄膜蒸餾系統      80
  4-3	簡單蒸餾系統(simple evaporation system)       84
  4-4	氣相層析儀(Gas Chromatography)                85
第五章	結果與討論                                    94
第六章	結論                                         185
符號說明                                              187
參考文獻                                              194

圖目錄
圖1-1 γ-丁內酯與甲胺縮合之反應機制                     4
圖1-2 α-吡咯烷酮甲基化反應機制                         6
圖1-3 半導體晶圓製造流程與廢溶劑產生源示意圖           13
圖1-4 Array製造流程及廢棄物產源示意圖                  17
圖1-5 Cell製造流程及廢棄物產源示意圖                   18
圖1-6 有機混合廢溶劑蒸餾回收流程                       22
圖1-7 透析原理示意圖                                   27
圖1-8 薄膜蒸餾模組之型式                               30
圖1-9 薄膜蒸餾之薄膜形狀分類                           31
圖3-1 質量傳送之阻力串聯模式                           38
圖3-2 熱量傳送之阻力串聯模式                           38
圖3-3 攪拌型薄膜蒸餾示意圖                             40
圖3-4 攪拌型薄膜蒸餾系統之熱量傳送阻力示意圖           40
圖3-5 薄膜表面溫度之計算流程圖                         43
圖3-6 溫度極化示意圖                                   44
圖3-7 薄膜蒸餾質量傳送示意圖                           46
圖3-8 順流式平板型薄膜蒸餾示意圖                       47
圖4-1 攪拌型直接接觸式薄膜蒸餾系統                     73
圖4-2 攪拌型直接接觸式薄膜蒸餾模組                     74
圖4-3 冷溶液儲槽                                       76
圖4-4 蠕動幫浦輸送圖                                   77
圖4-5 平板型直接接觸式薄膜蒸餾系統                     81
圖4-6 平板型直接接觸式薄膜蒸餾模組之分解圖             82
圖4-7 薄膜支撐層示意圖                                 82
圖4-8 簡單蒸餾實驗設備圖                               84
圖5-1 薄膜係數經驗式與薄膜係數並聯模式(Knudsen+Poiseuille)
之比較  						100
圖5-2 薄膜係數經驗式與薄膜係數並聯模式(Knudsen+Poiseuille)
之比較  						101
圖5-3 不同攪拌轉速之熱端進口溫度對透膜通量關係圖       102
圖5-4 不同攪拌轉速之熱端進口溫度對透膜通量關係圖       103
圖5-5 不同熱端進口溫度之攪拌轉速對熱端膜面溫度關係     104
圖5-6 不同熱端進口溫度之攪拌轉速對熱端膜面溫度關係圖   105
圖5-7 不同熱端進口溫度之攪拌轉速對冷端膜面溫度關係圖   106
圖5-8 不同熱端進口溫度之攪拌轉速對冷端膜面溫度關係圖   107
圖5-9 不同熱端進口溫度之攪拌轉速對熱端溫度極化係數關係圖108
圖5-10 不同熱端進口溫度之攪拌轉速對熱端溫度極化係數關係圖109
圖5-11 不同攪拌轉速之熱端進口溫度對熱對流係數關係圖    110
圖5-12 不同攪拌轉速之熱端進口溫度對熱對流係數關係圖    111
圖5-13 NMP/water混合溶液之平板型DCMD膜面與通道壁溫度與通道
位置關係圖(熱側流體進口溫度為70oC, WNMP = 0.7, 薄膜係數並
聯模式)                                                112
圖5-14 NMP/water混合溶液之平板型DCMD膜面與通道壁溫度與通道
位置關係圖(熱側流體進口溫度為70oC, WNMP = 0.7, 薄膜係數經
驗式)                                                  113
圖5-15 NMP/water混合溶液之平板型DCMD膜面與通道壁溫度與通道
位置關係圖(熱側流體進口溫度為70oC, WNMP = 0.8, 薄膜係數並
聯模式)                                                114
圖5-16 NMP/water混合溶液之平板型DCMD膜面與通道壁溫度與通道
位置關係圖(熱側流體進口溫度為70oC, WNMP = 0.8, 薄膜係數經
驗式)                                                  115
圖5-17 NMP/water混合溶液之平板型DCMD膜面與通道壁溫度與通道
位置關係圖(熱側流體進口溫度為80oC, WNMP = 0.7, 薄膜係數並
聯模式)                                                116
圖5-18 NMP/water混合溶液之平板型DCMD膜面與通道壁溫度與通道
位置關係圖(熱側流體進口溫度為80oC, WNMP = 0.7, 薄膜係數經
驗式)                                                  117
圖5-19 NMP/water混合溶液之平板型DCMD膜面與通道壁溫度與通道
