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系統識別號 U0002-0103201112314600
DOI 10.6846/TKU.2011.00003
論文名稱(中文) 都市垃圾焚化飛灰以機械化學合成鈣長石基陶瓷材料之研究
論文名稱(英文) A study on the mechanochemically synthesize of anorthite-based ceramic materials from MSWI fly ash
第三語言論文名稱
校院名稱 淡江大學
系所名稱(中文) 水資源及環境工程學系碩士班
系所名稱(英文) Department of Water Resources and Environmental Engineering
外國學位學校名稱
外國學位學院名稱
外國學位研究所名稱
學年度 99
學期 1
出版年 100
研究生(中文) 洪丞麟
研究生(英文) Cheng-Lin Hong
學號 697480621
學位類別 碩士
語言別 繁體中文
第二語言別
口試日期 2011-01-14
論文頁數 73頁
口試委員 指導教授 - 高思懷
委員 - 孫常榮
委員 - 詹益臨
關鍵字(中) 鈣長石
機械化學
反應燒結
關鍵字(英) anorthite
mechanochemical
MSWI fly ash
ceramic
recovery
第三語言關鍵字
學科別分類
中文摘要
近年來,國內外廣泛地探討都市垃圾焚化飛灰資源化再利用之方式,然而,眾多的再利用方式仍有缺點。為了增加飛灰回收再利用之價值,嘗試將飛灰進行功能陶瓷的燒製,希望能使飛灰多一種再利用的途徑,以提高飛灰的再利用價值。
本研究主要利用飛灰中的鈣含量高的特性,再與高嶺土混合,配合機械化學及高溫固相反應法合成鈣長石基陶瓷材料。本研究分為四個階段:根據鈣長石的理論組成依照化學劑量比算出鈣長石基陶瓷材料之配比、加入機械化學程序及高溫固相反應法加以探討、嘗試找出經過機械化學法及高溫固相反應法後合成鈣長石結晶含量的最佳條件範圍、針對最佳條件所合成出的鈣長石基陶瓷材料做工程性質上的分析。
實驗結果得知,使用飛灰作為原料及添加機械化學法皆能促進鈣長石基陶瓷材料的生成,並使得合成鈣長石基陶瓷材料所需要的燒結溫度由理論溫度1500 ℃降至971 ℃。研磨時間1 hr、燒結溫度 1200 ℃下的燒結體能夠得到良好的工程性質,介電常數為4.16、介電損耗為0.006、熱膨脹係數為3.90×10-6 /℃,與常用於積體電路之氧化鋁基片相比顯示具有取代氧化鋁陶瓷的能力,有良好的經濟效應。此外,燒結體TCLP重金屬的含量低、相當的安全可靠,使用此再生材料時較不會產生二次污染,對於環境負荷相當輕微。
英文摘要
Anorthite-based ceramic (ABC) materials have been proved to have better characteristics than traditional aluminum-based materials in the IC manufacturing. Many researches discussed the substitution substance to improve the properties in the firing processes, among then different sources such as Ca and Si were studied. Municipal solid waste incineration (MSWI) fly ash contains abundant of CaO and SiO2, it is possible to be used as the additive during the producing of ABC material after proper pretreatment, which will elevate the value greatly in the waste recovery process.
The study investigated the structure and dielectric properties of ceramic products through the mechanochemical synthesize and then sintering. MSWI fly ash was added to lower the sintering temperature and to improve the crystallization. The structure was identified by X-ray diffraction (XRD).
The results showed that, the sintering temperature range of fly ash addition synthesis of ABC materials is 1500℃ to 971℃. At  the condition of 1200℃ and 1 h sintering exhibited the best dielectric characteristics εr 4.16, dielectric loss factor 0.006 and thermal expansion coefficient (CET) 3.90×10-6 /℃, which is better than traditional alumina substrate. In addition, heavy metals concentration of TCLP are all far below the limitations of hazardous waste identification.
