系統識別號 | U0002-0102200716121400 |
---|---|
DOI | 10.6846/TKU.2007.00006 |
論文名稱(中文) | 以X光吸收光譜探討CePt2+x之電子結構 |
論文名稱(英文) | Electronic structure of CePt2+x studied by x-ray absorption spectroscopy |
第三語言論文名稱 | |
校院名稱 | 淡江大學 |
系所名稱(中文) | 物理學系碩士班 |
系所名稱(英文) | Department of Physics |
外國學位學校名稱 | |
外國學位學院名稱 | |
外國學位研究所名稱 | |
學年度 | 95 |
學期 | 1 |
出版年 | 96 |
研究生(中文) | 向得龍 |
研究生(英文) | Te-Lung Hsiang |
學號 | 692180606 |
學位類別 | 碩士 |
語言別 | 繁體中文 |
第二語言別 | |
口試日期 | 2007-01-15 |
論文頁數 | 53頁 |
口試委員 |
指導教授
-
張經霖
委員 - 彭維鋒 委員 - 陳洋元 |
關鍵字(中) |
稀土合金 近邊吸收結構 |
關鍵字(英) |
XANES Cerium |
第三語言關鍵字 | |
學科別分類 | |
中文摘要 |
本篇論文利用X光吸收近邊緣結構 (X-ray absorption near edge structure) 對CePt2+x塊材系列樣品進行研究,此塊材系列樣品有x = 0、0.5和1共三種,其中對於鈰元素 (Cerium) 我們量測了其L3-edge和M4,5-edge的螢光訊號;對於鉑元素 (Platinum) 我們完成了L3-edge螢光訊號的測量。在Ce L3-edge發現CePt2+x塊材系列樣品其L3-edge譜圖具有Ce3+與Ce4+特徵組態結構,其中位於5726 eV的主峰A乃反映Ce3+ (4f 15d) 特徵而另一位於5733 eV則是由Ce4+ (4f 05d)所貢獻。而Ce的L3-edge和M4,5-edge譜圖形狀暗示著有Ce4+存在且Ce離子的價數仍較接近+3價。 Ce的價數計算可透過trivalent feature A 和 tetravalent feature B的相對強度作譜圖擬合計算。我們的研究暗示磁性熵會隨Pt的增加而減少,此與樣品的比熱量測結果一致。 |
英文摘要 |
This study presented the results of x-ray absorption near edge structure ( XANES ) study of a series of CePt2+x samples, where x = 0. 0.5 and 1. We had measured L3-edge and M4,5-edge for Ce element and L3-edge for Pt element in fluorescence mode. We have find that the L3 XANES of Ce of our samples are all consist with a main 3+ peak and a small 4+ feature. Peak A located at around 5726 eV directly reflects the Ce3+ (4f 15d) contribution. The small feature B located at about 5733 eV is contributed by the Ce4+ (4f 05d) state. The spectral shapes indicate that the Ce valence states are mainly 3+ with small amount of 4+ states. The average Ce valence can be estimated by the relative intensities of the trivalent feature A and the tetravalent feature B. Our results indicate that the magnetic entropy decreases with Pt concentration, which is consistent with the heat capacity measurements. |
第三語言摘要 | |
論文目次 |
目錄 致謝………………………………………………………………Ⅰ 中文摘要…………………………………………………………Ⅱ 英文摘要…………………………………………………………Ⅲ 目錄………………………………………………………………Ⅳ 圖表目錄…………………………………………………………VI 第一章 序論 …………………………………………………1 第二章 樣品及理論簡介 ……………………………………3 第一節 CePt2+x 樣品介紹 …………………… 3 第二節 相關理論簡介 ……………………………………… 7 (一) 稀土族離子的磁性由來 ………………………… 7 (二) 磁交換作用介紹…………………………………… 9 (三) 重費米子性與近藤效應……………………………11 (四) 比熱理論簡介………………………………………12 第三章 X光吸收光譜簡介……………………………………14 第一節 X光吸收光譜近邊緣結構 ( XANES ) …………… 18 第二節 延伸X光吸收光譜精細結構 ( EXAFS ) ………… 18 第三節 數據分析 ……………………………………………20 第四章 實驗設備與量測方法……………………………… 26 第一節 光源………………………………………………… 26 第二節 單色儀……………………………………………… 28 第三節 光譜測量方式……………………………………… 28 第五章 結果與討論…………………………………………32 (一) Ce L3-edge ……………………………… 32 (二) Ce價數擬合計算 ………………………… 35 (三) Pt L3-edge ……………………………… 42 (四) Ce M4,5-edge …………………………… 45 第六章 結論…………………………………………………51 參考文獻………………………………………………………52 圖表目錄 Fig. 2-1 CePt2+x 系列晶體結構……………………………………… 4 Fig. 2-2 CePt2 塊材之X-Ray 繞射圖 ……………………………… 5 Fig. 2-3 CePt2.5 塊材之X-Ray 繞射圖……………………………… 5 Fig. 2-4 CePt3 塊材之X-Ray 繞射圖…………………………………5 Fig. 2.5 CePt2+x 塊材的晶格常數…………………………………… 6 Fig. 2-6 Gd 原子各殼層電子軌域隨距離的機率分布………………8 Fig. 2-7 RKKY 交互作用模型……………………………………… 10 Fig. 2-8 s-d 交互作用模型 ………………………………………… 10 Fig. 3-1 物質吸收截面與能量之關係圖…………………………… 16 Fig. 3-2 XANES 與EXAFS 分界圖…………………………………17 Fig. 3-3 光電子平均自由路徑與能量關係圖……………………… 19 Fig. 3-4 (a) 為單一散射路徑示意…………………………………… 19 (b) 為多重散射路徑示意…………………………………… 19 Fig. 3-5 選擇能量底限E0 值的不同方法……………………………21 Fig. 3-6 X 光吸收光譜之數據分析流程…………………………… 25 Fig. 4-1 X 光吸收光譜實驗示意圖………………………………… 27 Fig. 4-2 穿透式訊號示意圖………………………………………… 28 Fig. 4-3 X 光通過物質之強度衰減示意圖………………………… 28 Fig. 4-4 螢光式示意圖……………………………………………… 29 Fig. 4-5 電子逸出式示意圖………………………………………… 30 Fig. 4.6 光子吸收過程示意圖……………………………………… 31 Fig. 5-1 CePt2+x 塊材系列的Ce L3-edge ……………………………33 Fig. 5-2 CePt3 與CePt2 間L3-edge 的相減譜圖………………………34 Fig. 5-3 (a) Ce L3-edge 一次微分圖 ………………………………… 36 (b) Ce L3-edge 實驗數據譜圖…………………………………36 (c) many-body final states 理論計算結果 ……………………36 (d)多重散射理論計算結果 ………………………………… 36 Fig. 5-4 CePt2+x 的 L3-edge 擬合( fitting )示意圖………………… 38 Fig. 5-5 (a) CePt2+x L3-edge 扣除arctan function 示意圖…………… 39 (b) CePt2+x L3-edge 扣除arctan function 後的譜圖………… 39 (c) CePt2+x 的trivalent Ce 及tetravalent Ce 擬合結果……… 39 Fig. 5-6 (a) CePt2 的擬合結果與實驗譜圖比較 …………………… 40 (b) CePt2.5 的擬合結果與實驗譜圖比較…………………… 40 (c) CePt3 的擬合結果與實驗譜圖比較 …………………… 40 Fig. 5-7 Ce 離子其價數與4f 電子數的計算成果 ………………… 41 Fig. 5-8 CePt2+x 塊材系列的Pt L3-edge …………………………… 42 Fig. 5-9 (a)為扣除背景示意圖 ……………………………………… 43 (b)為扣除背景後所代表的WL 吸收峰 …………………… 43 Fig. 5-10 Pt 5d3/2 的曲線下面積積分值 …………………………… 44 Fig. 5-11 以CePt2 的5d3/2 未佔據態數為比較基準圖……………… 44 Fig . 5-12 CePt2+x塊材系列的Ce M4,5-edge ……………………… 45 Fig . 5-13 Ce M4,5-edge 其電子躍遷的詳細說明…………………… 46 Fig. 5-14 以CePt2 為比較基準,M5-edge 的譜圖差異比較………… 48 Fig. 5-15 以CePt2 為比較基準,M4-edge 的譜圖差異比較………… 49 Tab. 2-1 CePt2 與CeO2 的XRD 參數對照表…………………………6 Tab. 2-2 CePt2+x 塊材系列的γ和magnatic entropy 量測值。 ………6 Tab. 2-3 稀土族元素4f 殼層電子數(n)值 …………………………… 8 Tab. 5-1 The valence and n4f of CePt2+x …………………………… 41 |