位置關係圖(熱側流體進口溫度為80oC, WNMP = 0.8, 薄膜係數並
聯模式)                                                118
圖5-20 NMP/water混合溶液之平板型DCMD膜面與通道壁溫度與通道
位置關係圖(熱側流體進口溫度為80oC, WNMP = 0.8, 薄膜係數經
驗式)                                                  119
圖5-21 NMP/water混合溶液之平板型DCMD徑向溫度分佈圖(熱側流體
進口溫度為70oC, WNMP = 0.7, 薄膜係數並聯模式)          120
圖5-22 NMP/water混合溶液之平板型DCMD徑向溫度分佈圖(熱側流體
進口溫度為70oC, WNMP = 0.7, 薄膜係數經驗式)            121
圖5-23 NMP/water混合溶液之平板型DCMD徑向溫度分佈圖(熱側流體
進口溫度為70oC, WNMP = 0.8, 薄膜係數並聯模式)          122
圖5-24 NMP/water混合溶液之平板型DCMD徑向溫度分佈圖(熱側流體
進口溫度為70oC, WNMP = 0.8, 薄膜係數經驗式)            123
圖5-25 NMP/water混合溶液之平板型DCMD徑向溫度分佈圖(熱側流體
進口溫度為80oC, WNMP = 0.7, 薄膜係數並聯模式)          124
圖5-26 NMP/water混合溶液之平板型DCMD徑向溫度分佈圖(熱側流體
進口溫度為80oC, WNMP = 0.7, 薄膜係數經驗式)            125
圖5-27 NMP/water混合溶液之平板型DCMD徑向溫度分佈圖(熱側流體
進口溫度為80oC, WNMP = 0.8, 薄膜係數並聯模式)          126
圖5-28 NMP/water混合溶液之平板型DCMD徑向溫度分佈圖(熱側流體
進口溫度為80oC, WNMP = 0.8, 薄膜係數經驗式)            127
圖5-29 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率及進口
溫度之透膜通量與通道位置之關係圖	(WNMP = 0.7, 薄膜係數並
聯模式)				                  128
圖5-30 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率及進口
溫度之透膜通量與通道位置之關係圖(WNMP = 0.7, 薄膜係數經
驗式)				                  129
圖5-31 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率及進口
溫度之透膜通量與通道位置之關係圖(WNMP = 0.8, 薄膜係數並
聯模式)				                  130
圖5-32 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率及進口
溫度之透膜通量與通道位置之關係圖	(WNMP = 0.8, 薄膜係數經
驗式)				                  131
圖5-33 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同熱端進口溫度之透膜
通量與通道位置之關係圖(WNMP = 0.7, Q = 500 ml min-1, 薄膜係數並聯模式)				         132
圖5-34 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同熱端進口溫度之透膜
通量與通道位置之關係圖(WNMP = 0.7, Q = 500 ml min-1, 薄膜係數經驗式)					         133
圖5-35 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同熱端進口溫度之透膜
通量與通道位置之關係圖(WNMP = 0.7, Q = 900 ml min-1, 薄膜係數並聯模式)				         134
圖5-36 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同熱端進口溫度之透膜
通量與通道位置之關係圖(WNMP = 0.7, Q = 900 ml min-1, 薄膜係數經驗式)					         135
圖5-37 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同熱端進口溫度之透膜
通量與通道位置之關係圖(WNMP = 0.8, Q = 500 ml min-1, 薄膜係數並聯模式)				         136
圖5-38 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同熱端進口溫度之透膜
通量與通道位置之關係圖(WNMP = 0.8, Q = 500 ml min-1, 薄膜係數經驗式)					         137
圖5-39 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同熱端進口溫度之透膜
通量與通道位置之關係圖(WNMP = 0.8, Q = 900 ml min-1, 薄膜係數並聯模式)				         138
圖5-40 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同熱端進口溫度之透膜
通量與通道位置之關係圖(WNMP = 0.8, Q = 900 ml min-1, 薄膜係數經驗式)					         139
圖5-41比較薄膜係數並聯模式與經驗式之NMP/water混合溶液平板型D
CMD不同熱端進口溫度之透膜通量與溶液濃度之關係圖	140
圖5-42 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率及進口濃
度之透膜通量與通道位置之關係圖(熱側流體進口溫度為70oC, 薄膜係數並聯模式)				         141
圖5-43 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率及進口濃
