垃圾焚化飛灰目前多採用固化掩埋，基於資源循環原則應朝高價值回收利用。本團隊曾以廢玻璃、反應灰、高嶺土三種摻配料成功燒結出一級與二級調濕陶瓷材料。另以廢玻璃、坡縷石(Palygorskite)、鍋爐灰燒結出二級調濕陶瓷材料，並發現以坡縷石做為摻配料可以增加燒結體之吸濕能力。然而前述研究成果之吸濕能力皆有待改善。 
焚化飛灰樣品採自台灣中部某大型都市垃圾焚化廠之反應灰。第一階段實驗反應灰係以液固比5水洗，並經液固比9濕式研磨前處理以去除溶解性鹽類並穩定重金屬，再摻配廢玻璃、高嶺土混和壓製生胚，改變燒結溫度；第二階段實驗，反應灰經水洗後，添加適量坡縷石共同研磨，並以坡縷石取代高嶺土做為生坯製作摻配料。燒結體性質分析包括抗彎強度、吸放濕能力、SEM、XRD，以及重金屬穩定的效果。
研究結果共有六種不同條件之燒結體符合第三級吸放濕標準以及面磚陶瓷CNS規範之抗彎強度標準。其中以廢玻璃：穩定灰：高嶺土：坡縷石為6：1：3：0之坯體於900℃燒結後得到最佳之放濕率79.4%及抗彎強度22.3 MPa；廢玻璃：穩定灰：高嶺土：坡縷石為6：2：0：2之坯體於950℃燒結後擁有最佳之吸濕能力162.3 g/m2。燒結體之毒性溶出試驗(TCLP) 除了總Cr遠低於有害廢棄物認定標準以外，其餘重金屬皆低於偵測極限。SEM結果顯示放濕率最佳之燒結體發生高溫熔融，表面顆粒變為平順，較小之孔隙被覆蓋；吸濕量最佳之燒結體表面孔洞極多，凹凸不平。XRD分析發現燒結體產生新結晶，如透輝石(Diopside，CaMg(SiO3)2)、石英(Quartz，SiO2)，及Al/Fe/ PO4之化合物Al0.67Fe0.33(PO4)等。

Most of the municipal solid waste incinerator(MSWI) fly ash are solidified followed by landfilling currently, based on the tendency of resource recirculation, it should be studied to recover for high value products. MSWI fly ash has been studied successfully to blend with waste glass and kaolinite, as the feedstock of humidity adjustment ceramic material sintering. While MSWI boiler ash used to be blended with waste glass and palygorskite during the study of humidity-controlling ceramic sintering, and found that addition of palygorskite can increase the moisture absorption capacity of the product.
Fly ash (reaction product of semi-dry APCD) was sampled from a MSWI in central Taiwan. In the first stage experiment, the fly ash samples were pretreated by washing with liquid/solid ratio 5, followed by wet ball milling with liquid/solid ratio 9, in order to remove soluble salts and stabilize the heavy metals; then blended with waste cullet powder and kaolinite in different ratio to press in a mold, followed by sintered at different temperature in the furnace. In the second stage, washed ash samples were milled with proper amount of activated palygorskite to enhance the effect of heavy metals stabilization; In the molding step, kaolinite was replaced by palygorskite to enhance the characteristics of humidity-controlling ceramic.
The results showed six conditions of the ceramic were in line with the level three of humidity-controlling standard and the bending strength standard of tile in CNS. The best humidity desorption rate (79.4%) sample reveled the best bending strength 22.3 MPa at sintering temperature 900℃, with the combination of waste glass：stabilized ash：kaolinite =6 : 1 : 3. Nevertheless, the best humidity adsorption capacity (162.3 g/m2) reveled at sintering temperature 950℃ with waste glass：stabilized ash：palygorskite =6 : 2：2. Total Cr leaching in the TCLP tests were far below the hazardous waste standard for all of the 6 samples, while other heavy metals were all below the detection limit. SEM analysis showed that the higher temperature melted the particles to from smooth surface of the ceramic, which induced better humidity desorption rate; on the contrary, the sample with better moisture absorption is porously and the surface is rough. XRD analysis revealed that after wet milling process and sintered at high temperature, new stable crystals such as Diopside (CaMg(SiO3)2), Quartz (SiO2) and Al0.67Fe0.33(PO4) appeared.