第三語言摘要
論文目次
目錄
第一章前言	1
1-1	研究緣起	1
1-2	研究目的	4
1-3	研究內容	4
第二章	文獻回顧  5
2-1	焚化灰渣種類及反應灰的來源	5
2-1-1	灰渣之種類 5
2-1-2	反應灰的來源 6
2-1-3	反應灰之物化特性 7
2-1-4	反應灰之含鈣特性 7
2-2	水洗處理相關文獻 8
2-3	鈣長石基陶瓷材料 10
2-3-1	鈣長石(Anorthite)的特性 10
2-3-2	鈣長石基陶瓷材料合成原理 10
2-3-3	高嶺土的性質 12
2-4	機械化學 14
2-4-1	機械化學的原理 14
2-4-2	機械化學之研究設備 15
2-4-3	行星式球磨的運作原理 16
2-4-4	行星式球磨的程序參數 17
2-5	陶瓷材料燒結技術 19
2-5-1	陶瓷材料燒結原理 19
2-5-2	陶瓷材料燒結方法 21
第三章	研究方法與實驗設備 22
3-1	實驗材料	22
3-2	研究方法	22
3-3	研究流程	24
3-4	實驗藥品及器材	27
3-4-1	實驗藥品 27
3-4-2	實驗材料性質檢測方法 28
3-4-3	實驗分析項目及方法 29
3-5	實驗設備及分析儀器 30
3-5-1	實驗設備 30
3-5-2	實驗分析儀器 31
第四章	實驗結果與討論 34
4-1	基本性質探討 34
4-2	高嶺土基本性質探討 41
4-3	以飛灰為鈣源對於合成鈣長石晶相的影響 46
4-4	研磨對於飛灰-高嶺土合成鈣長石的影響 48
4-4-1	外觀結構的變化 48
4-4-2	晶相的變化 48
4-5	機械化學對於飛灰-高嶺土研磨粉體的影響 50
4-5-1	飛灰-高嶺土研磨粉體之粒徑分析 50
4-5-2	飛灰-高嶺土研磨粉體之SEM分析 52
4-5-1	飛灰-高嶺土研磨粉體之XRD分析 54
4-5-2	飛灰-高嶺土研磨粉體之TG/DTA分析 57
4-6	晶體非晶化影響鈣長石的結晶含量58
4-6-1	不同研磨時間下飛灰-高嶺土的燒結體XRD分析 58  
4-6-2   不同燒結溫度下飛灰-高嶺土的燒結體XRD分析 59
4-7     鈣長石基陶瓷性質測定 63
4-7-1   飛灰-高嶺研磨粉體及鈣長石基陶瓷燒結體之TCLP分析 63
4-7-2   鈣長石基陶瓷燒結體之工程性質 65
第五章	結論與建議 67
5-1	結論 67
5-2	建議 69
參考文獻 70


圖目錄
圖2- 1飛灰多段(每段 L/S=5)水萃液氯離子含量變化 9
圖2- 2飛灰多段(每段L/S=5)水萃液pH值變化 9
圖2- 3機械化學研麼的種類 16
圖2- 4行星式球磨機示意圖 17
圖3- 1本實驗之流程圖 24
圖3- 2燒結程式之升溫曲線 26
圖4- 1反應灰粒徑分佈圖 35
圖4- 2水洗反應灰粒徑分佈 36
圖4- 3反應灰及水洗反應灰之XRD圖譜 40
圖4- 4高嶺土粒徑分析 42
圖4- 5高嶺土之XRD圖譜 45
圖4- 6不同鈣源在1200℃持溫2hr燒結體之XRD圖譜 47
圖4- 7 1200 ℃下未研磨及研磨燒結體之外觀結構 48
圖4- 8研磨前後之燒結體XRD圖譜 49
圖4- 9不同研磨時間下的粒徑分佈圖 51
圖4- 10不同研磨時間粉末D50的變化 51
圖4- 11飛灰-高嶺土研磨粉體之SEM 54
圖4- 12不同研磨時間研磨飛灰-高嶺土之XRD圖譜 55
圖4- 13不同研磨時間之晶面繞射峰強度 56
圖4- 14不同研磨時間晶體之非晶相化 57
圖4- 15不同研磨時間下樣品的DTA圖 58
圖4- 16  900 ℃下不同研磨時間之燒結體XRD圖 59
圖4- 17於燒結溫度900~1,300 ℃的燒結體之XRD圖	61
圖4- 18不同研磨時間燒結體的鈣長石相對(20hr-1300℃)含量與燒結溫度之關係              圖 62

表目錄
表2- 1鈣長石之物化性質 12
表3- 1 實驗藥品 27
表3- 2 實驗材料 27
表4- 1飛灰基本物理性質 35
表4- 2飛灰重金屬分析 37
表4- 3飛灰主要組成元素分析 38
表4- 4反應灰及水洗反應灰之TCLP試驗分析 39
表4- 5高嶺土基本物理性質分析	41
表4- 6高嶺土中重金屬成分分析	43
表4- 7高嶺土中元素成分分析 44
表4- 8飛灰-高嶺研磨1hr粉體TCLP試驗分析 64
表4- 9鈣長石基陶瓷燒結體TCLP試驗分析	64
表4- 10飛灰-高嶺土燒結體之工程性質	66
參考文獻
參考文獻
Ala,A. and Achimovic,M.(2005)“Mechanochemistry in hydrometallurgy of sulphide minerals Hydrometallurgy.”77,9-17.
