系統識別號 | U0002-0907201911111700 |
---|---|
DOI | 10.6846/TKU.2019.00204 |
論文名稱(中文) | 化學還原法之反應條件對熱電材料SnSe之電子與原子結構之影響 |
論文名稱(英文) | Effect of the processing conditions on the electronic and atomic structures of the thermoelectric SnSe prepared by chemical reduction method |
第三語言論文名稱 | |
校院名稱 | 淡江大學 |
系所名稱(中文) | 物理學系碩士班 |
系所名稱(英文) | Department of Physics |
外國學位學校名稱 | |
外國學位學院名稱 | |
外國學位研究所名稱 | |
學年度 | 107 |
學期 | 2 |
出版年 | 108 |
研究生(中文) | 趙柏諺 |
研究生(英文) | Bo-Yen Chao |
學號 | 604210186 |
學位類別 | 碩士 |
語言別 | 繁體中文 |
第二語言別 | |
口試日期 | 2019-06-06 |
論文頁數 | 65頁 |
口試委員 |
指導教授
-
張經霖
委員 - 董崇禮 委員 - 劉嘉吉 |
關鍵字(中) |
XANES EXAFS SnSe pH值 |
關鍵字(英) |
XANES EXAFS SnSe pH value |
第三語言關鍵字 | |
學科別分類 | |
中文摘要 |
我們以X光吸收光譜近邊結構(XANES)及X光吸收光譜精細結構(EXAFS)對不同pH值之配製溶液之SnSe (pH=1.4, 6.5, 9.5, 12.3)進行電子與原子結構分析。從Sn K-edge譜中,Sn 5p軌域未佔據態數目與電阻率有關,載流電子由5p軌域提供。從Sn L2,3-edge譜中,Sn 5d-Se 4p混成軌域未佔據態數目和電阻率有關,載流電子與載流電洞與Sn 5d-Se 4p混成軌域未佔據態有關。接著將Sn K-edge EXAFS部分以傅立葉轉換至R-space再對Sn K-edge第一配位峰之Sn-Se鍵結進行擬合後得到配位數、鍵長、亂度等數據去探討當不同pH值之配製溶液時之SnSe局域結構變化之定量分析,藉由擬合結果可得知亂度上升,進而影響晶格熱導率。 |
英文摘要 |
We have performed X-ray absorption near edge structure (XANES) and Extended X-ray Absorption Fine Structure (EXAFS) to analyze the effect of pH (pH = 1.4, 6.5, 9.5, 12.3) value on the SnSe electronic and atomic structures. From Sn K-edge spectra, the variation of Sn 5p unoccupied states correlates well with resistivity. Conduction electron given by Sn 5p unoccupied states. From Sn L2,3-edge spectra, Sn 5p and Sn 5d-Se 4p number of unoccupied states are correlate well with resistivity. Electron hole is relative with Sn 5d-Se 4p unoccupied states and Conduction electron is also relative with Sn 5p unoccupied states. Then we transfer Sn K-edge EXAFS to R-space and fitting Sn-Se bond to get the coordination number, bond distance and Debye-Waller factor (DWF). A shift phenomenon can be observed from the fitting result of EXAFS. Finally, the thermoelectric properties results show the increase of Debye-Waller factor that further affects the resistivity and lattice thermal conductivity. |
第三語言摘要 | |
論文目次 |