目錄

第一章 緒論	1
1-1研究緣起	1
1-2研究目的	2
1-3研究內容	2
第二章 文獻回顧	3
2-1焚化灰渣介紹	3
2-2-1 焚化灰渣種類以及來源	3
2-2-2焚化飛灰物理特性	4
2-2-3焚化飛灰化學特性	5
2-2-4焚化飛灰熔出特性與水洗前處理	7
2-2廢玻璃介紹	9
2-2-1廢玻璃來源	9
2-2-2廢玻璃之物理特性	10
2-2-3廢玻璃之化學特性	10
2-3坡縷石介紹	11
2-3-1坡縷石結構特徵	12
2-3-2坡縷石之物化特性	12
2-3-3經熱處理後坡縷石之理化特性	13
2-4高嶺土介紹	17
2-4調濕材料介紹	17
2-4-1調濕材料原理	17
2-4-2表面張力	18
2-4-3毛細現象	19
2-4-4調濕材料製備方法	20
2-4-5調濕建材調濕性評估標準	21
2-4-6調濕材料分類	25
2-4-7國內外調濕材料相關研究	25
2-5多孔陶瓷燒結技術	27
2-5-1燒結原理	27
2-5-2應用三相圖概念增加陶瓷材料強度	29
2-6機械化學濕式研磨程序	30
2-6-1機械合金介紹	30
2-6-2機械化學介紹	33
2-6-3機械化學之應用	34
2-6-4各種參數對機械化學製程的影響	35
2-6-5機械化學國內相關文獻	36
2-7國內燒結調濕陶瓷材料及研磨穩定之研究	37
2-7-1鍋爐灰摻配坡縷石與廢玻璃燒結之研究	37
2-7-2反應灰摻配高嶺土與廢玻璃燒結之研究	38
2-8綠建材	39
第三章 研究方法	40
3-1實驗設計	40
3-2實驗原料及前處理	40
3-2-1原料前處理	40
3-2-2生坯製作	42
3-2-3多孔調濕陶瓷製作	42
3-3實驗流程	42
3-4生胚調質	44
3-5經研磨前處理後之穩定灰TCLP	45
3-6穩定灰轉換實驗組數之摻配方法	47
3-7檢驗項目及方法	47
3-8實驗設備與分析儀器	50
第四章 實驗結果與討論	58
4-1原料基本特性分析	58
4-1-1反應灰基本特性分析	58
4-1-2高嶺土基本特性分析	66
4-1-3坡縷石基本特性分析	68
4-1-4廢玻璃基本特性分析	71
4-2穩定灰摻配高嶺土燒製調濕陶瓷材料	73
4-2-1穩定灰摻配高嶺土燒結體之機械特性	74
4-2-2穩定灰摻配高嶺土燒結體之吸放濕特性	77
4-3穩定灰摻配高嶺土與坡縷石燒製調濕陶瓷材料	82
4-3-1穩定灰摻配高嶺土與坡縷石燒結體之機械特性	83
4-3-2穩定灰摻配高嶺土與坡縷石燒結體之吸放濕特性	92
4-4調濕陶瓷材料分析	101
4-4-1調濕陶瓷材料之TCLP分析	103
4-4-2調濕陶瓷材料之重金屬與其他元素之固相殘留率分析	104
4-4-3調濕陶瓷材料之XRD分析	106
4-4-4調濕陶瓷材料之SEM分析	109
4-4-4調濕陶瓷材料之鹽基度	111
第五章 結論與建議	112
5-1結論	112
5-2建議	114
參考文獻	115