Brindley,G.W. and Nakahira,(1959)“The kaolinite mullets reaction series: I. A survey of outstanding problems. J. Am. Ceram. Soc. 42- 311.
Brindley,G.W. and Nakahira,M.(1959) .“The kaolinite mullet reaction series: II. Met kaolin.” J. Am. Ceram. Soc, 42-314.
Brindley,G.W. and Nakahira,M.(1959) “The kaolinite mullet reaction series: III. The high-temperature phases” J. Am. Ceram. Soc., 42- 319.
Chimenos, J. M. and Segarra, M.(1999). “Characterization of the bottom ash in municipal solid waste incinerator.” Journal of Hazardous Materials, A:64, 211-222.
Diza,M.E and Diaz, C.(2004). “Effects of grinding of the feldspar in the sintering using a planetary ball mill.”Journal of Materials Processing Technology, 152, 284-290.
Eighmy,	T.T. and Eusden,J.D.(1995).“Comprehensive Approach toward Understanding Element Speciation and Leaching Behavior in Municipal Solid Waste Incineration electrostatic precipitator Ash.” Environmental Science and Technology,29(3),629-646.
Eckert,J.andSchultz,L.(1991)“Amorphization Reaction during Mechanical Alloying: Influence of the Milling Conditions.”J. Mater. Sci., 26- 441﹒
Hamernik, J.D. and Frantz, G.C.(1991).“Physical and chemical properties of municipal solid waste fly ash.” ACI Materials Journal, 88  (3), 297.
Kurama, S. and Ozel, E.(2009).“The influence of different CaO source in the production of anorthite ceramics.”Ceramics International, 35, 827-830.
Klein, C. and Hurlbut, C.S.(1993) “Manual of Mineralogy.” John Wiley and Sons Inc.,New York, 681pp.
Kavalci, S.(2008)“Effects of boron addition and intensive grinding on synthesis of anorthite ceramics. Group”34, 1629-1635.
Lee,C.H.and Mizutani,U.(1997) “Temperature Dependence of Mechanical Alloying and Grinding in Ni-Zr, Cu-Ta and Fe-B Alloy Systems.”Mater. Sci. Eng, A134.
Ontiveros, J.T. and Clapp, T.L.(1989) “Physical properties and chemical species distributions with in municipal waste combustor ash.”Environment Progress,8(3),200.
