本論文研究保護劑分子對金奈米粒子表面特性的影響；這些表面的差異性會反映在奈米粒子在毛細管電泳的遷移時間，以及其催化活性。四種保護劑分別是SDS，檸檬酸，mercaptosuccinic acid(MSA)，sodium 2-mercaptoethanesulfonate(SMES)。電泳實驗發現 SDS 與檸檬酸對奈米粒子提供較多的表面負電荷，而硫醇分子修飾量的增加會造成表面電荷減少。同時，修飾硫醇分子的奈米粒子與 NaBH4 進行反應，會造成硫醇分子不可逆的脫附。另外，添加由 SDS 製的未修飾奈米粒子有助於少量修飾硫醇分子的脫附，而粒徑大於 10 nm 的檸檬酸製奈米粒子無法幫助脫附硫醇分子。最後，蒽分子的氫化實驗結果發現修飾 MSA 的金奈米粒子會降低其催化活性，而還原劑 NaBH4 使 MSA 脫離金奈米粒子表面後，其催化活性可完全恢復，此結果顯示了硫醇分子可能是與金原子鍵結後脫離粒子的表面，粒子表面因此恢復乾淨狀態，可以再度進行修飾。

This thesis studies the influence of the protecting molecules on the surface properties of gold nanoparticles (Au NPs), reflecting in the changes of the mobilities in capillary electrophoresis and the activities in catalyis. The stabilizers - SDS, citric acid, mercaptosuccinic acid (MSA) and sodium 2-mercaptoethanesulfonate (SMES) are employed in the study. The surface charges of the Au NPs capped by SDS and citric acid are more negative than those by thiol molecules. When the latter react with NaBH4, the thiol molecules could be irreversibly desorbed from the surface of the Au NPs at the same time. But the similar phenomenon could not be observed for Au NPs prepared by citric acid whose size is bigger than 10 nm. On the other hand, the desorption of the thiol molecules for all the thiol-modified Au NPs could be initiated and accelerated by adding the Au NPs prepared by SDS. Finally, experimental results show that the catalytic activity of the MSA-modified Au NPs is lower than that of the Au NPs capping by SDS in the hydrogenation reaction of anthracene. And their catalytic activity can remain the original high activity after the addition of the reductant reagent, NaBH4, resulting the desorption of MSA on the surface of Au NPs. These results suggest the thio-compound may bind with an Au atom in the process of desorption. Therefore, both the clean surface and the catalytic activity of Au NPs could be obtained.

目錄
第一章 序論
1.1  前言………………………………………………………………1
1.2  奈米粒子的製備方法……………………………………………3
1.3  金奈米粒子的表面修飾…………………………………………7
1.4  金奈米粒子的鑑定方法…………………………………………8
1.5  毛細管電泳的分離原理與應用…………………………………9
1.6  不同的表面分子對金奈米粒子的催化影響……………………16
1.7  研究目的…………………………………………………………18
第二章 利用毛細管電泳鑑定不同官能基的硫醇分子所修飾的金奈米
       粒子
2.1  化學藥品…………………………………………………………19
2.2  儀器部分…………………………………………………………20
2.3  實驗步驟…………………………………………………………22
第三章 結果與討論
3.1  前言………………………………………………………………26
3.2  不同的緩衝溶液對金奈米粒子的電泳遷移影響………………27
3.3  修飾不同劑量的硫醇分子對金奈米粒子的電泳遷移影響……31
3.4  還原劑對修飾不同劑量硫醇分子的金奈米粒子的影響………37
3.5  修飾與未修飾硫醇分子的金奈米粒子對催化反應的影響……51
3.6  結論………………………………………………………………61
3.7  參考資料…………………………………………………………62