圖目錄

圖 2 1 台中某大型焚化爐之處理流程	4
圖 2 2 反應灰SEM圖(倍率：10,000)	5
圖 2 3 液/固比5水洗後水洗廢液氯離子含量變化	8
圖 2 4 飛灰水洗前後對比SEM結果	9
圖 2 5 坡縷石外觀	11
圖 2 6 坡縷石結構圖	12
圖 2 7 坡縷石不同溫度熱活化之SEM圖	15
圖 2 8 坡縷石熱分析曲線圖	16
圖 2 9 調濕材料調濕示意圖	18
圖 2 10 調濕材料平衡吸放濕曲線	18
圖 2 11 表面張力示意圖	19
圖 2 12 毛細現象示意圖	20
圖 2 13 恆溫恆濕箱裝置示意圖	24
圖 2 14 吸放濕重量變化圖	25
圖 2 15 吸放濕變化圖	25
圖 2 16 不同燒結溫度之吸放濕試驗	26
圖 2 17 固相燒結機制	28
圖 2 18 液相燒結機制	29
圖 2 19 各種原料混合配比之三相圖	30
圖 2 20 機械合金法之原理	32
圖 2 21 機械合金之粉末粒徑與球磨時間之曲線圖	32
圖 2 22 綠建材標章	39
圖 3 1 實驗流程圖	43
圖 3 2 坡縷石添加比對TCLP中元素BA溶出之影響	45
圖 3 3 坡縷石添加比對TCLP中元素CR溶出之影響	46
圖 3 4 坡縷石添加比對TCLP中元素PB溶出之影響	46
圖 3 5 電熱式乾燥烘箱	50
圖 3 6 電加熱式矩形高溫爐	51
圖 3 7 毒性特性溶出(TCLP)程序裝置	52
圖 3 8 桌上型球磨機	53
圖 3 9 濕度應答法之試驗設備整體圖	53
圖 3 10 恆溫恆濕箱設備圖	54
圖 3 11 溫度控制裝置	54
圖 3 12 水冷控制設備	54
圖 3 13 濕度控制裝置	54
圖 3 14 溫度及濕度控制設備	54
圖 3 15 數據輸出設備	54
圖 3 16高壓過濾裝置	55
圖 3 17 感應耦合電漿原子發射光譜分析儀	56
圖 3 18 雷射粒徑分析儀	56
圖 3 19 敞發射掃描式電子顯微鏡	57
圖 3 20 X光粉末繞射儀	57
圖 4 1 焚化反應灰外觀	59
圖 4 2 原灰XRD分析	59
圖 4 3 水洗灰XRD分析	60
圖 4 4 穩定灰之XRD分析	60
圖 4 5 焚化反應灰之粒徑分佈圖	61
圖 4 6水洗灰之粒徑分佈圖	61
圖 4 7穩定灰之粒徑分佈圖	62
圖 4 8 焚化反應灰SEM(X1000)	63
圖 4 9 焚化反應灰SEM(X2000)	63
圖 4 10 水洗灰SEM(X1000)	63
圖 4 11 水洗灰SEM(X2000)	63
圖 4 12 穩定灰SEM(X1000)	63
圖 4 13 穩定灰SEM(X2000)	63
圖 4 14 高嶺土外觀	66
圖 4 15 高嶺土之粒徑分析	67
圖 4 16高嶺土之SEM圖(X1000)	67
圖 4 17 高嶺土之SEM圖(X2000)	67
圖 4 18 高嶺土之XRD分析	68
圖 4 19 坡縷石外觀	69
圖 4 20 坡縷石之SEM圖(X 1000)	70
圖 4 21 坡縷石之SEM圖(X2000)	70
圖 4 22 活化坡縷石SEM圖(X1000)	70
圖 4 23 活化坡縷石SEM圖(X2000)	70
圖 4 24 活化坡縷石之XRD圖	70
圖 4 25 玻璃粉之粒徑分析	72
圖 4 26 玻璃粉之XRD圖	72
圖 4 27 磚體燒結前後比較圖	73
圖 4 28 兩種摻配比於不同溫度燒結之體積變化圖	75
圖 4 29 兩種摻配比於不同溫度燒結之燒失率比較圖	76
圖 4 30 兩種摻配比於不同溫度燒結之抗彎強度比較圖	77
圖 4 31 GFKP-6220於不同溫度燒結之吸放濕曲線	78
圖 4 32 GFKP-6130於不同溫度燒結之吸放濕曲線	79
圖 4 33 GFKP-6220、6130於800℃燒結下吸放濕曲線	80
圖 4 34 GFKP-6220、6130於850℃燒結下吸放濕曲線	80
圖 4 35 GFKP-6220、6130於900℃燒結下吸放濕曲線	81
圖 4 36 GFKP-6220、6130於950℃燒結下吸放濕曲線	81
圖 4 37 GFKP-6220、6130於不同燒結溫度之放濕率	82
圖 4 38 穩定灰添加20%之試體於不同燒結溫度之燒失率	84
圖 4 39 穩定灰添加10%之試體於不同燒結溫度之燒失率	85
圖 4 40 穩定灰添加20%之試體於不同燒結溫度之體積變化率	85
圖 4 41 穩定灰添加10%之試體於不同燒結溫度之體積變化率	86
圖 4 42 穩定灰添加20%之試體於不同燒結溫度之抗彎強度	87
圖 4 43 穩定灰添加10%之試體於不同燒結溫度之抗彎強度	88
圖 4 44 不同摻配比於900℃燒結溫度之燒失率	88
圖 4 45 不同摻配比於900℃燒結溫度之體積變化率	89
圖 4 46 不同摻配比於800℃燒結溫度之抗彎強度	90
圖 4 47 不同摻配比於850℃燒結溫度之抗彎強度	90
圖 4 48 不同摻配比於900℃燒結溫度之抗彎強度	91
圖 4 49 不同摻配比於950℃燒結溫度之抗彎強度	91
圖 4 50 GFKP-6211不同燒結溫度之吸放濕曲線	94
圖 4 51 GFKP-6202不同燒結溫度之吸放濕曲線	94
圖 4 52 GFKP-6121不同燒結溫度之吸放濕曲線	95
圖 4 53 GFKP-6112不同燒結溫度之吸放濕曲線	95
圖 4 54 GFKP-6103不同燒結溫度之吸放濕曲線	96
圖 4 55 不同摻配比於800℃燒結後之吸放濕曲線	97
圖 4 56 不同摻配比於850℃燒結後之吸放濕曲線	97
圖 4 57 不同摻配比於900℃燒結後之吸放濕曲線	98
圖 4 58 不同摻配比於950℃燒結後之吸放濕曲線	98
圖 4 59 不同摻配比於800℃燒結後之放濕率	99
圖 4 60 不同摻配比於850℃燒結後之放濕率	100
圖 4 61 不同摻配比於900℃燒結後之放濕率	100
圖 4 62 不同摻配比於950℃燒結後之放濕率	101
圖 4 63 不同摻配比於不同燒結溫度之放濕率	101
圖 4 64 GFKP-6130於900℃燒結之XRD	106
圖 4 65 GFKP-6121於850℃燒結之XRD	107
圖 4 66 GFKP-6112於850℃燒結之XRD	107
圖 4 67 GFKP-6103於950℃燒結之XRD	108
圖 4 68 GFKP-6202於950℃燒結之XRD	108
圖 4 69 GFKP-6202於800℃燒結後之SEM圖(X1000)	109
圖 4 70 GFKP-6121於850℃燒結後之SEM圖(X1000)	109
圖 4 71 GFKP-6130於950℃燒結後之SEM圖(X1000)	110