第一章 序論1 第二章 樣品簡介4 2.1 SnSe化合物簡介4 2.2 SnSe化合物的傳輸性質5 2.3熱電性質相關理論簡介7 第三章 X光吸收光譜簡介10 3.1 X光吸收光譜近邊緣結構(XANES)14 3.2延伸X光吸收光譜精細結構(EXAFS)15 3.3數據分析19 XANES19 EXAFS19 第四章 實驗設備與量測方法27 4.1 X光光源27 4.2單色儀(monochromator)30 4.3光譜測量方式30 4.4測量之樣品的處理與準備34 第五章 實驗結果與討論35 5.1 Sn K-edge X光吸收光譜近邊結構 (XANES)35 5.2 Sn L2,3-edge X光吸收光譜近邊結構 (XANES)43 5.3 Sn K-edge延伸X光吸收光譜精細結構 (EXAFS)52 5.4 Sn K-edge及Sn L2,3-edge數據分析60 第六章 結論63 參考文獻64 圖表目錄 圖2 - 1不同pH值之SnSe化合物之電阻率對溫度關係圖5 圖2 - 2不同pH值之SnSe化合物之熱導率對溫度關係圖5 圖2 - 3不同pH值之SnSe化合物之熱電力對溫度關係圖6 圖2 - 4Seebeck Effect示意圖8 圖2 - 5Peltier Effect示意圖9 圖2 - 6Thomson Effect示意圖9 圖 3 - 1物質吸收截面與能量之關係圖 12 圖 3 - 2 XANES與EXAFS分界圖13 圖 3 - 3光電子平均自由路徑與能量關係圖14 圖 3 - 4單一散射與多重散射之圖示15 圖 3 - 5出射電子受鄰近原子的背向散射,而產生干涉現象18 圖 3 - 6X光吸收光譜之數據分析流程19 圖 3 - 7選擇能量底限E0值的不同方法21 圖 4 - 1國家同步輻射研究中心 (NSRRC)28 圖 4 - 3 X光吸收光譜實驗站示意圖29 圖 4 - 2同步輻射中心示意圖29 圖 4 - 5 X光通過物質之強度衰減,入射X光強度I0,穿過後之強度I,物質厚度dx31 圖4 - 4 穿透式31 圖 4 - 8螢光式33 圖 4 - 7電子逸出式33 圖 4 - 6光子吸收過程33 圖 5 - 1 不同pH值之SnSe之Sn K-edge歸一化吸收光譜圖36 圖 5 - 2 不同pH值之SnSe之Sn K-edge歸一化吸收光譜圖37 圖5 - 3 SnSe pH=1.4與要扣除之arctangent函數背景之Sn K-edge吸收光譜圖38 圖 5 - 4 SnSe pH=1.4扣除arctangent函數背景並fit一Gauss峰之Sn K-edge吸收光譜圖39 圖 5 - 5 SnSe pH=1.4扣除arctangent函數背景、Gauss峰之Sn K-edge吸收光譜圖40 圖 5 - 6 不同pH值之SnSe之Sn K-edge之面積積分值41 表 5 - 7 不同pH值之SnSe之Sn K-edge XANES歸一化吸收光譜5p軌域未占據數目與熱電數據比較表42 圖 5 - 8 各樣品在300K之電阻率數據圖42 圖 5 - 9 不同pH值之SnSe之Sn L2,3-edge歸一化吸收光譜圖44 圖 5 - 10不同pH值之SnSe之Sn L3-edge歸一化吸收光譜圖45 圖 5 - 11不同pH值之SnSe之Sn L3-edge歸一化XANES吸收光譜圖46 圖 5 - 12 SnSe pH=1.4與要扣除arctangent函數背景之Sn L3-edge吸收光譜圖47 圖 5 - 13 SnSe pH=1.4扣除arctangent函數背景並fit一Gauss峰之Sn L3-edge吸收光譜圖48 圖 5 - 14 SnSe pH=1.4扣除arctangent函數背景、Gauss峰之Sn L3-edge吸收光譜圖49 圖 5 - 15不同pH值之SnSe之Sn L3-edge之面積積分值50 圖 5 - 16 不同pH值之SnSe之Sn L3-edge之面積積分值與熱電數據比較表51 圖 5 - 17不同pH值之SnSe之Sn K-edge歸一化吸收光譜圖53 圖 5 - 18不同pH值之SnSe之Sn K-edge k3χ(k)圖54 圖 5 - 19不同pH值之SnSe之Sn K-edge EXAFS傅立葉轉換圖54 圖 5 - 20 SnSe pH=1.4之Sn K-edge EXAFS傅立葉轉換圖及擬合圖55 圖 5 - 21 SnSe pH=6.5之Sn K-edge EXAFS傅立葉轉換圖及擬合圖56 圖 5 - 22 SnSe pH=9.5之Sn K-edge EXAFS傅立葉轉換圖及擬合圖57 圖 5 - 23 SnSe pH=12.3之Sn K-edge EXAFS傅立葉轉換圖及擬合圖58 表 5 - 24 不同pH值之Sn K-edge EXAFS擬合後數據58 表 5 - 25 不同pH值之SnSe DWF與熱電性質比較圖59 表 5 - 26 SnSe (pH=1.4, 6.5, 9.5)之DWF與熱電數據比較圖59 圖 5 - 27 5p軌域未佔據態數目積分值與各樣品在300K之電阻率比較圖61 圖 5 - 28 5s軌域未佔據態數目積分值與各樣品在300K之電阻率比較圖62 |