Okada, K. and Watanabe, N.(2003). “Effects of grinding and firing conditions on CaAl2Si2O8 phase formation by solid-state reaction of kaolinite with CaCO 3.”Applied Clay Science, 23, 329 - 336.
Palaniandy,Sazzi,k. and Aziil,M.(2007)“Stand on mechanochemical effect of silica for short grinding period.”82,195-202.
Terry ,A.R.(1979)“Fundamentals of Ceramic Powder Processing and Synthesis “Academic Press.
Welham, N.J.(1997).“The effect of extended milling on minerals.”, Can. Min. Metall. Bull. 90 (1997), pp. 64–68.
Welham,N.J.(2001).“Enhanced dissolution of tantalite and columbite following milling”Sences-New York,145-154.
Xi.S, Zhou.J and Wang ,	X.(1996)“Journal of Materials Science ”Letters, 15-634.
Youcai, Z. Lijie, S.(2002). “Chemical stabilization of MSW incinerator fly ashes.” Journal of Hazardous Materials, B95, 47-63.
Zhan,G.D.M. and Mitomo,Y.(2000)“Effects of Microstructure on Superplastic Behavior and Deformation Mechanisms in β-Silicon Nitride Ceramics.”Journal of the American Ceramic Society, vol. 83, pp. 3179.
Lai,Lu. (1998) “Mechanical Alloying” Kluwer Academic,U.S.A.
吳靜薇,「水庫淤泥添加改善都市垃圾焚化灰渣燒製輕質骨材之研究」 ,碩士論文,淡江大學,2007。
吳其勝,「無機材料機械力化學」,化學工應出版社,2008。
汪建民,「陶瓷技術手冊(Ceramic Technology Handbook)」,中華民國產業科技發展協進會、中華民國粉末冶金協會,2000。
林家禾,「垃圾焚化飛灰中無機氯鹽對重金屬溶出之影響」,碩士論文,淡江大學水資源及環境工程研究所,1995。
何欣怡,「垃圾焚化飛灰水萃廢水處理之研究」,碩士論文,淡江大學,2006。
周智豪,「(Mg 0.95 Zn 0.05 )TiO 3 -(Na 1/2 Nd 1/2 )TiO 3 介電陶瓷材料之研製及新型Butterworth濾波器,」之研發,碩士論文,國 立 成 功 大 學,2006。
陳永鋒,「高嶺土–氧化鋁陶瓷中富鋁紅柱石之形成」,博士論文,國立成功大學,2004。
陳宏嘉,「燃燒合成法氮化鋁材料之傳統燒結與微波燒結之研究」,碩士論文,國立成功大學,2001。
許樹恩、吳泰伯, X 光繞射原理與材料結構分析,1992。
高思懷,「垃圾焚化飛灰萃取特性探討」,第十六屆廢棄物處理技術研討會,中華民國環境工程學會,2001。
莊家榮,「濕式研磨對MSWI飛灰特性影響之研究」,碩士論文,淡江大學,2006。
傅玟娟,「以固相反應法合成 YAG 之研究」,碩士論文,南台科技大學化學工程研究所,2005。
鄭水林,「超細粉碎」,中國建材工業出版社,1999。
賴耿陽,「工業分散技術」,復漢出版社,1990。
黃彥為,「高能球磨飛灰內重金屬在高溫環境下穩定之研究」,碩士論文,淡江大學,2008。
羅文林,「添加劑隊都市垃圾焚化飛灰水泥固化體強度及重金屬溶出之影響」,碩士論文,台灣大學,1998。
顧幸勇,「新型陶瓷基片材料的研制」,中國陶瓷工業,景德鎮陶瓷學院材料工程系,2000。
顧幸勇,「葉蠟石在低溫製備鈣長石質陶瓷基片中的應用研究」中國陶瓷工業,景德鎮陶瓷學院材料工程系,2001。
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