表目錄

表 2 1 灰渣種類以及來源	3
表 2 2 垃圾焚化飛灰與底渣之物理性質	5
表 2 3 國外都市垃圾焚化飛灰之元素分析結果	6
表 2 4 焚化飛灰水洗前後重金屬TCLP溶出量	7
表 2 5 吸放濕試驗設定相對濕度	22
表 3 1 生坯調質配比表	44
表 3 2 水洗灰添加不同比例之坡縷石經研磨後TCLP比較表	45
表 4 1 焚化反應灰物理特性分析	58
表 4 2 焚化反應灰各元素百分比	64
表 4 3 焚化反應灰之重金屬含量	64
表 4 4 焚化反應灰之重金屬溶出試驗	65
表 4 5 高嶺土各元素百分比	66
表 4 6 坡縷石各元素百分比	69
表 4 7 廢玻璃各元素百分比	71
表 4 8 以台中某大型焚化廠之反應灰摻配高嶺土燒結調濕陶瓷比較表	74
表 4 9 摻配比GFKP-6220、6130於不同燒結溫度之機械特性	74
表 4 10  GFKP-6220、6130於800、850℃吸放濕表	78
表 4 11  GFKP-6220、6130於900、950℃吸放濕表	78
表 4 12 穩定灰摻配高嶺土與坡縷石燒結體之機械特性	83
表 4 13 穩定灰摻配高嶺土與坡縷石之吸放濕表	93
表 4 14 調濕陶瓷材料表	102
表 4 15 文獻調濕陶瓷材料表	102
表 4 16 文獻調濕陶瓷材料表	102
表 4 17 調濕陶瓷材料之毒性溶出試驗	103
表 4 18 不同燒結氣氛之毒性溶出試驗	103
表 4 16 調濕陶瓷材料之重金屬固相殘留率	104
表 4 20 調濕陶瓷之鹽基度表	111

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