參考文獻 |
[1]Seebeck, T. J. Abhandlungen der Deutschen Akademie der Wissenschaften zu Berlin, 265, 1823 (1822). [2]B. C. Sales, D. Mandrus, B. C. Chakoumakos, V. Keppens, and J. R. Thompson, Phys. Rev. B 56, 15081 (1997). [3]F. J. J. van Loo, G. F. Bastin, and A. J. H. Leenen, J. Less-Common Met. 57, 111 (1978). [4]L. Gou, Y. Liu and T. Y. Ng, Metals 5, 2222 (2015). [5]H. Matsumoto, J. Alloys Compd. 364, 132 (2004). [6]H. Matsumoto, Phys. Rev. B 190, 115 (1993). [7]K. Hori, T. Namazu and S. Inoue, Thin Solid Films 518, 26 (2010). [8]D. E. Sayers, E. A. Stern, and F. W. Lytle Phys. Rev. Lett. 27, 1204 (1971). [9]J.S, Zhu and R. Gotthardt, Phys Lett A 132, 279 (1988). [10]J. Uchil, K.G. Kumara and K.K. Mahesh, Materials Science and Engineering: A 332, 25 (2002). [11]Z. Liu, K. Handa, K. Kaibuchi, Y. Tanaka and Jun Kawai, Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena 135, 155 (2004). [12]W. Y. Ching and P. Rulis, Phys. Rev. B 73, 045202 (2006). [13]A. Kowal, M. Li, M. Shao, K. Sasaki, M. B. Vukmirovic, J. Zhang, N. S. Marinkovic, P. Liu, A. I. Frenkel and R. R. Adzic, Nature materials 8, 325 (2009). [14]L. C. Chang and T. A. Read, Trans. AIME 189, 47 (1951). [15]M.Nishida and T.Honma, Scr. Met. 18, 1293 (1984). [16]吳佳澤, "以X光吸收光譜研究Cu-Ni合金之電子結構." (2016). [17]劉柏佑, "X光吸收光譜對銅摻雜之鈦鎳合金(Ti50Ni50-xCux)電子結構的研究."(2017). [18]方武章, "应变对硒化锡和硫化锡拉胀材料力学性质和能带结构的调控." (2017). [19]黃柏文, "以延伸X光吸收光譜精細結構探討銅摻雜對 TiNi 合金局域結構之影響." (2017) [20]S. Mukerjee and J. McBreen, Journal of the Electrochemical Society 146, 600 (1999). [21]L. Sordelli, R. Psaro, G. Vlaic, A. Cepparo, S. Recchia, C. Dossi, A.Fusi, and R. Zanoni, Journal of Catalysis 182, 186 (1999). [22]D. Wang, X. Li, J. Yang, J. Wang, D. Geng, R. Li, M. Cai, T. K. Sham and X. Sun, Physical Chemistry Chemical Physics 15, 3535 (2013). [23]L.D. Zhao, S.H. Lo,Y. Zhang, H. Sun, G. Tan, C. Uher, C. Wolverton, V.P. Dravid and M.G. Kanatzidis, Nature 508, 373 (2014). [24]T. Yoshihara, R. Katoh, A. Furube, Y. Tamaki, M. Murai, K. Hara, S. Murata, H. Arakawa and M. Tachiya, The Journal of Physical Chemistry B 108, 8876 (2004). |
論文全文使用權限 |
如有問題,歡迎洽詢!
圖書館數位資訊組 (02)2621-5656 轉 2487 或 來信