度之透膜通量與通道位置之關係圖(熱側流體進口溫度為70oC, 薄膜係數經驗式)				         142
圖5-44 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率及進口濃
度之透膜通量與通道位置之關係圖(熱側流體進口溫度為80oC, 薄膜係數並聯模式)				         143
圖5-45 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率及進口濃
度之透膜通量與通道位置之關係圖(熱側流體進口溫度為80oC, 薄膜係數經驗式)				         144
圖5-46 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率之膜面總
飽和蒸汽壓與通道位置之關係圖(熱側流體進口溫度為70oC, WNMP = 0.7, 薄膜係數並聯模式)			         145
圖5-47 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率之膜面總
飽和蒸汽壓與通道位置之關係圖(熱側流體進口溫度為70oC, WNMP = 0.7, 薄膜係數經驗式)			         146
圖5-48 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率之膜面總
飽和蒸汽壓與通道位置之關係圖(熱側流體進口溫度為70oC, WNMP = 0.8, 薄膜係數並聯模式)			         147
圖5-49 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率之膜面總
飽和蒸汽壓與通道位置之關係圖(熱側流體進口溫度為70oC, WNMP = 0.8, 薄膜係數經驗式)			         148
圖5-50 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率之膜面總
飽和蒸汽壓與通道位置之關係圖(熱側流體進口溫度為80oC, WNMP = 0.7, 薄膜係數並聯模式)			         149
圖5-51 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率之膜面總
飽和蒸汽壓與通道位置之關係圖(熱側流體進口溫度為80oC, WNMP = 0.7, 薄膜係數經驗式)			         150
圖5-52 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率之膜面總
飽和蒸汽壓與通道位置之關係圖(熱側流體進口溫度為80oC, WNMP = 0.8, 薄膜係數並聯模式)			         151
圖5-53 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率之膜面總
飽和蒸汽壓與通道位置之關係圖(熱側流體進口溫度為80oC, WNMP = 0.8, 薄膜係數經驗式)			         152
圖5-54 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率下各組成
之透膜通量與通道位置之關係圖(熱側流體進口溫度為70oC, WNMP = 0.7, 薄膜係數並聯模式)			         153
圖5-55 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率下各組成
之透膜通量與通道位置之關係圖(熱側流體進口溫度為70oC, WNMP = 0.7, 薄膜係數經驗式)			         154
圖5-56 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率下各組成
之透膜通量與通道位置之關係圖(熱側流體進口溫度為70oC, WNMP = 0.8, 薄膜係數並聯模式)			         155
圖5-57 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率下各組成
之透膜通量與通道位置之關係圖(熱側流體進口溫度為70oC, WNMP = 0.8, 薄膜係數經驗式)			         156
圖5-58 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率下各組成
之透膜通量與通道位置之關係圖(熱側流體進口溫度為80oC, WNMP = 0.7, 薄膜係數並聯模式)			         157
圖5-59 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率下各組成
之透膜通量與通道位置之關係圖(熱側流體進口溫度為80oC, WNMP = 0.7, 薄膜係數經驗式)			         158
圖5-60 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率下各組成
之透膜通量與通道位置之關係圖(熱側流體進口溫度為80oC, WNMP = 0.8, 薄膜係數並聯模式)			         159
圖5-61 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率下各組成
之透膜通量與通道位置之關係圖(熱側流體進口溫度為80oC, WNMP = 0.8, 薄膜係數經驗式)			         160
圖5-62 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率之膜面總
飽和蒸汽壓與通道位置之關係圖(熱側流體進口溫度為70oC, WNMP = 0.85, 薄膜係數並聯模式)			         161
圖5-63 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體體積流率之膜面總
飽和蒸汽壓與通道位置之關係圖(熱側流體進口溫度為70oC, WNMP = 0.85, 薄膜係數經驗式)			         162
圖5-64 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體濃度之透膜通量與