表目錄
表3-1 過量MSA在 210 nm 吸收峯訊號的積分…............…….. …41
表3-2 MSA 修飾劑量與所需要的還原劑劑量…………….…….….45
圖目錄
圖3-1 修飾MSA的金奈米粒子在不同濃度Na2B4O7的電泳圖…....29
圖3-2 修飾MSA的金奈米粒子在不同濃度SDS 的電泳圖………..30
圖3-3 對金奈米粒子分別修飾不同劑量MSA的電泳圖………...…32
圖3-4 混合未修飾與修飾不同劑量MSA金奈米子的電泳圖……...33
圖3-5 對金奈米粒子分別修飾不同劑量SMES的電泳圖……….....34
圖3-6 混合未修飾與修飾不同劑量SMES金奈米子的電泳圖...…..35
圖3-7 修飾SMES 的citric acid 製作金奈米粒子在不同濃度SDS 的
電泳圖..………………………………………………………..36
圖3-8 修飾80 ul MSA的金奈米粒子添加還原劑的電泳圖…....…..37
圖3-9 修飾150 ul MSA 的金奈米粒子添加還原劑的電泳圖…........38
圖3-10 修飾200 ul MSA 的金奈米粒子添加還原劑的電泳圖……...38
圖3-11 修飾150 ul MSA 的金奈米粒子對照400 ul MSA 訊號的電泳
圖.…..…………………………………………………….……40
圖3-12 修飾200 ul MSA 的金奈米粒子對照400 ul MSA 訊號的電泳
圖………………………………………………………………40
VII
圖3-13 反覆修飾、還原已修飾80 ul MSA 金奈米粒子的電泳圖…..42
圖3-14 反覆修飾、還原已修飾80 ul MSA 金奈米粒子的吸收光譜
圖….………………………………………...……..……….….42
圖3-15 對混合未修飾與修飾80 ul MSA 金奈米子添加還原劑的電泳
圖…………………………………………………..…….….....44
圖3-16 對混合未修飾與修飾150 ul MSA 金奈米子添加還原劑的電
泳圖..……..………..…………………………………….….....44
圖3-17 對混合未修飾與修飾200 ul MSA 金奈米子添加還原劑的電
泳圖…..…………………………………………………..…....45
圖3-18 對混合未修飾與修飾80 ul SMES 金奈米子添加還原劑的電
泳圖..…………………………………………………….….....46
圖3-19 對修飾SMES 的citric acid 製作金奈米子添加還原劑的電泳
圖…..…………………………………………………….….....47
圖3-20 對混合SDS 製作金奈米粒子與修飾SMES 的Citric acid 製
作金奈米子添加還原劑的電泳圖……..………..……....…....47
圖3-21 對混合anthracene 與未修飾的金奈米粒子添加還原劑的電
泳圖………………..……………………………...….…….….53
圖3-22 對混合anthracene 與未修飾的金奈米粒子添加還原劑
NaBH4催化還原 anthracene的吸收光譜圖……………….....53
VIII
圖3-23 對混合anthracene 與修飾80 ul MSA 金奈米粒子添加還原劑
的電泳…………....……………………….………...….…..….54
圖3-24 對混合anthracene 與修飾80 ul MSA 金奈米粒子添加還原劑
NaBH4 催化還原 anthracene 的吸收光譜圖……..…….……54
圖3-25 對未修飾金奈米粒子作第一次催化反應結束後再添加
anthracene 作第二次催化還原反應的電泳圖…....….…..…..55
圖3-26 對未修飾金奈米粒子作第一次催化反應結束後再添加
anthracene 作第二次催化還原反應的吸收光譜圖..………...55
圖3-27 對修飾80 ul MSA 金奈米粒子作第一次催化反應結束後再添
加 anthracene 作第二次催化還原反應的電泳圖.......………56
圖3-28 對修飾80 ul MSA 金奈米粒子作第一次催化反應結束後再添
加 anthracene 作第二次催化還原反應的吸收圖…...………56
圖3-29 未修飾與修飾400 ul SMES 的Citric acid 製作金奈米粒子的
TEM圖…………..…………………………..………...……....59
圖3-30 未修飾與修飾400 ul SMES 以及MSA 的SDS 製作金奈米粒
子的TEM圖…....………….....……………..……….........…...59

參考資料
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