參考文獻 |
[1]. G. R. Stewart, Rev. Mod. Phys. 56, 755 (1984). [2]. J. Kondo, Prog. Theor. Phys. 32, 1, 37 (1964). [3]. J. M. Lawrence, P. S. Riseborough, and R. D. Parks, Rep. Prog. Phys. 44, 1 (1981). [4]. J. M. Robinson, Phys. Rep. 51, 1 (1979). [5]. J. M. Lawrence and Y.-C. Chen, Phys. Rev. B 56, 5 (1997). [6]. I. R. Harris, J. Less-Common Met. 14, 459 (1968). [7].黃柏翰, CePt2+x( X = 0, 0.5, 1)超微粒與塊材之物性研究, 私立輔 仁大學物理研究所碩士論文 (2001). [8].呂正中,稀土族介金屬化合物RTX2類型之物理性質研究,國立成 功大學物理研究所博士論文 (2002). [9]. H.H. Hill, in Plutonium 197 and Other Actinides, edited by W. N. Miner (AIME, New York, 1970). [10]. J. R. Schrieffer, and P. A. Wolff, Phys. Rev. 149, 491 (1966). [11]. H. Suhl, Phys. Rev. 138, A515 (1965). [12]. X-Ray Absorption : Principles, Application, Techniques of EXAFS, SEXAFS, SEXAFS and XANES, edited by D. C. Koningsberger, and R. Prins, Chem. Analysis 92 (Wiley New York, Chichester, Bribane, Toronto, Singapore 1988). [13]. D. E. Sayers, E. A. Stern, F. W. Lytle, Phys. Rev. Lett. 27, 1024 (1971). [14]. E. A. Stern, M. Newville, B. Ravel, Y. Yaceby, D. Haskel, Phys. B. 208&209, 117 (1995). [15]. EXAFS and Near edge Structure , edited by A. Bianconi ,L. Incoccia and S. Stipcich (Springer- Verlay, Berlin, 1983). [16].王其武編著,X射線吸收精細結構及其應用,科學出版社(1994). [17].安全訓練手冊,新竹國家同步輻射研究中心 (2005). [18]. EXAFS , Basic Principle and Data Analysis, edited by Boon K. Teo (Springer-Verlag, Berlin, 1986). [19]. Xianqin Wang, J. C. Hanson, J. A. Rodriguez, C. Belver, M. F. Garcia, J. Chem. Phys. 122, 154711 (2005). [20]. C. L. Dong, K. Asokan, C. L. Chen, C. L. Chang, W. F. Pong, Physica B 325, 235 (2003). [21]. A. Bianconi, A. Marcelli, Phys. Rev. B 35, 806 (1987). [22]. F. Fourgeot, A. Demourgues, J. Avila, M. C. Asensio, B. Chevalier, Nucl. Instr. and Meth. in Phys. Res. B 133, 127 (1997). [23]. C. Grazioli, Z. Hu, M. S. Golden, J. Fink, 2001 preprint . [24]. A. V. Soldatov, T. S. Ivanchenko, Phys. Rev. B 50, 5074 (1994). [25]. J. J. Lu, C. Tien, L. Y. Jang, Solid State Communications 120, 29 (2001). [26]. Loka Subramanyam Sarma et al., Journal of Power Sources 139, 44 (2005). [27]. G. Kaindl et al. J. Appl. Phys. 55, 6, 15 (1984). [28]. F. Grandjean et al. Solid State Communications, 108, 8, 593 (1998). [29]. G. E. Barberis, D. Davidov, Phys. Rev. Lett. 45, 1966 (1980). |
論文全文使用權限 |
如有問題,歡迎洽詢!
圖書館數位資訊組 (02)2621-5656 轉 2487 或 來信