通道位置之關係圖(進口溫度為70oC, Q = 500 ml min-1, 薄膜係數並聯模式)				                  163
圖5-65 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體濃度之透膜通量與
通道位置之關係圖(進口溫度為70oC, Q = 500 ml min-1, 薄膜係數經驗式)			                           164
圖5-66 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體濃度之透膜通量與
通道位置之關係圖(進口溫度為70oC, Q = 900 ml min-1, 薄膜係數並聯模式)				                  165
圖5-67 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體濃度之透膜通量與
通道位置之關係圖(進口溫度為70oC, Q = 900 ml min-1, 薄膜係數經驗式)			                           166
圖5-68 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體濃度之透膜通量與
通道位置之關係圖(進口溫度為80oC, Q = 500 ml min-1, 薄膜係數並聯模式)			                           167
圖5-69 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體濃度之透膜通量與
通道位置之關係圖(進口溫度為80oC, Q = 500 ml min-1, 薄膜係數經驗式)			                           168
圖5-70 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體濃度之透膜通量與
通道位置之關係圖(進口溫度為80oC, Q = 900 ml min-1, 薄膜係數並聯模式)			                           169
圖5-71 NMP/water混合溶液之平板型DCMD不同流體濃度之透膜通量與
通道位置之關係圖(進口溫度為80oC, Q = 900 ml min-1, 薄膜係數經驗式)			                           170
圖5-72 NMP/water混合溶液之平板型DCMD溫度極化係數與通道位置之
關係圖(熱側流體進口溫度為70oC, WNMP = 0.7, 薄膜係數並聯模式)
			                           171
圖5-73 NMP/water混合溶液之平板型DCMD溫度極化係數與通道位置之
關係圖(熱側流體進口溫度為70oC, WNMP = 0.7, 薄膜係數經驗式)
			                           172
圖5-74 NMP/water混合溶液之平板型DCMD溫度極化係數與通道位置之
關係圖(熱側流體進口溫度為70oC, WNMP = 0.8, 薄膜係數並聯模式)
			                           173
圖5-75 NMP/water混合溶液之平板型DCMD溫度極化係數與通道位置之
關係圖(熱側流體進口溫度為70oC, WNMP = 0.8, 薄膜係數經驗式)
			                           174
圖5-76 NMP/water混合溶液之平板型DCMD溫度極化係數與通道位置之
關係圖(熱側流體進口溫度為80oC, WNMP = 0.7, 薄膜係數並聯模式)
			                           175
圖5-77 NMP/water混合溶液之平板型DCMD溫度極化係數與通道位置之
關係圖(熱側流體進口溫度為80oC, WNMP = 0.7, 薄膜係數經驗式)
			                           176
圖5-78 NMP/water混合溶液之平板型DCMD溫度極化係數與通道位置之
關係圖(熱側流體進口溫度為80oC, WNMP = 0.8, 薄膜係數並聯模式)
			                           177
圖5-79 NMP/water混合溶液之平板型DCMD溫度極化係數與通道位置之
關係圖(熱側流體進口溫度為80oC, WNMP = 0.8, 薄膜係數經驗式)
			                           178

表目錄

表1-1 不同薄膜分離技術於溶劑回收之程序比較		2
表1-2 NMP之物理及化學性質				3
表1-3 台灣積體電路使用之化學溶劑資料表		14
表1-4 聯華電子使用之化學溶劑資料表			15
表1-5 台灣積體電路化學溶劑使用量統計分析		15
表1-6 聯華電子使用之化學溶劑資料表			15
表1-7 TFT-LCD製程使用之化學溶劑			19
表1-8 國內光電製造廠有機溶劑使用之種類及年用量	19
表1-9 不同應用等級NMP溶劑之純度參考對照表		21
表1-10 可由滲透蒸發技術分離或純化之產物		26
表1-11 液態廢溶劑回收技術之優缺點比較		28
表1-12 不同型態之薄膜蒸餾系統應用領域		30
表3-1 雙成份混合溶劑之UNIFAC參數			55
表3-2 UNIFAC法之其他參數列表			55
表3-3 雙成份混合溶劑之官能基交互作用參數		55
表5-1 攪拌式DCMD純水實驗及其理論數據表，納賽數經驗公式:179
表5-2攪拌式DCMD純水實驗之薄膜係數並聯模式與經驗公式模擬結果比較表，納賽數經驗公式： 		  	         180
表5-3攪拌式DCMD純水實驗及其理論數據表，納賽數經驗公式：181
表5-4攪拌式DCMD純水實驗之薄膜係數並聯模式與經驗公式模擬結果比較表，納賽數經驗公式： 		   	  	182
表5-5平板式DCMD NMP/水混合溶液之實驗及其理論數據表，納賽數經
驗公式：					         183
表5-6平板式DCMD NMP/水混合溶液之薄膜係數並聯模式與經驗公式模
擬結果比較表，納賽數經驗公式：  	  	  	184

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